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低阶煤催化加氢转化研究进展
被引量：
4
1
作者
赵云鹏
吴法鹏
+5 位作者
司兴刚
赵薇
高寒冰
康国俊
曹景沛
魏贤勇
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021年第4期1067-1079,共13页
低阶煤有机质缩合程度低,富含桥键和侧链,氢碳原子比和挥发分高,具有较高的化学反应性。催化加氢转化是从低阶煤中获取液体燃料和化学品的有效途径之一。然而,低阶煤氧含量和水含量高,在加氢转化过程中会增加氢耗和能耗,不利于油类的生...
低阶煤有机质缩合程度低,富含桥键和侧链,氢碳原子比和挥发分高,具有较高的化学反应性。催化加氢转化是从低阶煤中获取液体燃料和化学品的有效途径之一。然而,低阶煤氧含量和水含量高,在加氢转化过程中会增加氢耗和能耗,不利于油类的生成,且给产物分离带来困难。此外,催化加氢转化通常在高温高压条件下进行,产品组成复杂且重质化程度高,导致成本高但收益低。如何优化反应体系,进而提高低阶煤转化率和液体产物收率,是低阶煤催化加氢转化亟待解决的问题。催化剂是低阶煤催化加氢转化的核心,发挥着活化氢气、促进加氢转化和脱除杂原子的作用,直接决定反应体系苛刻程度和产物品质。反应条件作为反应体系另一组成要素,既可控制煤中共价键断裂速率及活性氢生成与转移,又能抑制自由基发生缩聚反应,进而影响催化剂性能和产物组成分布。此外,预处理可以改变煤物理结构与化学活性,从而影响低阶煤催化加氢转化特性。综述了反应条件(温度、溶剂、气氛和压力)与预处理方法(热预处理、溶胀预处理、萃取预处理以及水热预处理)对低阶煤催化加氢转化或直接液化影响的研究进展,以及主要的低阶煤加氢转化催化剂,提出了下一步低阶煤加氢转化的研究方向。
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关键词
低阶煤
催化加氢转化
直接液化
活性氢
自由基
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职称材料
包覆型Fe基纳米催化剂制备及对低阶煤直接液化的影响
被引量：
4
2
作者
周晓东
马凤云
+5 位作者
刘景梅
钟梅
莫文龙
李怡招
孙志强
李显
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018年第10期2895-2902,共8页
采用两相-水热合成法,制备了油酸包覆型Fe_2O_3(OA@Fe_2O_3)和油胺包覆型Fe_2O_3(OLA@Fe_2O_3)催化剂试样。TEM,TGA,XRD和IR等分析表征表明,其粒径分别约为5 nm和3 nm,Fe_2O_3含量为53. 40%和66. 62%(wt.%),无机部分和有机部分形成核-...
采用两相-水热合成法,制备了油酸包覆型Fe_2O_3(OA@Fe_2O_3)和油胺包覆型Fe_2O_3(OLA@Fe_2O_3)催化剂试样。TEM,TGA,XRD和IR等分析表征表明,其粒径分别约为5 nm和3 nm,Fe_2O_3含量为53. 40%和66. 62%(wt.%),无机部分和有机部分形成核-壳结构。以商用Fe_2O_3为参比,通过新疆淖毛湖煤样高压加氢液化实验,考察了油酸钠和油胺作为包覆剂对Fe_2O_3催化性能的影响。结果表明,不仅两试样的煤样转化率均超过96%,液化率分别提高了8. 64%和8. 34%,气产率分别降低了5. 78%和6. 34%,催化液化性能相差无几;而且OLA@Fe_2O_3试样的沥青烯和前沥青烯残碳率低于商用Fe_2O_3的,而OA@Fe_2O_3试样则高于商用Fe_2O_3的,表明前者对沥青质的轻质化作用强。故作为包覆剂,价格相对低廉的油胺可以替代油酸钠。
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关键词
低阶煤
直接液化
纳米催化剂
包覆型Fe2O3
两相-水热合成法
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职称材料
中温和高温煤沥青的组成结构与性质
被引量：
9
3
作者
王汝艳
马凤云
+3 位作者
钟梅
刘景梅
张晓静
陈义涛
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020年第8期2956-2967,共12页
深入分析了新疆哈密淖毛湖中温煤沥青(CTPZ)和陕西榆林高温煤沥青(CTPG)的元素组成、热稳定性、微晶结构、分子结构特征等,选用Flynn-Wall-Ozawa法计算其热解活化能,对其甲苯可溶物和热聚合后试样的甲苯可溶物进行了GC-MS分析。结果表明...
深入分析了新疆哈密淖毛湖中温煤沥青(CTPZ)和陕西榆林高温煤沥青(CTPG)的元素组成、热稳定性、微晶结构、分子结构特征等,选用Flynn-Wall-Ozawa法计算其热解活化能,对其甲苯可溶物和热聚合后试样的甲苯可溶物进行了GC-MS分析。结果表明,CTPZ和CTPG的H/C原子比分别为1.005和0.510,O/C原子比分别为0.062和0.015;CTPZ的热解反应更加剧烈,轻组分逸出更快,热稳定性差,最终残炭率分别为16.03%和38.47%,CTPZ仅为CTPG的42%;在210~390℃,平均热解活化能分别为84.24和104.47 kJ/mol;芳香片层间距分别为0.404和0.356 nm,分别比石墨的芳香片层间距0.340 nm高出18.82%和4.71%,前者芳环上连有烷烃侧链和非平面结构的环烷烃更多,芳环层间有序性更差;CTPZ以正构长链烷烃为主,C20~C28相对含量超过50%,鉴于CTPZ正构烷烃的相对含量超过50%,且碳链长度在石蜡油的要求之内,故可分离制备石蜡油,而CTPG以芳烃为主,相对含量超过70%,其中,荧蒽类物质相对含量约达40%。热聚合结果表明,CTPG热聚合0.5 h,达到改质沥青一级品标准,宜做改质沥青原料,而CTPZ热聚合长达6 h,喹啉不溶物QI、结焦值CV和软化点SP等仍远离标准。经对热聚后试样进行GC-MS分析发现,CTPG中多环芳烃含量增加,表明其发生的是芳烃缩聚反应,而CTPZ中链状烷烃含量增加,表明其发生的是芳烃侧链部分的裂解反应。
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关键词
中温煤沥青
高温煤沥青
芳烃
长链烷烃
热聚合
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职称材料
题名
低阶煤催化加氢转化研究进展
被引量：
4
1
作者
赵云鹏
吴法鹏
司兴刚
赵薇
高寒冰
康国俊
曹景沛
魏贤勇
机构
中国矿业
大学
江苏省碳资源精细化利用工程研究中心
新疆大学新疆维吾尔自治区煤炭清洁转化与化工过程重点实验室
中国矿业
大学
低碳能源研究院
出处
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021年第4期1067-1079,共13页
基金
国家自然科学基金资助项目(21878325)
国家重点研发计划资助项目(2016YFB0600303)
江苏省高校优势学科资助项目。
文摘
低阶煤有机质缩合程度低,富含桥键和侧链,氢碳原子比和挥发分高,具有较高的化学反应性。催化加氢转化是从低阶煤中获取液体燃料和化学品的有效途径之一。然而,低阶煤氧含量和水含量高,在加氢转化过程中会增加氢耗和能耗,不利于油类的生成,且给产物分离带来困难。此外,催化加氢转化通常在高温高压条件下进行,产品组成复杂且重质化程度高,导致成本高但收益低。如何优化反应体系,进而提高低阶煤转化率和液体产物收率,是低阶煤催化加氢转化亟待解决的问题。催化剂是低阶煤催化加氢转化的核心,发挥着活化氢气、促进加氢转化和脱除杂原子的作用,直接决定反应体系苛刻程度和产物品质。反应条件作为反应体系另一组成要素,既可控制煤中共价键断裂速率及活性氢生成与转移,又能抑制自由基发生缩聚反应,进而影响催化剂性能和产物组成分布。此外,预处理可以改变煤物理结构与化学活性,从而影响低阶煤催化加氢转化特性。综述了反应条件(温度、溶剂、气氛和压力)与预处理方法(热预处理、溶胀预处理、萃取预处理以及水热预处理)对低阶煤催化加氢转化或直接液化影响的研究进展,以及主要的低阶煤加氢转化催化剂,提出了下一步低阶煤加氢转化的研究方向。
关键词
低阶煤
催化加氢转化
直接液化
活性氢
自由基
Keywords
low-rank coals
catalytic hydroconversion
direct liquefaction
activated hydrogen
free radical
分类号
TQ530 [化学工程—煤化学工程]
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职称材料
题名
包覆型Fe基纳米催化剂制备及对低阶煤直接液化的影响
被引量：
4
2
作者
周晓东
马凤云
刘景梅
钟梅
莫文龙
李怡招
孙志强
李显
机构
新疆大学新疆维吾尔自治区煤炭清洁转化与化工过程重点实验室
哈密职业技术学院化学工程系
华中科技
大学
煤燃烧国家
重点
实验室
出处
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018年第10期2895-2902,共8页
基金
新疆维吾尔自治区高校科研计划青年教师科研启动基金资助项目(XJEDU2016S025)
国家-新疆联合基金重点资助项目(U1503293)
煤燃烧国家重点实验室开放课题资助项目(FSKLCCA1602)
文摘
采用两相-水热合成法,制备了油酸包覆型Fe_2O_3(OA@Fe_2O_3)和油胺包覆型Fe_2O_3(OLA@Fe_2O_3)催化剂试样。TEM,TGA,XRD和IR等分析表征表明,其粒径分别约为5 nm和3 nm,Fe_2O_3含量为53. 40%和66. 62%(wt.%),无机部分和有机部分形成核-壳结构。以商用Fe_2O_3为参比,通过新疆淖毛湖煤样高压加氢液化实验,考察了油酸钠和油胺作为包覆剂对Fe_2O_3催化性能的影响。结果表明,不仅两试样的煤样转化率均超过96%,液化率分别提高了8. 64%和8. 34%,气产率分别降低了5. 78%和6. 34%,催化液化性能相差无几;而且OLA@Fe_2O_3试样的沥青烯和前沥青烯残碳率低于商用Fe_2O_3的,而OA@Fe_2O_3试样则高于商用Fe_2O_3的,表明前者对沥青质的轻质化作用强。故作为包覆剂,价格相对低廉的油胺可以替代油酸钠。
关键词
低阶煤
直接液化
纳米催化剂
包覆型Fe2O3
两相-水热合成法
Keywords
lower-rank coal
direct coal liquefaction
nanocatalysts
coated Fe2O3
two-phase hydrothermal synthesis
分类号
TQ530.2 [化学工程—煤化学工程]
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职称材料
题名
中温和高温煤沥青的组成结构与性质
被引量：
9
3
作者
王汝艳
马凤云
钟梅
刘景梅
张晓静
陈义涛
机构
新疆大学
新疆
金佰利炭材料科技有限公司
出处
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020年第8期2956-2967,共12页
基金
国家-新疆联合基金重点资助项目(U1503293)
自治区区域协同创新专项基金资助项目(上海合作组织科技伙伴计划)(2018E01010)。
文摘
深入分析了新疆哈密淖毛湖中温煤沥青(CTPZ)和陕西榆林高温煤沥青(CTPG)的元素组成、热稳定性、微晶结构、分子结构特征等,选用Flynn-Wall-Ozawa法计算其热解活化能,对其甲苯可溶物和热聚合后试样的甲苯可溶物进行了GC-MS分析。结果表明,CTPZ和CTPG的H/C原子比分别为1.005和0.510,O/C原子比分别为0.062和0.015;CTPZ的热解反应更加剧烈,轻组分逸出更快,热稳定性差,最终残炭率分别为16.03%和38.47%,CTPZ仅为CTPG的42%;在210~390℃,平均热解活化能分别为84.24和104.47 kJ/mol;芳香片层间距分别为0.404和0.356 nm,分别比石墨的芳香片层间距0.340 nm高出18.82%和4.71%,前者芳环上连有烷烃侧链和非平面结构的环烷烃更多,芳环层间有序性更差;CTPZ以正构长链烷烃为主,C20~C28相对含量超过50%,鉴于CTPZ正构烷烃的相对含量超过50%,且碳链长度在石蜡油的要求之内,故可分离制备石蜡油,而CTPG以芳烃为主,相对含量超过70%,其中,荧蒽类物质相对含量约达40%。热聚合结果表明,CTPG热聚合0.5 h,达到改质沥青一级品标准,宜做改质沥青原料,而CTPZ热聚合长达6 h,喹啉不溶物QI、结焦值CV和软化点SP等仍远离标准。经对热聚后试样进行GC-MS分析发现,CTPG中多环芳烃含量增加,表明其发生的是芳烃缩聚反应,而CTPZ中链状烷烃含量增加,表明其发生的是芳烃侧链部分的裂解反应。
关键词
中温煤沥青
高温煤沥青
芳烃
长链烷烃
热聚合
Keywords
CTPZ
CTPG
aromatic hydrocarbon
long-chain alkane
thermal polymerization
分类号
TQ536 [化学工程—煤化学工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
低阶煤催化加氢转化研究进展
赵云鹏
吴法鹏
司兴刚
赵薇
高寒冰
康国俊
曹景沛
魏贤勇
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021
4
在线阅读
下载PDF
职称材料
2
包覆型Fe基纳米催化剂制备及对低阶煤直接液化的影响
周晓东
马凤云
刘景梅
钟梅
莫文龙
李怡招
孙志强
李显
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018
4
在线阅读
下载PDF
职称材料
3
中温和高温煤沥青的组成结构与性质
王汝艳
马凤云
钟梅
刘景梅
张晓静
陈义涛
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020
9
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