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不同pH值制备的TiO_2和TiO_2/SiO_2催化剂结构、表面性质及光催化活性(英文) 被引量：12
1
作者 仇伟 任成军 +2 位作者 龚茂初 侯云泽 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第6期1487-1492,共6页
以TiOSO4和SiO2溶胶为原料,采用沉淀法用氨水调节pH值制备TiO2和TiO2/SiO2催化剂.制备的催化剂用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),N2吸附(BET),紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱,程序升温脱附(NH3-TPD),傅里叶变换红外(FT-IR)光谱技术分析.XR... 以TiOSO4和SiO2溶胶为原料,采用沉淀法用氨水调节pH值制备TiO2和TiO2/SiO2催化剂.制备的催化剂用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),N2吸附(BET),紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱,程序升温脱附(NH3-TPD),傅里叶变换红外(FT-IR)光谱技术分析.XRD谱图显示纯TiO2中锐钛型和金红石相共存,且金红石相含量随pH值升高而增加.但是,TiO2/SiO2催化剂只有锐钛型.扫描电镜发现制备的催化剂呈类球形,颗粒间相互交叠,粒径在10-25nm之间.TiO2和TiO2/SiO2光催化剂的比表面积随pH值升高略有增大.SiO2的添加会增大催化剂的比表面积.程序升温脱附实验结果说明催化剂的表面酸量随pH值升高而增加.TiO2/SiO2的表面酸量比相同pH值制备的TiO2大.红外光谱分析说明Si掺杂和高pH值有利于催化剂表面生成更多的羟基.TiO2和TiO2/SiO2光催化剂的催化活性随pH值升高而明显增强.TiO2/SiO2的光催化活性优于TiO2.TiO2/SiO2催化剂具有较好的耐久性. 展开更多
关键词 pH TIO2 SiO2掺杂 微结构 表面性质 光催化
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浸渍法制备的Pd-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂及不同载体对地表O_3降解的影响(英文) 被引量：5
2
作者 任成军 周丽娜 +1 位作者 尚鸿燕 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第5期957-964,共8页
在γ-Al2O3载体上用等体积浸渍法浸渍Pd、MnOx活性组分,然后涂覆于堇青石基体上制备Pd-MnOx/γ-Al2O3整体式催化剂.分别用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、低温N2吸附-脱附及X射线光电子能谱(XPS)对制备的催化剂进行表征.研究... 在γ-Al2O3载体上用等体积浸渍法浸渍Pd、MnOx活性组分,然后涂覆于堇青石基体上制备Pd-MnOx/γ-Al2O3整体式催化剂.分别用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、低温N2吸附-脱附及X射线光电子能谱(XPS)对制备的催化剂进行表征.研究了Pd、MnOx浸渍顺序对催化剂活性、氧化还原性能及织构性质的影响.实验结果表明,Pd、MnOx共浸渍较分别浸渍制备的催化剂活性好,Pd和MnOx之间存在一定的协同作用.考察了不同载体如La-Al2O3、SiO2、γ-Al2O3和Zr-Al2O3对催化剂活性、氧化还原性能、织构性质及表面电子性能的影响.研究表明,以La-Al2O3或SiO2为载体的催化剂活性最好,即,14°C时O3转化率为82%,完全转化温度为36°C.γ-Al2O3载体次之,Zr-Al2O3载体较差.不同载体制备的催化剂中MnOx的氧化还原性能顺序为:PdMnOx/SiO2>Pd-MnOx/La-Al2O3>Pd-MnOx/γ-Al2O3>Pd-MnOx/Zr-Al2O3. 展开更多
关键词 锰氧化物 钯 臭氧 催化分解 浸渍法 载体
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复合沉淀剂制备的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料及其负载的单Pd三效催化剂（英文） 被引量：5
3
作者 李红梅 兰丽 +4 位作者 陈山虎 刘达玉 王卫 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第7期1734-1746,共13页
采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别... 采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别,以及其负载的单Pd三效催化剂的催化性能。结果表明,不同的沉淀剂制得的材料中其CeO_2-ZrO_2(CZ)和Al_2O_3之间的相互作用不同。用氨水做沉淀剂时,得到的材料中CZ和Al_2O_3之间的相互作用很小,导致其热稳定性较差。在碳酸铵做沉淀剂的情况下,CZ和Al_2O_3之间具有很强的相互作用,可以提高材料的热稳定性,但同时,CZ固溶体的均一性被严重破坏,使得材料的氧化还原性能不理想。而复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al_2O3_之间的相互作用,导致得到的CZA材料具有优异的织构、结构性能及良好的热稳定性。因此,其负载的单Pd催化剂表现出最为优异的氧化还原性能和三效催化活性。 展开更多
关键词 CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物 复合沉淀剂 单Pd三效催化剂 相互作用 热稳定性
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制备方法对复合氧化物Bi2 WO6-ZrO2-TiO2光催化性能的影响 被引量：2
4
作者 徐平 邢焰 +4 位作者 任成军 陈耀强 吴大旺 徐海迪 龚茂初 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1411-1416,共6页
采用一积沉淀法和两积沉淀法分别制备了Bi2WO6-ZrO2-TiO2复合催化剂。利用X射线衍射(XRD),N2吸附(BET),傅里叶变换(FT-IR)光谱技术,X光电子能谱(XPS),紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱等分析技术对样品进行了表征。结果显示,两积沉淀法的Bi... 采用一积沉淀法和两积沉淀法分别制备了Bi2WO6-ZrO2-TiO2复合催化剂。利用X射线衍射(XRD),N2吸附(BET),傅里叶变换(FT-IR)光谱技术,X光电子能谱(XPS),紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱等分析技术对样品进行了表征。结果显示,两积沉淀法的Bi、W离子存在于催化剂表面,而一积沉淀法是进入催化剂晶格。利用气相苯进行催化剂的紫外和可见光活性实验,结果表明,两积沉淀法制备的复合催化剂活性最高。 展开更多
关键词 沉淀方法 复合氧化物 Bi2 WO6 掺杂 可见光
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C_2-轴对称联苯类手性双膦配体的研究进展(一) 被引量：1
5
作者 马梦林 张园园 +4 位作者 杨静 李伟 胡高波 付海燕 陈华 《西华大学学报（自然科学版）》 CAS 2013年第1期7-15,22,共10页
手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近10年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合... 手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近10年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合成方法,C2-轴对称联苯类手性双膦配体在不对称催化氢化,以及其在其他不对称诱导反应中的应用4个方面综述了相关研究进展,并对今后配体的合成及应用前景进行了展望。 展开更多
关键词 联苯 C2-轴对称 手性双膦配体 不对称 催化
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C_2-轴对称联苯类手性双膦配体的研究进展(三)
6
作者 马梦林 张园园 +4 位作者 杨静 李伟 胡高波 付海燕 陈华 《西华大学学报（自然科学版）》 CAS 2013年第3期27-37,共11页
手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近10年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合... 手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近10年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合成方法、C2-轴对称联苯类手性双膦配体在不对称催化氢化、以及其在其他不对称诱导反应中的应用4个方面综述了相关研究进展,并对今后配体的合成及应用前景进行了展望。 展开更多
关键词 联苯 C2-轴对称 手性双膦配体 不对称 催化
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C_2-轴对称联苯类手性双膦配体的研究进展(二)
7
作者 马梦林 张园园 +4 位作者 杨静 李伟 胡高波 付海燕 陈华 《西华大学学报（自然科学版）》 CAS 2013年第2期9-18,共10页
手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近十年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合... 手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近十年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合成方法、C2-轴对称联苯类手性双膦配体在不对称催化氢化以及其在其他不对称诱导反应中的应用4个方面综述了相关研究进展。 展开更多
关键词 联苯 C2-轴对称 手性双膦配体 不对称 催化
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铁铜双金属催化剂选择性催化氧化氨为氮气(英文) 被引量：2
8
作者 孙萌萌 曹毅 +3 位作者 兰丽 邹莎 房志涛 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第12期2300-2306,共7页
固定铜铁的总质量不变,采用共浸渍法制备铜铁双金属催化剂.为了更好地了解催化剂的性质,分别用N2吸附-脱附、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)方法对制备的催化剂进行表征.... 固定铜铁的总质量不变,采用共浸渍法制备铜铁双金属催化剂.为了更好地了解催化剂的性质,分别用N2吸附-脱附、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)方法对制备的催化剂进行表征.研究发现在100000 h-1空速下,铜铁双金属催化剂呈现出好的活性和氮气选择性.在低温区,随着铜含量的增加,活性和氮气的选择性增加,然而在高温区氮气的选择性直接和铁的含量相关.其中催化剂Fe0.25Cu0.75/ZSM-5,在350°C氨的转化率达到最高,在300°C氮气的选择性上升到97%.Fe0.75Cu0.25/ZSM-5在500°C有很高的氮气选择性甚至可以达到98%.并且所有的催化剂均产生很少的N2O副产物.表征结果显示催化剂的酸量和铜物种的含量可以影响催化剂的活性,并且高的还原能力和铁含量有助于高温氮气选择性的提高. 展开更多
关键词 铁 铜 分子筛 氨氧化反应 N2选择性 催化剂
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裂解态正癸烷点火延迟时间的理论研究 被引量：1
9
作者 王鸿燕 裴闪闪 +2 位作者 王莅 张香文 刘国柱 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期398-406,共9页
在先进飞行器发动机中,吸热碳氢燃料在进入燃烧室之前会发生热裂解反应,生成未反应燃料和小分子裂解产物的混合物(称为裂解态燃料)。本工作研究了在1300~1800 K、0.1~3.0 MPa和当量比为1.0的条件下,不同的裂解转化率、裂解压力、点火压... 在先进飞行器发动机中,吸热碳氢燃料在进入燃烧室之前会发生热裂解反应,生成未反应燃料和小分子裂解产物的混合物(称为裂解态燃料)。本工作研究了在1300~1800 K、0.1~3.0 MPa和当量比为1.0的条件下,不同的裂解转化率、裂解压力、点火压力和自由基对正癸烷裂解着火特性的影响。通过采用一种精确的组合机理,从理论上计算了流动反应器中3.0和5.0 MPa下正癸烷裂解组分,与文献中的实验结果吻合较好。结果表明,正癸烷在3 MPa和5 MPa下裂解的出口转化率分别为46.2%和58.8%,裂解产物分布一致,但乙烯的含量随着压力的升高明显的降低,而烷烃含量随着压力的增大而增加。尽管自由基总体含量很低,但在3 MPa条件下裂解产物中的自由基浓度依然高于5 MPa条件下。对于点火延迟时间的计算结果则表明,裂解态正癸烷的点火延迟时间随着转化率的增大而延长,且在5 MPa下随着转化率的变化更明显。相同转化率下,5 MPa下的裂解态正癸烷的点火延迟时间比3 MPa下更短。此外,与无自由基的裂解正癸烷相比,裂解正癸烷中自由基的存在可以加速着火过程,转化率小于40%时,着火延迟时间缩短15%以上。 展开更多
关键词 点火延迟时间 裂解态燃料 正癸烷 自由基 灵敏度分析
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氨水改性催化环己酮肟Beckmann重排反应的研究 被引量：1
10
作者 卜亿峰 卢星河 王亚权 《河北工程大学学报（自然科学版）》 CAS 2008年第4期95-99,共5页
为研究氨水改性对具有MFI结构的Silicalite-1分子筛催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响,选用两种水热合成工艺合成了单斜和正交两种晶系的Silicalite-1分子筛,并用氨水分别对其进行改性处理。通过XRD和IR表征考察了不同合成方... 为研究氨水改性对具有MFI结构的Silicalite-1分子筛催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响,选用两种水热合成工艺合成了单斜和正交两种晶系的Silicalite-1分子筛,并用氨水分别对其进行改性处理。通过XRD和IR表征考察了不同合成方法、不同的处理温度、时间等因素对催化剂晶体结构、表面硅羟基的影响。表征结果说明氨水处理时间和温度可能会改变分子筛的晶系、表面硅羟基的强度和种类。改性前后Silicalite-1催化Beckmann重排反应评价的结果说明重排反应的主活性中心是硅羟基窝,但活性中心和MFI结构的晶系没有关系。碱处理能够减弱副反应活性中心末端硅羟基,提高催化剂的稳定性和产物己内酰胺的选择性。 展开更多
关键词 BECKMANN重排 分子筛 氨水 硅羟基
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