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光热催化CO_(2)加氢研究进展
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作者 李洋洋 黄思懿 +2 位作者 田鑫 许狄 定明月 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第6期153-171,共19页
耦合绿氢将CO_(2)催化转化为高值化学品是实现大规模CO_(2)减排、绿氢储运的重要途径,对于推动“双碳”目标和绿色能源转型具有重要意义。但传统热催化CO_(2)加氢技术通常依赖高温条件,存在反应条件苛刻、能耗高、催化剂易失活,产物选... 耦合绿氢将CO_(2)催化转化为高值化学品是实现大规模CO_(2)减排、绿氢储运的重要途径,对于推动“双碳”目标和绿色能源转型具有重要意义。但传统热催化CO_(2)加氢技术通常依赖高温条件,存在反应条件苛刻、能耗高、催化剂易失活,产物选择性难以调控的问题。近年来,光热催化CO_(2)加氢发展迅速,与热催化技术相比,光热催化能够耦合可再生太阳能资源,减少化石能源的使用,同时能够实现温和条件下的CO_(2)加氢反应,一定程度提升催化剂运行稳定性,引起学术界和工业界的广泛关注。然而,由于CO_(2)分子的化学惰性和反应路径复杂,不同产物的生成涉及竞争反应路径,实现CO_(2)高效和定向的光热催化转化极具挑战。近年来,研究者通过设计高效光热催化剂、优化反应体系、探究光热协同机制等策略,在提升CO_(2)转化率和优化目标产物选择性方面取得了显著进展。基于此,系统总结了光热催化CO_(2)加氢的研究进展。首先对光热催化CO_(2)加氢反应和催化剂体系进行了介绍,围绕光热催化CO_(2)加氢制备CO、CH_(4)、甲醇和C_(2+)产物的新型催化剂体系进行了总结,研究了光热材料(金属纳米颗粒、半导体、MOF材料等)在光照条件下产生的光生电子效应或光热转换效应,激发光生载流子和促进反应体系的快速升温参与催化过程,并探讨了催化剂的组成、结构(如粒径、缺陷、界面)与反应性能之间的关系。其次总结了光热催化CO_(2)加氢反应机制,介绍了光热催化对产物选择性和反应性能的调控机制;一方面,通过降低关键反应路径能垒,使反应更倾向于生成特定产物,显著提高目标产物选择性,另一方面,电子转移可优化CO_(2)、^(*)CO和^(*)HCOO等反应物和关键中间物种的吸附和转化动力学,从而加速反应进程。最后,对光热催化CO_(2)加氢反应的发展前景进行总结和展望。目前光热催化技术发展仍面临反应机制不明、催化剂光能利用率低和长期稳定性差等挑战,未来需开发全光谱响应材料,调控特定产物的选择性(如C_(2+)),提升催化剂稳定性,开发具有高稳定性催化剂并深入研究光热协同机制以实现产业化应用。 展开更多
关键词 光热催化 CO_(2)加氢 高值化学品 催化剂 构效关系 反应机理
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