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温度和空速对CO甲烷化Ni-Al_2O_3催化剂性能影响 被引量:4
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作者 莫文龙 肖艳 +3 位作者 马凤云 钟梅 刘景梅 艾沙.努拉洪 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2018年第7期67-72,共6页
采用低温固相法制备Ni-Al_2O_3催化剂,考察反应温度和空速对Ni-Al_2O_3催化剂浆态床CO甲烷化性能的影响,并对反应后的催化剂进行XRD,BET,TPH,TG-DTG和TEM等进行表征。评价结果表明,反应温度增加,CO转化率先增大后趋于不变,较适宜的反应... 采用低温固相法制备Ni-Al_2O_3催化剂,考察反应温度和空速对Ni-Al_2O_3催化剂浆态床CO甲烷化性能的影响,并对反应后的催化剂进行XRD,BET,TPH,TG-DTG和TEM等进行表征。评价结果表明,反应温度增加,CO转化率先增大后趋于不变,较适宜的反应温度为290—305℃。反应空速增大,催化剂活性先增大后减小,空速为1 200 mL/(g·h)时,活性最好,其CO转化率、CH4选择性和收率分别为98.3%、95.8%和94.2%。寿命实验表明,该催化剂在经过10 h的诱导期后,活性趋于稳定,超过25 h后,活性开始下降。表征发现,温度升高和空速增大,均导致Al O(OH)增多,不利于反应进行;积炭反应伴随着消炭反应,温度越高,越有利于消炭反应发生。因此,反应温度和空速的选择需要综合考虑各方面的影响因素。 展开更多
关键词 甲烷化 Ni-Al2O3 催化剂 机械化学法 浆态床 工艺条件
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制备方法对1,4-丁炔二醇加氢Ni-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:5
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作者 莫文龙 郑霜 +3 位作者 马亚亚 马凤云 艾沙.努拉洪 席龙飞 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期252-260,M0004,共10页
分别采用溶液燃烧法(SCM)、等体积浸渍法(IMP)、水热合成法(HTP)和浸渍燃烧法(ICM)制备了Ni负载量为18%(质量分数)的Ni-Al_2O_3催化剂,通过X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、N_2吸附-脱附、透射... 分别采用溶液燃烧法(SCM)、等体积浸渍法(IMP)、水热合成法(HTP)和浸渍燃烧法(ICM)制备了Ni负载量为18%(质量分数)的Ni-Al_2O_3催化剂,通过X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、N_2吸附-脱附、透射电镜(TEM)等表征手段和1,4-丁炔二醇(BYD)加氢制1,4-丁二醇(BDO)评价实验,考察了制备方法对催化剂结构和性能的影响。结果显示,溶液燃烧法制备的SCM催化剂晶粒尺寸最小,仅为6.5 nm;低温还原峰面积大,峰型最为弥散;弱酸中心与强酸中心的面积比适中(3.0);孔径分布除在2~5 nm之间有明显的介孔外,在10~30 nm之间还有较为弥散的分布,即具有典型的介孔-介孔多级孔道结构。评价结果表明,SCM催化剂性能最好,BYD转化率为90.75%;BDO选择性为93.84%,收率也高达85.16%。这与活性组分晶粒尺寸小、低温还原峰面积大、弱酸中心与强酸中心比例适中、以及具有多级孔道结构和比表面积高达97.40 m^2/g有关。 展开更多
关键词 1 4-丁炔二醇 1 4-丁二醇 加氢 Ni-Al2O3催化剂 制备方法
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碱液浓度对1,4-丁炔二醇加氢Raney-Ni催化剂结构和性能的影响 被引量:2
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作者 张瑞玉 莫文龙 +3 位作者 马凤云 钟梅 刘景梅 武洪丽 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期669-675,共7页
采用不同质量分数(5%~20%)NaOH溶液浸取商品Ni-Al合金粉(粒径180~250μm)制备Raney-Ni催化剂。通过XRD、TEM、N2吸附-脱附、EDS等表征手段和1,4-丁炔二醇(BYD)加氢制1,4-丁烯二醇(BED)评价实验,考察不同碱液浓度对Raney-Ni催化剂结构和... 采用不同质量分数(5%~20%)NaOH溶液浸取商品Ni-Al合金粉(粒径180~250μm)制备Raney-Ni催化剂。通过XRD、TEM、N2吸附-脱附、EDS等表征手段和1,4-丁炔二醇(BYD)加氢制1,4-丁烯二醇(BED)评价实验,考察不同碱液浓度对Raney-Ni催化剂结构和性能的影响。结果表明:10%质量分数碱液浸取制备的催化剂试样RN10%在2θ为44.3°、51.7°、76.1°处出现了活性组分Ni的特征峰,分别对应于Ni(111)、Ni(200)和Ni(220),即生成了面心立方晶格结构的Ni,且晶粒尺寸较小;比表面积大,为58.07m^2/g;对Al的浸取量较为适中。评价结果表明,试样RN10%加氢性能最好,BYD转化率为37.46%,BED选择性为91.73%,收率为34.36%。这与该试样活性组分Ni晶粒尺寸小,残余的Ni2Al3相充当"结构促进剂",比表面积大,浸取Al含量适中有关。 展开更多
关键词 1 4-丁炔二醇 1 4-丁烯二醇 加氢 Raney-Ni催化剂 碱液浓度
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焙烧温度对1,4-丁炔二醇加氢制1,4-丁烯二醇Ni-Al2O3催化剂性能影响 被引量:3
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作者 郜宪龙 莫文龙 +2 位作者 马凤云 陈隽 陈莉 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期78-84,共7页
采用机械化学法制备Ni-Al2O3催化剂,通过EDX、XRD、H2-TPR、BET、SEM、TEM、NH3-TPD等进行物化结构表征,以水相1,4-丁炔二醇(BYD)加氢制1,4-丁烯二醇(BED)为探针反应,研究焙烧温度对Ni-Al2O3催化剂加氢性能的影响。结果表明,焙烧温度60... 采用机械化学法制备Ni-Al2O3催化剂,通过EDX、XRD、H2-TPR、BET、SEM、TEM、NH3-TPD等进行物化结构表征,以水相1,4-丁炔二醇(BYD)加氢制1,4-丁烯二醇(BED)为探针反应,研究焙烧温度对Ni-Al2O3催化剂加氢性能的影响。结果表明,焙烧温度600℃所制备的MCT600催化剂比表面积最大,为277m2/g。催化剂表面的活性组分Ni负载量(23.14%)超过理论负载量(20%),表面酸(强酸)酸强度较弱。在反应压力4MPa、温度110℃、搅拌转速500 r/min、反应时间3 h的条件下,MCT600加氢性能较好,BYD转化率25.77%,BED选择性94.08%,收率24.25%。 展开更多
关键词 1 4-丁炔二醇 浸渍法 焙烧温度 Ni-Al2O3催化剂
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Na离子修饰的Au/HZSM-5催化剂的制备、表征及催化合成气羰基化反应性能 被引量:1
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作者 方亚平 迪丽努尔·艾力 +3 位作者 高希然 毕坤豪 马凤云 艾沙·努拉洪 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期849-857,共9页
采用负压沉积-沉淀法制备了负载型Au/HZSM-5催化剂,在此基础上负载了第二金属Na制得Na-Au/HZSM-5催化剂,采用XRD、ICP-AES、氮气吸附-脱附、NH 3-TPD、OH-IR、Py-FT-IR等方法对Na/HZSM-5、Au/HZSM-5、Na-Au/HZSM-5物性进行分析,并考察... 采用负压沉积-沉淀法制备了负载型Au/HZSM-5催化剂,在此基础上负载了第二金属Na制得Na-Au/HZSM-5催化剂,采用XRD、ICP-AES、氮气吸附-脱附、NH 3-TPD、OH-IR、Py-FT-IR等方法对Na/HZSM-5、Au/HZSM-5、Na-Au/HZSM-5物性进行分析,并考察酸中心对其催化合成气羰基化反应性能的影响。结果表明:2.0%Au/HZSM-5催化剂上加入少量Na离子后,催化剂的酸性变化较大,Na负载质量分数为0.4%时大幅度减弱了强酸中心,并产生了一定量的中强酸;对不同Au/HZSM-5催化剂的性能进行对比,当Au离子负载质量分数为2.0%时,2.0%Au/HZSM-5催化剂上CO转化率为81.01%,甲酸甲酯+乙酸甲酯的选择性之和为62.12%;而0.4%Na-2.0%Au/HZSM-5催化剂上CO转化率最高,为88.51%,甲酸甲酯+乙酸甲酯的选择性之和为68.56%。Na离子改性后中强酸中心的增加和强酸中心的减弱可提高Au/HZSM-5催化合成气羰基化反应中CO转化率和目的产物的选择性。 展开更多
关键词 Au/HZSM-5 Na修饰 合成气 羰基化 乙酸甲酯
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Au/HZSM-5催化剂上Si-O(H)-Au的酸性和脱氢性能研究 被引量:4
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作者 高希然 迪丽努尔 +1 位作者 方亚平 艾沙·努拉洪 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期226-234,I0001,共10页
以尿素为沉淀剂,采用负压沉积沉淀法将Au负载于不同载体,分别制备了Au/HZSM-5、 Au/SiO_(2)及Au/Al2O3催化剂.采用X射线粉末衍射、透射电镜、 NH_(3)-程序升温脱附、红外羟基和原位吸附吡啶红外羟基等技术对催化剂进行了表征,探究了Au... 以尿素为沉淀剂,采用负压沉积沉淀法将Au负载于不同载体,分别制备了Au/HZSM-5、 Au/SiO_(2)及Au/Al2O3催化剂.采用X射线粉末衍射、透射电镜、 NH_(3)-程序升温脱附、红外羟基和原位吸附吡啶红外羟基等技术对催化剂进行了表征,探究了Au对不同载体的作用,并用脉冲微反装置评价了催化剂对正丁烷脱氢反应的性能.结果表明,相较于其他载金催化剂, Au/HZSM-5酸性较强, Au与HZSM-5相互作用后会形成Si-O(H)-Au基团,该活性相对正丁烷脱氢起到一定的促进作用. 展开更多
关键词 Au/HZSM-5 负压沉积沉淀法 Si-O(H)-Au基团 脱氢性能 正丁烷
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