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乙烷氨氧化反应:分子筛骨架铝分布调变Sn/H-ZSM-5的金属路易斯酸性及其催化性能
1
作者
乔石磊
梁庭钰
+6 位作者
陈佳玲
史爱华
王波
夏中科
王森
金放
周晓霞
《燃料化学学报(中英文)》
北大核心
2025年第10期1458-1469,I0001-I0012,共24页
分别采用正硅酸四乙酯(T系)、硅溶胶(S系)和白炭黑(G系)作为硅源,水热合成了三个系列不同Si/Al比的H-ZSM-5分子筛,以调变其骨架铝的分布。随后利用原位原子移植法负载Sn金属,并在固定床中评价了三个系列的Sn/H-ZSM-5催化剂在乙烷氨氧化...
分别采用正硅酸四乙酯(T系)、硅溶胶(S系)和白炭黑(G系)作为硅源,水热合成了三个系列不同Si/Al比的H-ZSM-5分子筛,以调变其骨架铝的分布。随后利用原位原子移植法负载Sn金属,并在固定床中评价了三个系列的Sn/H-ZSM-5催化剂在乙烷氨氧化反应中性能。结果显示,T系的Sn/H-ZSM-5对乙烷氨氧化表现出优异的催化效果,在Si/Al比为10时,乙烷转化率为10%,乙腈的选择性高达70%–90%(收率为7%–9%)。对应的Co-ZSM-5的UV-vis-DRS和Sn/HZSM-5的探针红外分析发现,随着Si/Al比的增加,三个系列分子筛直孔道中的骨架铝占比逐渐增加,而孔道交叉位中的骨架铝占比则相应减少,Sn路易斯酸量也随之减少,推断Sn路易斯酸分布与骨架铝落位情况相似,Sn主要落位于孔道交叉位中的骨架铝的邻近位置。乙腈选择性与Sn/H-ZSM-5催化剂中的Sn-L酸含量呈正比例关系,较高的L/B酸量比(比值>1时)有利于乙腈的生成,说明Sn-L酸位可能是乙腈生成的催化活性中心。
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关键词
乙烷氨氧化
原位原子移植
金属路易斯酸
骨架铝分布
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职称材料
题名
乙烷氨氧化反应:分子筛骨架铝分布调变Sn/H-ZSM-5的金属路易斯酸性及其催化性能
1
作者
乔石磊
梁庭钰
陈佳玲
史爱华
王波
夏中科
王森
金放
周晓霞
机构
武汉工程大学化工与制药学院、绿色化工过程教育部重点实验室、新型反应器与绿色化学工艺湖北省重点实验室、磷资源开发利用教育部工程研究中心
武汉
科技
大学
化学
与
化工
学院
煤转化与
新型
炭材料
湖北省
重点
实验室
中国科
学院
山西煤炭
化学
研究
所
上海第二工业
大学
能源与材料
学院
出处
《燃料化学学报(中英文)》
北大核心
2025年第10期1458-1469,I0001-I0012,共24页
基金
国家自然科学基金(22002114,22102124,52272099)
绿色化工过程教育部重点实验室开放基金(GCP2023005,GCP2024010)
武汉工程大学科学基金(X24D086,23QD85)资助。
文摘
分别采用正硅酸四乙酯(T系)、硅溶胶(S系)和白炭黑(G系)作为硅源,水热合成了三个系列不同Si/Al比的H-ZSM-5分子筛,以调变其骨架铝的分布。随后利用原位原子移植法负载Sn金属,并在固定床中评价了三个系列的Sn/H-ZSM-5催化剂在乙烷氨氧化反应中性能。结果显示,T系的Sn/H-ZSM-5对乙烷氨氧化表现出优异的催化效果,在Si/Al比为10时,乙烷转化率为10%,乙腈的选择性高达70%–90%(收率为7%–9%)。对应的Co-ZSM-5的UV-vis-DRS和Sn/HZSM-5的探针红外分析发现,随着Si/Al比的增加,三个系列分子筛直孔道中的骨架铝占比逐渐增加,而孔道交叉位中的骨架铝占比则相应减少,Sn路易斯酸量也随之减少,推断Sn路易斯酸分布与骨架铝落位情况相似,Sn主要落位于孔道交叉位中的骨架铝的邻近位置。乙腈选择性与Sn/H-ZSM-5催化剂中的Sn-L酸含量呈正比例关系,较高的L/B酸量比(比值>1时)有利于乙腈的生成,说明Sn-L酸位可能是乙腈生成的催化活性中心。
关键词
乙烷氨氧化
原位原子移植
金属路易斯酸
骨架铝分布
Keywords
ethane ammoxidation
in situ atom grafting
metal Lewis acids
framework-aluminum distribution
分类号
O643 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
出处
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1
乙烷氨氧化反应:分子筛骨架铝分布调变Sn/H-ZSM-5的金属路易斯酸性及其催化性能
乔石磊
梁庭钰
陈佳玲
史爱华
王波
夏中科
王森
金放
周晓霞
《燃料化学学报(中英文)》
北大核心
2025
0
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职称材料
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参考文献
引证文献
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