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用于生物气溶胶质谱检测的泵送逆流虚拟切割器研究
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作者 黄罗旭 苏展民 +5 位作者 杜绪兵 黄正旭 李梅 周振 李雪 李磊 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期913-920,共8页
单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)可以提供高时间分辨率和高灵敏度的颗粒物粒径分布和质谱数据组成,广泛应用于大气气溶胶检测和大气科学研究领域。大气环境中的微米级大颗粒数浓度远小于亚微米级小颗粒物,在单颗粒气溶胶质谱的检测中,颗粒经... 单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)可以提供高时间分辨率和高灵敏度的颗粒物粒径分布和质谱数据组成,广泛应用于大气气溶胶检测和大气科学研究领域。大气环境中的微米级大颗粒数浓度远小于亚微米级小颗粒物,在单颗粒气溶胶质谱的检测中,颗粒经空气动力学加速赋能后,小颗粒物的飞行速度大于大颗粒物,导致生物气溶胶等大颗粒的检测几率大幅度降低。该研究设计了一种泵送逆流虚拟切割器(PCVI),通过3D建模、计算流体动力学(CFD)仿真、实际实验测试以及对实际样品藻类气溶胶的检测,详细介绍了PCVI的实现原理、数据仿真、性能验证与实际应用。PCVI与SPAMS联用,可形成对小颗粒物具有切割能力的PC⁃VI-SPAMS系统,对藻类生物气溶胶的检测证实,所研制的PCVI可以有效去除2μm粒径以下的颗粒,成功对小颗粒背景进行切分,获得了符合预期的效果。 展开更多
关键词 单颗粒气溶胶质谱(SPAMS) 泵送逆流虚拟切割器(PCVI) 粒径筛分 生物气溶胶检测
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清洁燃油政策后船舶排放颗粒物的源解析方法研究及在上海浦东新区的应用
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作者 马慧 王在华 +4 位作者 温炎炜 雷志鹏 李梅 周洋 杨帆 《地球化学》 北大核心 2025年第4期564-574,共11页
对比清洁燃油政策实施前后,船舶排放颗粒物的成分变化,利用实测建立的船舶、汽油车、柴油车和燃煤源的特征单颗粒源谱,研究示踪离子法、相似度算法和示踪离子法结合相似度算法(结合算法)对船舶排放颗粒物源解析的适用性,并进一步评估船... 对比清洁燃油政策实施前后,船舶排放颗粒物的成分变化,利用实测建立的船舶、汽油车、柴油车和燃煤源的特征单颗粒源谱,研究示踪离子法、相似度算法和示踪离子法结合相似度算法(结合算法)对船舶排放颗粒物源解析的适用性,并进一步评估船舶排放对上海浦东新区空气质量的影响。结果表明,清洁燃油政策实施后,低硫油(LS)颗粒物以有机碳-硫酸盐(OC-S,38.7%)、元素碳有机碳(ECOC,28.6%)、有机碳-硝酸盐(OC-N,13.9%)和元素碳有机碳-钒(ECOC-V,9.9%)为主,含V颗粒物的占比较政策实施前的高硫油(HS)显著降低,且低硫油排放颗粒物同汽油车、柴油车和燃煤源的质谱化学特征存在显著差异。因此,在实施清洁燃油政策后,基于V元素的示踪离子法会严重低估船舶排放贡献,而结合算法的计算结果同实际情况更吻合。浦东新区PM2.5在研究时段内主要受移动源影响,平均占比为26.6%,移动源中船舶源(32.0%)与汽油车源(32.1%)和柴油车源(35.9%)占比相近。船舶源对大气总颗粒物的贡献平均为8.4%,可见船舶源的贡献不容忽视。后向轨迹和潜在源贡献分析结果显示,来自内陆方向的船舶排放有明显贡献,需加强内河船舶管理和临省的区域协同管控。 展开更多
关键词 上海浦东 船舶排放 示踪离子法 相似度算法 清洁燃油政策
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微液滴技术促进不混溶两相间酰胺键形成反应的质谱研究
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作者 刘晓燕 杨黄丽 +6 位作者 姜雪 肖伟 邱萌 程志刚 周振 涂其冬 高校飞 《质谱学报》 北大核心 2025年第4期484-492,共9页
不混溶两相中酰胺键的形成对不同亲疏水官能团间的共价偶联具有重要意义。本文采用同轴双液路喷雾装置,探索微液滴技术在促进不混溶两相间物质氨解反应形成酰胺键的优势。首先,以N-苄氧羰基-2-氨基乙酸对硝基苯酚酯(E_(a))与溶菌酶蛋白... 不混溶两相中酰胺键的形成对不同亲疏水官能团间的共价偶联具有重要意义。本文采用同轴双液路喷雾装置,探索微液滴技术在促进不混溶两相间物质氨解反应形成酰胺键的优势。首先,以N-苄氧羰基-2-氨基乙酸对硝基苯酚酯(E_(a))与溶菌酶蛋白氨解反应为模型,研究样品流速、鞘管压强和溶剂等因素对不混溶两相微液滴中氨解效率的影响。研究发现,样品流速和鞘管压强对反应效率起到关键作用,可能是由于高压气流对流速较低的初始液滴施加强大的剪切应力,促使初始液滴变小,进而提高两相间物质交换效率。当氨解反应分别采用几种疏水性有机溶剂(如甲苯、乙酸乙酯、己酮、二氯甲烷、正丁醇)时,微液滴中的相对转化率在80%~91%之间。当小分子是带有大疏水基团的活性酯类E_(a)、E_(b)(N-苄氧羰基-4-氨基乙酸对硝基苯酚酯)、E_(c)(N-苄氧羰基-6-氨基乙酸对硝基苯酚酯)、E_(d)(N-芴甲氧羰基-2-氨基乙酸对硝基苯酚酯)、E_(e)(N-芴甲氧羰基-4-氨基乙酸对硝基苯酚酯)和E_f(N-芴甲氧羰基-6-氨基乙酸对硝基苯酚酯)时,微液滴体系中的氨解相对转化率在65%~91%之间,而在本体溶液中的相对转化率小于11%。由此可见,微液滴中不混溶两相间的氨解反应具有较广的底物适用范围,该方法在不同亲疏水官能团的共价偶联方面展现出潜在的应用价值。 展开更多
关键词 微液滴 酰胺键形成 两相反应 质谱
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小型空间同位素质谱仪器的搭建 被引量:1
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作者 王学智 孙健 +4 位作者 杨喆 李刚 苏海波 谭国斌 高伟 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期357-366,I0002,共11页
空间同位素探测对人类进一步探索太空有着重要意义。磁质谱具有分辨率高、动态范围宽、丰度灵敏度高等优点,主要用于同位素定量分析。然而,传统的磁质谱仪体积庞大、能耗高、造价及维护费用昂贵,使其在空间探测领域的应用面临着较大挑... 空间同位素探测对人类进一步探索太空有着重要意义。磁质谱具有分辨率高、动态范围宽、丰度灵敏度高等优点,主要用于同位素定量分析。然而,传统的磁质谱仪体积庞大、能耗高、造价及维护费用昂贵,使其在空间探测领域的应用面临着较大挑战。本研究设计并搭建了一套小型化的马赫型磁电双聚焦质谱仪,主要结构包括电子轰击电离源、静电分析器、磁分析器以及荧光屏检测器。质谱仪的物理部分尺寸24 cm×12 cm×9 cm,磁分析器场强0.85 T,采用荧光屏检测离子信号。实验采用标准氮气(m/z28)测试仪器性能,经离子成像处理软件计算可得m/z 28处的分辨率为65,灵敏度为3.28×10^(4) V/Pa,可检测质量范围达70 u。通过对仪器的关键部件进行小型化设计,可满足空间同位素探测任务的需求。 展开更多
关键词 同位素质谱 小型化 磁分析器 电子轰击电离源
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基于单颗粒气溶胶质谱仪的气溶胶化学组分的半定量研究 被引量:2
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作者 张遥 成春雷 +6 位作者 王在华 袁明浩 李梅 张雪林 苏柏江 王新宇 周振 《中山大学学报(自然科学版)(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期140-152,共13页
单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS,single particle aerosol mass spectrometer)可以实时、连续和高时间分辨率的提供单个气溶胶颗粒的粒径和化学组分信息,具有良好的定性能力。但,SPAMS对气溶胶化学组分的定量分析能力尚待评估。采用SPAMS结... 单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS,single particle aerosol mass spectrometer)可以实时、连续和高时间分辨率的提供单个气溶胶颗粒的粒径和化学组分信息,具有良好的定性能力。但,SPAMS对气溶胶化学组分的定量分析能力尚待评估。采用SPAMS结合滤膜采样的分析方法,于2017-12-01至2018-02-28日在郑州市高新区、航空港区和中原区展开观测,通过对比单颗粒中的元素碳(EC)、有机碳(OC)、硫酸盐、硝酸盐和铵盐的峰面积、数浓度与滤膜采集的质量浓度,以回归分析系数(R)评估了SPAMS对5种组分的定量能力。结果表明:EC单颗粒的数浓度和峰面积与其质量浓度的相关性始终很低(R<0.3),说明尚无法通过相关性分析建立EC单颗粒与质量浓度的定量关系;OC单颗粒与质量浓度的相关性从低度到中度相关分布(0.3<R<0.5),因此可通过优化OC单颗粒的特征离子选取标准,实现OC的半定量化分析;硫酸盐、硝酸盐和铵盐单颗粒与质量浓度都有中度以上的相关性(R>0.5),可以通过相关性建立硫酸盐、硝酸盐和铵盐的半定量系数。三个站点各组分相关性对比结果表明:中原区各组分数浓度与质量浓度的相关性高于高新区和航空港区,且中原区测径颗粒数浓度与PM_(2.5)质量浓度的相关性也显著高于其他两个采样点,因此测径颗粒数浓度与PM_(2.5)质量浓度的相关性可能是评估SPAMS定量化结果好坏的前提条件。 展开更多
关键词 SPAMS 定量研究 元素碳 有机碳 无机离子
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车载生物气溶胶质谱仪用小型化双极质量分析器的设计 被引量:1
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作者 朱灏 杜绪兵 +5 位作者 苏展民 陈剑松 卢瀚仑 黄正旭 周振 李磊 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期223-232,共10页
生物气溶胶是大气中一类特殊的气溶胶,实时检测与识别生物气溶胶是实现生物预警预报的前提。小型车载生物气溶胶质谱仪对双极飞行时间(TOF)质量分析器的设计提出了要求。本研究基于指数脉冲延时引出技术开展小型TOF设计,结合SIMION 202... 生物气溶胶是大气中一类特殊的气溶胶,实时检测与识别生物气溶胶是实现生物预警预报的前提。小型车载生物气溶胶质谱仪对双极飞行时间(TOF)质量分析器的设计提出了要求。本研究基于指数脉冲延时引出技术开展小型TOF设计,结合SIMION 2020软件,模拟了速度分散为峰值800 m/s的高斯分布,空间分散0.3 mm情况下的粒子飞行轨迹。采用粒子群优化算法(PSO)自动优化TOF多组电极电压以及延迟时间。在130 ns延迟时间下,即使是极限的空间分散和能量分散也能实现全质量范围内的分辨率超过500,不同颗粒之间的质量偏差可控制在0.4 u以内。对比模拟分析了方波脉冲延时引出和指数脉冲延时引出对单个颗粒形成离子的分辨率影响,结果表明,指数脉冲延时引出在全质量范围内的分辨率显著优于方波脉冲。实验模拟了在颗粒处于光斑中心以及光斑偏左和偏右0.15 mm的极限情况下,颗粒电离位置对质谱分辨率的影响,结果表明,分辨率存在差异,但仍优于500。通过实际检测黑炭颗粒,小型TOF在全质量范围内可获得500以上的分辨率,能够满足车载生物气溶胶质谱仪的分辨率要求。虽然小型TOF的飞行长度为SPAMS 0525的67%,但分辨率可达SPAMS 0525的1.2~1.7倍,小型化生物气溶胶质谱的TOF体积仍有进一步减小的空间。 展开更多
关键词 生物气溶胶 单颗粒气溶胶质谱(SPAMS) 脉冲延时引出 飞行时间质量分析器
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水自由基阳离子与苯及其衍生物反应的质谱研究
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作者 杨黄丽 高校飞 +3 位作者 谭国斌 张兴磊 周振 陈焕文 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期482-491,I0002,共11页
研究水自由基阳离子的化学性质对阐释水相化学反应机理有着重要意义。本文研究了在线制备的(H_(2)O)_(2)^(+·)(m/z 36)与苯及其衍生物反应的特点。结果表明,当(H_(2)O)_(2)^(+·)与苯(C_(6)H_(6))、苯甲醚(C_(7)H_(8)O)、2,4-... 研究水自由基阳离子的化学性质对阐释水相化学反应机理有着重要意义。本文研究了在线制备的(H_(2)O)_(2)^(+·)(m/z 36)与苯及其衍生物反应的特点。结果表明,当(H_(2)O)_(2)^(+·)与苯(C_(6)H_(6))、苯甲醚(C_(7)H_(8)O)、2,4-二甲基苯胺(C_(8)H_(11)N)等没有吸电子基团的化合物反应时,除产生对应的电子转移反应产物(C_(6)H_(6))^(+·)(m/z 78)、(C_(7)H_(8)O)^(+·)(m/z108)或质子转移反应产物(C_(8)H_(11)N+H)+(m/z 122)外,还发现苯酚相关产物(C_(6)H_(5)OH)^(+·)(m/z 94)、(C_(7)H_(7)O-OH)^(+·)(m/z 124)以及(C_(8)H_(10)NOH+H)+(m/z 138)。同位素标记实验表明,苯酚相关产物中的OH来源于水自由基阳离子。然而,当(H_(2)O)_(2)^(+·)与苯甲腈(C_(6)H_(5)CN)或硝基苯(C_(6)H_(5)NO_(2))等有强吸电子基团的取代苯反应时,主要通过取代反应产生(C_(6)H_(5)CN+H_(2)O)^(+·)(m/z 121)和(C_(6)H_(5)NO_(2)+H_(2)O)^(+·)(m/z 141),并未发现羟基化产物。由以上结果可知,(H_(2)O)_(2)^(+·)与底物分子的反应可通过电子转移(底物自由基阳离子)、质子转移(质子化产物)、解离电子转移(羟基化产物)和取代等4个过程发生,这可能与(H_(2)O)_(2)^(+·)存在(H_(2)O)H^(+)-^(·)OH和[H_(2)O∴OH_(2)]^(+·)_(2)种互变结构有关。本研究推测,苯环上的吸电子基团有利于[H_(2)O∴OH_(2)]^(+·)结构的存在,从而发生取代反应,当苯环上没有吸电子基团时,苯环上的富电子体系有利于(H_(2)O)H^(+)-^(·)OH结构的存在,而质子转移结构中的羟基自由基可以将苯氧化成苯酚,该结果有助于阐明苯及其衍生物与(H_(2)O)_(2)^(+·)相关的化学反应过程。 展开更多
关键词 水自由基阳离子 苯及其衍生物 质子转移结构 两中心三电子结构 质谱
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轨道阱边缘场效应及其补偿方法的研究
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作者 王俊恬 任熠 +2 位作者 黄正旭 陈政阁 丁力 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期237-245,共9页
静电轨道阱(Orbitrap)自推出以来已被证明是一款强大的离子分析器,其分辨率受电极结构中边缘场的影响。因此,亟需研究由离子入射孔和外电极间隙共同导致的畸变场对分辨率的影响,并提出边缘场效应的解决方法。本实验利用离子光学仿真软件... 静电轨道阱(Orbitrap)自推出以来已被证明是一款强大的离子分析器,其分辨率受电极结构中边缘场的影响。因此,亟需研究由离子入射孔和外电极间隙共同导致的畸变场对分辨率的影响,并提出边缘场效应的解决方法。本实验利用离子光学仿真软件(SIMION)分别建立了理想、畸变和矫正3种结构模型,以测量不同初始轴向振幅和不同轨道半径对应的轴向振动周期分散来衡量轨道阱可以达到的极限分辨率。通过对比理想模型的实验结果与理论结果,验证了仿真参数选取和离子运动计算方法的可靠性;在畸变模型实验中,探究外电极间隙和离子入射孔导致的边缘场效应引起的离子轴向运动周期分散情况,及其对分辨率产生的影响;在矫正模型实验中证明了可以通过调节2个补偿电极的电压来修正畸变场,从而克服离子入射孔和外电极间隙共同产生的边缘场效应,乃至其他缺陷所引起的场畸变问题,仿真得到轨道阱对m/z 100离子的极限质量分辨率可达2500000。 展开更多
关键词 轨道阱 边缘场 补偿电极 分辨率 仿真模拟
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华北平原灰霾天气下大气气溶胶的单颗粒分析 被引量:11
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作者 张贺伟 成春雷 +4 位作者 陶明辉 王子峰 陈良富 李梅 周振 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期1-9,共9页
为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期(H1:20141213T19∶00—20141215T10∶00;H2:20150102T10∶00—201... 为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期(H1:20141213T19∶00—20141215T10∶00;H2:20150102T10∶00—20150106T03∶00)和清洁期(C1:20141215T18∶00—20141217T18∶00;C2:20141231T16∶00—20150101T20∶00)大气颗粒物种类相同,主要分为有机碳(OC)、元素碳(EC)、生物质燃烧颗粒(BB)、元素碳有机碳(ECOC)、钾二次颗粒(KSecondary)、矿尘(Dust)以及重金属颗粒(HM)7类.C1时间段,ECOC颗粒占比最高,占总颗粒数的49.8%;其次是OC和EC颗粒物,二者分别占总颗粒数的16.5%和10.8%.H1时间段,K-Secondary颗粒的占比(31.3%)最高;其次是OC和EC颗粒,二者分别占总颗粒数的23.1%和20.2%.清洁期与灰霾期质谱差分结果表明,清洁期颗粒物中含有C_3H^+、C_4H^(3+)、C_5H^(3+)等有机碳碎片峰,而灰霾期颗粒物中NO_3^-、HSO_4^-、NO_2^-等组分的信号强度显著大于清洁期.混合状态分析表明,从清洁期到灰霾期的过程中,主要颗粒物与NO_3^-和HSO_4^-的混合程度显著增强.清洁期与灰霾期单颗粒化学组成与混合状态的对比分析表明,清洁期新鲜排放的含碳气溶胶在灰霾期不断老化,单颗粒中二次无机组分增加,气溶胶整体老化严重.此外,灰霾期(H_2)EC颗粒占总颗粒数的比例增至18.1%,并且与NO_3^-、HSO_4^-二次组分的混合状态增强,使平均能见度降低为4.0 km.研究显示,郑州大气能见度主要受化学组分、颗粒物混合状态和污染物质量浓度的影响. 展开更多
关键词 华北平原 SPAMS 灰霾 单颗粒 混合状态
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张家口市一次沙尘天气气溶胶单颗粒理化特征和来源研究 被引量:20
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作者 李思思 黄正旭 +3 位作者 王存美 李惠玲 李梅 周振 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2017年第3期437-444,共8页
为了从单颗粒角度了解沙尘天气颗粒物特征和来源,利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对张家口市2016年春季一次沙尘天气期间的气溶胶颗粒进行了化学组分、粒径分布和来源的分析。根据颗粒的质谱图特征,将其分为沙尘(Dust)和非沙尘(N... 为了从单颗粒角度了解沙尘天气颗粒物特征和来源,利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对张家口市2016年春季一次沙尘天气期间的气溶胶颗粒进行了化学组分、粒径分布和来源的分析。根据颗粒的质谱图特征,将其分为沙尘(Dust)和非沙尘(Non-dust)颗粒两大类,两者占比分别为12.9%和87.1%。Dust颗粒粒径主要分布在0.5~1.1μm,包含沙尘-铝(Dust-Al)、沙尘-硅(Dust-Si)、沙尘-金属(Dust-metal)、沙尘-钙(Dust-Ca)颗粒4个主要子类别,比例均超过20%,表现出明显的矿尘颗粒特征。非沙尘类颗粒分布在0.4~0.8μm粒径段,包含4个子类别:含碳(Carbonaceous)、富钾(K-rich)、工业金属(Industrial Metal)和其他颗粒(Other)。结合后向轨迹分析,沙尘颗粒可能主要来自新疆、蒙古、内蒙古等地区的沙尘源,少部分来自当地、山西等地的矿尘源、工业源;非沙尘颗粒可能主要来自当地及周边地区工业排放和燃煤;Dust颗粒的NO_3^-/HSO_4^-(颗粒数)比值为1.31,颗粒老化程度较高。含Cl的Dust颗粒物占比为32%,说明颗粒中混有人为组分。研究结果表明SPAMS可用于沙尘天气颗粒物理化特征和来源的在线分析,可为沙尘防治提供参考信息。 展开更多
关键词 单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪 沙尘 单颗粒 源解析
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基于情景分析的珠三角臭氧与前体物排放关系研究 被引量:31
11
作者 沈劲 陈多宏 +2 位作者 汪宇 何灵 程鹏 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2018年第10期1925-1932,共8页
珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O_3上升的势头并没有得到遏制。为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O_3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O_3污染进行了40种情景的模... 珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O_3上升的势头并没有得到遏制。为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O_3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O_3污染进行了40种情景的模拟分析,定量研究了珠三角重污染季节O_3与前体物排放的关系。结果表明,秋季珠三角大部分点位O_3与前体物排放的关系表现出高度非线性的规律。对于江门、中山和珠海等下风向站点,NO_x的减排对O_3污染的控制有强烈的不利效应,若NO_x减排30%,则O_3浓度上升24%~41%,当NO_x削减量在60%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降;区域VOCs的减排可以有效降低O_3浓度,若NO_x排放不变,VOCs减排30%,则O_3浓度可以下降20%~26%。对于惠州、深圳和东莞等上风向的站点,NO_x减排对O_3污染的不利效应较弱,当NO_x削减量在30%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降。若NO_x减排比例为12%,VOCs减排比例为50%,珠三角西部O_3浓度下降幅度可达20%以上,其他地区O_3浓度普遍下降10%~16%。若NO_x减排比例为8%,VOCs减排比例为30%,中山、江门与珠海的O_3峰值浓度将下降15%左右,但其他地区的O_3污染改善不明显,广州、东莞、肇庆等地的O_3改善幅度在10%以内。在2017年广东省的臭氧专项行动中,实际的O_3前体物削减力度远未达到建议方案的程度,而且气象条件可能有利于O_3污染加剧,导致O_3控制效果不如预期。要缓解珠三角秋季的O_3污染,珠三角及其邻近地区应该加大VOCs的控制力度,减少NO_x的减排力度。 展开更多
关键词 情景分析 O3 前体物排放 珠三角
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VOCs走航系统在响水环境应急监测中的探索应用 被引量:10
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作者 徐亮 宋兴伟 +4 位作者 梁宵 王攀攀 康晓峰 苏海波 高伟 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2020年第7期66-71,共6页
文章介绍了以移动监测车为载体的集成了VOCs在线质谱仪、GPS信息记录仪、气象参数仪等设备的VOCs走航观测系统,该系统对VOCs的测定限优于10-9(V/V)。在连续走航模式下,可在5 s、27 m内产生一组监测数据,实现了VOCs的高时空分辨监测。在... 文章介绍了以移动监测车为载体的集成了VOCs在线质谱仪、GPS信息记录仪、气象参数仪等设备的VOCs走航观测系统,该系统对VOCs的测定限优于10-9(V/V)。在连续走航模式下,可在5 s、27 m内产生一组监测数据,实现了VOCs的高时空分辨监测。在江苏响水"3·21"特别重大爆炸事故中,将该系统探索性地应用于对事故核心区域附近VOCs的高时空分辨率的连续走航观测(2019年3月22日-26日)及核心区域外围点位的定点观测(2019年3月27日-30日)。监测过程发现:苯为主要污染物,最高瞬时浓度为43.4 mg/m^(3),其次为甲苯、二甲苯等有机污染物;2019年3月22日开始,污染物浓度有逐渐降低的趋势;爆炸点600 m范围内VOCs浓度较高;主要受影响区域为爆炸点2 km范围内,另外VOCs的分布有着巨大的时空差异;定点观测发现,事故处置期间在距离爆炸点1.4 km处偶有检出较高浓度的苯。 展开更多
关键词 挥发性有机物 走航观测系统 在线质谱仪 “3·21”爆炸事故 应急监测
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微液滴质谱法促进的酰胺键构建及其在小分子和蛋白偶联中的应用
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作者 姜雪 杨黄丽 +6 位作者 刘晓燕 肖伟 邱萌 程志刚 周振 涂其冬 高校飞 《质谱学报》 北大核心 2025年第3期277-285,共9页
酰胺键的构建在小分子药物合成、高分子材料合成和修饰、抗体药物偶联物的制备中具有重要作用。本研究探讨了电喷雾微液滴质谱技术促进酚酯氨解形成酰胺键的优势,以及在小分子-蛋白共价偶联复合物制备方面的应用。以4-硝基苯基-2-(((苄... 酰胺键的构建在小分子药物合成、高分子材料合成和修饰、抗体药物偶联物的制备中具有重要作用。本研究探讨了电喷雾微液滴质谱技术促进酚酯氨解形成酰胺键的优势,以及在小分子-蛋白共价偶联复合物制备方面的应用。以4-硝基苯基-2-(((苄氧基)羰基)氨基)乙酸酯(Z-Gly-ONP)与溶菌酶的游离氨基氨解反应为模型,研究电喷雾微液滴技术中样品流速、鞘气压力、电场强度、溶剂极性等对酰胺键偶联效率的影响。结果表明,样品流速和鞘气压力在微液滴中酚酯氨解构建酰胺键反应过程中发挥着主要作用。这可能是由于在电喷雾过程中,雾化气体气流大和样品流速低的情况下,喷口处的样品溶液去溶剂化效率高,导致样品的局部浓度提高,促使样品分子之间发生碰撞的频率增大,酰胺键形成反应的转化率提高。另外,微液滴技术成功应用于肿瘤抗原多肽与模型蛋白的共价偶联,蛋白偶联转化率达89%,且溶液相中反应剩余模型蛋白原料相对信号达74%。同等条件下与溶液相相比,微液滴中Z-Gly-ONP与溶菌酶的游离氨基氨解形成酰胺键的转化率明显提高,表明电喷雾微液滴技术在肿瘤抗原多肽-含T表位的载体蛋白共价偶联复合物的高效制备方面具有潜在的应用价值。 展开更多
关键词 电喷雾 微液滴 酰胺键形成 氨解 质谱
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WGA1000软件系统设计及定量分析方法优化研究
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作者 高伟 乔佳 +4 位作者 吴曼曼 岑延相 蔡伟光 汪建凯 黄正旭 《质谱学报》 CSCD 北大核心 2017年第5期559-566,共8页
介绍了国内第一款用于录井系统的快速气相色谱-四极杆质谱联用气测仪WGA1000软件系统,说明了其设计原理和用户界面实现方法。该软件系统实现了对仪器的运行状态和参数的精确控制,以及对数据的快速采集与处理,可得到各组分的实时浓度值,... 介绍了国内第一款用于录井系统的快速气相色谱-四极杆质谱联用气测仪WGA1000软件系统,说明了其设计原理和用户界面实现方法。该软件系统实现了对仪器的运行状态和参数的精确控制,以及对数据的快速采集与处理,可得到各组分的实时浓度值,并将该结果传送给终端服务系统,最终获得钻井过程中各组分浓度的变化趋势图;通过改进和优化线性校正方法与离子扫描方式,显著提高了气体组分定量计算结果的准确性和重复性。经过长期现场应用及模拟实验证明,WGA1000软件系统结合硬件及数据解析软件系统,能够满足目前气测录井系统在线气体分析仪器的实时监测要求。 展开更多
关键词 气测录井 软件设计 线性校正方法 离子扫描方式
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大气细颗粒物扬尘源单颗粒质谱特征 被引量:25
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作者 余南娇 黄渤 +5 位作者 李梅 程鹏 李磊 黄正旭 高伟 周振 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第4期1262-1268,共7页
对广州市土壤尘、道路扬尘、施工扬尘、堆煤扬尘等开放源颗粒物样品进行采集,并利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对颗粒物的粒径和化学成分进行分析.施工尘和其他几类尘分别呈双峰分布和单峰分布,各类尘样的化学组成差异较为明显... 对广州市土壤尘、道路扬尘、施工扬尘、堆煤扬尘等开放源颗粒物样品进行采集,并利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对颗粒物的粒径和化学成分进行分析.施工尘和其他几类尘分别呈双峰分布和单峰分布,各类尘样的化学组成差异较为明显,其中土壤扬尘以富铝颗粒为主,占总电离颗粒的37.97%,道路扬尘以富钙颗粒为主,占总电离颗粒的24.92%,施工扬尘以富硅颗粒为主,占总电离颗粒的33.33%,堆煤扬尘以富钙颗粒物为主,占总电离颗粒的64.92%.在道路扬尘中土壤扬尘与机动车污染的特征显著,这些特征为扬尘颗粒物源解析提供了可能.此外,道路扬尘的二次组分所占比例最高. 展开更多
关键词 扬尘 单颗粒气溶胶质谱 源解析
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广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究 被引量:6
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作者 孙嘉胤 吴晟 +10 位作者 吴兑 李梅 邓涛 杨闻达 程鹏 梁粤 谭健 何国文 成春雷 李磊 周振 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第10期4177-4189,共13页
本研究运用最小相关系数法(MRS),使用元素碳(EC)作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率(MAEp),结合黑碳仪(AE33)和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAEt,进而通过MAEt/MAEp的比值得出吸光增强系数(Eabs).采样站点位于广州市... 本研究运用最小相关系数法(MRS),使用元素碳(EC)作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率(MAEp),结合黑碳仪(AE33)和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAEt,进而通过MAEt/MAEp的比值得出吸光增强系数(Eabs).采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季(2019年1月26日~3月31日)和湿季(2018年5月1日~7月31日).对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度(1.93±1.38)μgC/m^3高于湿季(1.46±0.75)μgC/m^3,而Eabs520在干季的均值(1.26±0.34)低于湿季(1.63±0.55).Eabs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳(OC)、EC、OC/EC、波长指数(AAE470-660)均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与Eabs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O3、NO2和SOC/OC对Eabs520的影响,在干季O3与Eabs520的相关性较差(R2=0.21),在湿季较好(R2=0.46),SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO2在干季和湿季与Eabs520的相关性都较差(R2=0.01),并发现温度对Eabs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳Eabs520值较高. 展开更多
关键词 黑碳气溶胶(BC) 广州市 黑碳吸光增强(Eabs) 最小相关系数法(MRS) 波长吸收指数(AAE)
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深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究 被引量:34
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作者 程丁 吴晟 +6 位作者 吴兑 刘建 宋烺 孙天林 毛夏 江崟 刘爱明 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2018年第5期1653-1662,共10页
为了解深圳地区黑碳气溶胶(BC)的污染特征,使用深圳市西涌(XC)站点(郊区)和竹子林(ZZL)站点(城区)2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明:在观测期间,郊区X... 为了解深圳地区黑碳气溶胶(BC)的污染特征,使用深圳市西涌(XC)站点(郊区)和竹子林(ZZL)站点(城区)2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明:在观测期间,郊区XC和城区ZZL站点BC小时平均浓度分别为(1.12±0.90),(2.58±2.00)μg/m^3,本底浓度分别为(0.27±1.31),(1.07±0.85)μg/m^3,气溶胶吸收系数σ_(abs)分别为(5.87±4.81),(13.47±10.50)Mm^(-1),城区站点值均高于郊区站点.两站点BC浓度分布均为对数正态分布,且都呈现干季高、湿季低的季节变化特点.日变化分析表明ZZL站点BC浓度呈现明显的双峰结构,XC站点日变化不明显.通过计算两地的气溶胶波长吸收指数AAE值,发现两地AAE值均接近1,说明两地BC污染主要来源于化石燃料的燃烧.进一步分析可知XC站点西北方向32km处是世界第三大集装箱码头,当西北风达到一定程度时(10~20m/s),码头排放的污染物将严重影响XC站点的BC浓度.后向轨迹聚类分析结果表明,XC站点主要受中远距离输送影响,ZZL站点主要受周边及本地污染源排放影响. 展开更多
关键词 黑碳气溶胶(BC) 深圳市 质量浓度 波长吸收指数(AAE)
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烟花爆竹燃放对河南省空气质量影响的研究 被引量:5
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作者 陈慕白 刀谞 +3 位作者 叶春霞 王晓彦 王帅 孟晓艳 《中国环境监测》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期34-43,共10页
基于河南省常规空气污染物、颗粒物组分等数据,开展烟花爆竹燃放对空气质量影响的定量评估。结果表明:2023年元宵节期间,河南省PM_(2.5)质量浓度小时峰值为226μg/m^(3),仅次于2019年的239μg/m^(3),明显高于2022年的86μg/m^(3),正月... 基于河南省常规空气污染物、颗粒物组分等数据,开展烟花爆竹燃放对空气质量影响的定量评估。结果表明:2023年元宵节期间,河南省PM_(2.5)质量浓度小时峰值为226μg/m^(3),仅次于2019年的239μg/m^(3),明显高于2022年的86μg/m^(3),正月十六重度及以上污染天数为历史最高值;烟花爆竹燃放造成K^(+)、SO_(4)^(2-)、Cl^(-)浓度快速上升,对K+浓度影响最为显著,河南省K^(+)小时峰值浓度较基准时刻平均上升了26.6倍;烟花爆竹燃放对河南省正月十五、十六PM_(2.5)日均值贡献分别为31.5%、31.8%,使PM_(2.5)质量浓度分别上升39μg/m^(3)和57μg/m^(3),2 d的烟花爆竹燃放可使河南省2023年PM_(2.5)年均质量浓度上升0.26μg/m^(3),造成河南省12个城市空气质量从中度及以下污染变为重度及以上污染。 展开更多
关键词 元宵节 烟花爆竹 空气质量 定量评估
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基于气相离子迁移谱研究肺隐球病患者呼出气中特征挥发性有机物 被引量:13
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作者 王彤 曾沛荧 +5 位作者 王明蝶 李征途 李雪 霍羽佳 张志娟 叶枫 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期467-472,共6页
该文采用气相色谱离子迁移谱(GC-IMS)对81例受试者呼出气样品进行了检测,包括临床确诊的20例肺隐球菌病患者,以及28例临床确诊的肺曲霉病患者和33例健康个体的对照样品,单个样品分析仅需10 min。结果显示,所有呼气样品中共检出19种挥发... 该文采用气相色谱离子迁移谱(GC-IMS)对81例受试者呼出气样品进行了检测,包括临床确诊的20例肺隐球菌病患者,以及28例临床确诊的肺曲霉病患者和33例健康个体的对照样品,单个样品分析仅需10 min。结果显示,所有呼气样品中共检出19种挥发性有机物(VOCs)。通过主成分(PCA)分析发现,肺隐球病患者呼气中VOCs与健康对照组差异显著,但与肺曲霉病患者呼气中VOCs差异不显著。正交偏最小二乘判别模型(OPLS-DA)分析显示,与健康人群相比,肺隐球菌病患者呼气中特征VOCs为2-甲基-1-丙醛、异丙苯、2-戊酮、4-甲基-2-戊酮、丁醛和己醛;肺曲霉病患者的呼气特征VOCs为2-丁酮、2-戊酮、异丙苯、2-甲基-1-丙醛、4-甲基-2-戊酮和3-戊酮。此外,2种肺部感染患者呼气中特征性VOCs均包括2-甲基-1-丙醛、异丙苯、4-甲基-2-戊酮和2-戊酮,这表明丁醛和己醛在肺隐球菌病患者呼气中特异性略强,而2-丁酮和3-戊酮在肺曲霉病患者呼气中特异性更好。综上,采用GC-IMS可快速检出肺隐球病患者呼气中的VOCs,可用于后续数百例甚至数千例大样本分析,为更客观地评价呼气用于肺部真菌感染诊断的可行性提供必要的基础数据。 展开更多
关键词 肺隐球菌病 VOCS 呼气诊断 GC-IMS
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生物质锅炉排放细颗粒物质谱特征研究 被引量:7
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作者 张金文 李梅 +5 位作者 成春雷 程鹏 白莉 刘军 周洋 黄渤 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2018年第10期1167-1174,共8页
使用单颗粒气溶胶质谱仪,研究了5种生物质成型燃料(咖啡渣、秸秆-花生壳、稻壳、混合型、木屑-刨花)锅炉烟气中细颗粒物的排放特征。木屑-刨花生物质锅炉排放细颗粒物的粒径介于0.20~2.00μm,呈双峰分布。其余的生物质锅炉排放细颗粒物... 使用单颗粒气溶胶质谱仪,研究了5种生物质成型燃料(咖啡渣、秸秆-花生壳、稻壳、混合型、木屑-刨花)锅炉烟气中细颗粒物的排放特征。木屑-刨花生物质锅炉排放细颗粒物的粒径介于0.20~2.00μm,呈双峰分布。其余的生物质锅炉排放细颗粒物的粒径介于0.20~1.20μm,呈单峰分布。受燃料类型、锅炉负荷、炉膛温度等因素影响,木屑-刨花生物质锅炉排放细颗粒物化学成分以含碳组分(17.4%(数浓度占比,下同)~29.7%)、含钾组分(26.2%)为主。其余生物质锅炉排放细颗粒物化学成分以无机矿物质与金属的混合物(3.0%~92.7%)、含钾组分(9.7%~53.4%)为主,明显不同于传统的生物质燃烧源。 展开更多
关键词 生物质锅炉 生物质成型燃料 粒径分布 化学成分 单颗粒气溶胶质谱仪
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