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铜-钛硅分子筛协同催化低温甲醇水蒸气重整反应
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作者 卢庆 陈雪 +9 位作者 刘园园 王菲 脱永笑 赵浩扬 伊晨雪 穆涛洋 徐少飞 秦浩田 冯翔 CHEN De 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第10期76-84,共9页
低温甲醇水蒸气重整制氢技术(L-MSR)是解决当前氢能源可持续性和氢源分布不均的重要途经之一.本文研究了铜负载于不同Ti配位形式的钛硅分子筛(Cu/TS-1)催化剂在低温甲醇水蒸气重整制氢反应中的性能,并结合X射线光衍射仪(XRD)、透射电子... 低温甲醇水蒸气重整制氢技术(L-MSR)是解决当前氢能源可持续性和氢源分布不均的重要途经之一.本文研究了铜负载于不同Ti配位形式的钛硅分子筛(Cu/TS-1)催化剂在低温甲醇水蒸气重整制氢反应中的性能,并结合X射线光衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氨气程序升温脱附测试(NH3-TPD)和CO_(2)程序升温脱附测试(CO_(2)-TPD)等表征方法,揭示了铜与骨架钛之间的协同吸附作用显著提高了催化剂的低温活性和稳定性.结果表明,在常压、240℃、水醇比为2的条件下,Cu/TS-1催化剂表现出148.4 mmol·g^(−1)·h^(−1)的氢气产率,单位质量铜的活性为891 mmol·g^(−1)·h^(−1),是共沉淀法合成Cu/ZnO催化剂单位铜质量活性(约621 mmol·g^(−1)·h^(−1))的1.4倍.在构效关系分析中发现,骨架钛的引入增加了分子筛表面的弱酸性位点,改善了铜纳米颗粒的分散性及其与钛硅分子筛表面的相互作用.此外,骨架钛与铜纳米颗粒之间的相互作用有利于形成丰富的双配位CO_(2)吸附位点,优化了MSR反应中甲酸中间体的吸附构型,从而显著提升了甲酸关键中间体的分解速率,最终使Cu/TS-1催化剂具备了优异的低温制氢活性. 展开更多
关键词 铜基催化剂 制氢 分子筛 纳米材料 界面
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有机液体储氢技术催化脱氢过程强化研究进展 被引量:4
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作者 盖宏伟 张辰君 +7 位作者 屈晶莹 孙怀禄 脱永笑 王斌 金旭 张茜 冯翔 CHEN De 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期164-185,共22页
氢能是实现化石能源清洁高效利用和支撑可再生能源大规模发展的理想互联媒介,然而氢的储运是制约氢能规模化应用的关键技术瓶颈。有机氢化物(LOHC)储氢技术具有成本低、储氢密度大、安全稳定等优势,可匹配现有化石能源输运架构,有望在... 氢能是实现化石能源清洁高效利用和支撑可再生能源大规模发展的理想互联媒介,然而氢的储运是制约氢能规模化应用的关键技术瓶颈。有机氢化物(LOHC)储氢技术具有成本低、储氢密度大、安全稳定等优势,可匹配现有化石能源输运架构,有望在大规模、长距离和分布式的氢储运场景中发挥重要作用。但是,在LOHC储氢循环中,相对于发展较为成熟的加氢技术,LOHC脱氢过程效率低、稳定性差,是制约该技术发展的关键。基于此,本文综述了LOHC储氢技术催化脱氢过程强化的研究进展和发展趋势,概述了LOHC储氢基本概念和催化脱氢反应基本原理,从催化过程强化、产物分离强化、能量效率强化等方面总结了脱氢过程强化策略,通过对比不同技术手段的特点,分析了LOHC储氢技术催化脱氢过程目前亟需解决的难题,即开发高效的脱氢催化剂、提高催化脱氢过程的传热传质效率以及降低脱氢过程能耗,这对LOHC储氢技术的实际应用具有重要的参考和借鉴意义。 展开更多
关键词 有机液体储氢 传热 传质 催化剂 催化剂载体
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纳米碳纤维的微观结构调控与催化作用 被引量:7
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作者 隋志军 李平 +3 位作者 周静红 朱贻安 De Chen 周兴贵 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期22-31,共10页
纳米碳纤维(CNF)是一种新型一维结构纳米炭材料,因其具有许多独特的性质而备受研究者关注。按照CNF基本结构单元石墨片层与生长轴的夹角不同,可以将CNF分为板式、鱼骨式和管式3种不同微观结构。采用催化化学气相沉积法合成CNF时,微观结... 纳米碳纤维(CNF)是一种新型一维结构纳米炭材料,因其具有许多独特的性质而备受研究者关注。按照CNF基本结构单元石墨片层与生长轴的夹角不同,可以将CNF分为板式、鱼骨式和管式3种不同微观结构。采用催化化学气相沉积法合成CNF时,微观结构可以通过改变生长动力学进行调控。CNF微观结构的不同导致表面棱边与基面原子比例不同,进而影响着表面含氧基团分布等性质。当CNF用作催化剂载体时,利用这些性质的不同可以调控负载金属颗粒的形貌以及载体与金属作用力等性质,从而改变催化剂的性能。CNF自身具有催化活性,其活性主要来自表面杂原子基团,因此也与CNF的微观结构密切相关。 展开更多
关键词 纳米碳纤维 微观结构 催化剂 成型 载体
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Pt催化丙烷脱氢过程中结焦反应的粒径效应与Sn的作用 被引量:8
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作者 李庆 隋志军 +2 位作者 朱贻安 周兴贵 Chen De 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第2期524-531,共8页
用乙二醇还原法制备了Pt颗粒平均粒径分别为2.0、4.6、12.1nm的Pt/Al2O3催化剂,同时用浸渍法制备了PtSn/Al2O3双金属催化剂,并考察了各催化剂在丙烷脱氢过程中的结焦行为。分别用H2化学吸附、透射电镜、热重分析、元素分析、红外光谱、... 用乙二醇还原法制备了Pt颗粒平均粒径分别为2.0、4.6、12.1nm的Pt/Al2O3催化剂,同时用浸渍法制备了PtSn/Al2O3双金属催化剂,并考察了各催化剂在丙烷脱氢过程中的结焦行为。分别用H2化学吸附、透射电镜、热重分析、元素分析、红外光谱、拉曼光谱等手段对催化剂进行了表征。表征结果显示,催化剂金属上的结焦速率与Pt金属颗粒粒径密切相关。具有较小Pt颗粒的催化剂金属上的结焦速率明显大于具有较大Pt颗粒的催化剂。具有较小Pt颗粒的催化剂上生成的焦含有较少的氢,其石墨化程度也较高。本研究中PtSn/Al2O3催化剂金属上的结焦速率高于Pt/Al2O3催化剂,并且在双金属上生成的焦具有更高的石墨化程度。结合Pt/Al2O3催化剂上的结焦机理,对高性能丙烷脱氢催化剂提出了新的概念设计。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 结焦 粒径 PT AL2O3 催化剂
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Au-NiO/TiO_2催化剂催化甲醇自热重整制氢 被引量:2
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作者 崔冰冰 徐新 +2 位作者 罗国华 佟泽民 陈德 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期520-523,共4页
采用沉积-沉淀法制备了甲醇白热重整制氢Au—NiO/TiO2催化剂,并用X射线衍射、透射电子显微镜、能量色散X射线能谱对Au—NiO/TiO2催化剂进行了表征。表征结果显示,NiO可以改善载体TiO2粒子的分散度,使Au颗粒的粒径减小,Au颗粒的粒... 采用沉积-沉淀法制备了甲醇白热重整制氢Au—NiO/TiO2催化剂,并用X射线衍射、透射电子显微镜、能量色散X射线能谱对Au—NiO/TiO2催化剂进行了表征。表征结果显示,NiO可以改善载体TiO2粒子的分散度,使Au颗粒的粒径减小,Au颗粒的粒径主要分布在2~3nm;Au的负载量(质量分数)为1.63%左右。同时考察了反应温度和n(O2):n(CH3OH)对Au—NiO/TiO2催化剂催化甲醇自热重罄制氢反应活性的影响。实验结果表明,当汽化温度为90℃、反应温度为200℃、n(02):n(CH3OH)为0.30时,Au~NiO/TiO2催化剂的活性最佳,甲醇转化率和CO2选择性较高,CO含量较低。 展开更多
关键词 甲醇 自热重整 制氢 氧化镍 氧化钛 催化剂
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加快生物质废弃物吸附增强制可再生氢气 被引量:1
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作者 冯翔 杨朝合 CHEN De 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第3期1107-1110,共4页
作为全球性的优质能源载体,氢的主要生产方式包括碳氢化合物(例如天然气、煤炭和生物质)的热化学过程以及使用电力来源与可再生能源(如风能或太阳能等)的水电解过程。目前的水电解技术在大规模制氢方面经济竞争力亟待提升。本文指出:为... 作为全球性的优质能源载体,氢的主要生产方式包括碳氢化合物(例如天然气、煤炭和生物质)的热化学过程以及使用电力来源与可再生能源(如风能或太阳能等)的水电解过程。目前的水电解技术在大规模制氢方面经济竞争力亟待提升。本文指出:为了在2060年实现碳中和,迫切需要开发绿氢制备新技术,大力发展可再生制氢和低碳制氢。具有碳捕集、利用和封存的碳氢化合物低碳制氢(蓝色)技术将占重要地位,随后逐步转向可再生制氢(绿色),并有望全面实现零碳制氢,进而对长期低碳化社会的发展至关重要。文章提出我国生物质资源非常丰富,但生物质废弃物制氢的技术成熟度仍然较低,迫切需要开发从生物质中高效生产可再生氢气的新技术,以显著提高氢气产量并降低成本;吸附增强反应代表了一种可用于可持续生产氢的有前景的新技术;氢气的产率和纯度可以通过过程强化得到显著提高,制氢过程的强化可以在多功能反应器中实现,其中重整和/或气化、水煤气变换和CO_(2)移除步骤可将重整/水煤气变换反应催化剂和CO_(2)捕集剂混合而集成到一个反应器中。最后指出:由于该过程潜力巨大,因此应助推耦合气化和吸附增强反应过程从生物质废弃物中生产可再生氢气的工艺过程,以加快推进碳中和进程。 展开更多
关键词 制氢 生物质 碳捕集 碳中和 二氧化碳
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美国绿河油页岩中沥青热解特征及动力学
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作者 陆梦科 匡吴奇 +3 位作者 钱刚 段学志 周兴贵 Chen De 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第11期4746-4753,共8页
沥青是油页岩中的重要有机质,也是油页岩中油母质热解产油和气过程的重要中间产物,对其热解研究有利于加深油页岩/油母质热解理解。通过索氏萃取提取出了绿河油页岩中的沥青,并对其进行了不同升温速率下热解实验。基于热重(TGA)数据,使... 沥青是油页岩中的重要有机质,也是油页岩中油母质热解产油和气过程的重要中间产物,对其热解研究有利于加深油页岩/油母质热解理解。通过索氏萃取提取出了绿河油页岩中的沥青,并对其进行了不同升温速率下热解实验。基于热重(TGA)数据,使用Friedman法计算了沥青热解的活化能,并通过活化能分布特征,推测沥青热解可能包含三个过程。接着,使用双高斯函数对含有交叠峰的DTG曲线进行反褶积处理,分解成三个峰,依次对应每一个过程。使用最小二乘法获得了这三个过程的活化能、指前因子和反应模型通式,并将获得的通式与四类固态物质热解模型中的11种理想模型进行对比,辨识出上述三个过程均遵循n级反应模型。 展开更多
关键词 沥青 油页岩 热解 动力学 反应模型
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