电解水是可持续绿色制氢的重要方法,但阳极缓慢的析氧反应(OER)严重阻碍电解水能量转化效率的提升,利用氧化电位较低的硫离子氧化反应(SOR)替代OER与阴极析氢反应耦合可以实现能耗的大幅降低。本文通过共沉淀法成功制备了一种钴基沸石...电解水是可持续绿色制氢的重要方法,但阳极缓慢的析氧反应(OER)严重阻碍电解水能量转化效率的提升,利用氧化电位较低的硫离子氧化反应(SOR)替代OER与阴极析氢反应耦合可以实现能耗的大幅降低。本文通过共沉淀法成功制备了一种钴基沸石咪唑酯骨架材料(ZIF-67),通过XRD、SEM、XPS测试手段对催化材料进行了物相分析,结果表明制备的ZIF-67催化材料由许多堆积在一起的立方体纳米颗粒组成。在三电极体系中对其进行SOR催化性能测试,将ZIF-67涂敷在泡沫镍基底上作为工作电极(ZIF-67/NF),ZIF-67/NF仅需0.361 V vs.RHE的电压就可以达到50 mA·cm^(-2)的电流密度,其电催化活性远优于Co(OH)2/NF和NF。ZIF-67/NF还表现出最低的Tafel斜率(73 mA·dec^(-1))和最小的电化学阻抗,并展现出良好的稳定性。此外,对基于SOR的两电极耦合制氢体系的电化学性能进行了测试,发现所需施加电压远小于传统的全水解制氢系统,为超低能耗制氢提供一种切实可行的方案。展开更多
电化学分解水制氢是实现可持续、绿色制氢的重要途径,但由于阳极析氧反应(OER)缓慢的反应速率严重阻碍了全水解的效率。为从根本上解决此问题,利用低理论电位的硫离子氧化反应(SOR)取代OER,能极大的降低水电解的电压,提升水解效率,同时...电化学分解水制氢是实现可持续、绿色制氢的重要途径,但由于阳极析氧反应(OER)缓慢的反应速率严重阻碍了全水解的效率。为从根本上解决此问题,利用低理论电位的硫离子氧化反应(SOR)取代OER,能极大的降低水电解的电压,提升水解效率,同时在阳极获得增值产物。本工作通过共沉淀法成功制备出六氰钴酸钴(CoHCC)材料,并将CoHCC负载到泡沫镍(NF)基底上制备工作电极(CoHCC/NF),作为高效的硫离子氧化反应催化剂。在三电极体系下测试其SOR催化性能,CoHCC/NF仅需要0.31 V vs.RHE的低电压就能达到100 mA·cm^(-2)的电流密度,这远优于Co(OH)_(2)/NF和NF。此外,CoHCC/NF有最低的Tafel斜率(77mA·dec^(-1))和最小的电化学阻抗,且表现出良好的稳定性。同时,在两电极体系下模拟实际电解水制氢,测试表明新型耦合反应系统(SOR-HER)在达到100 mA·cm^(-2)电流密度时所需的电压远低于传统的全水解(OER-HER)制氢系统,本工作为超低能耗制氢和硫回收提供了一条有吸引力的途径。展开更多
本文通过微波法超快速制备了泡沫镍(NF)负载的Co/Zn复合氧化物(Co-Zn/NF)。XRD测试表明生成的Co/Zn复合氧化物具有低结晶度。采用线性扫描伏安法(LSV)测试了Co-Zn/NF在碱性条件下的电催化硫离子氧化性能。与泡沫镍负载的单金属氧化物(Co...本文通过微波法超快速制备了泡沫镍(NF)负载的Co/Zn复合氧化物(Co-Zn/NF)。XRD测试表明生成的Co/Zn复合氧化物具有低结晶度。采用线性扫描伏安法(LSV)测试了Co-Zn/NF在碱性条件下的电催化硫离子氧化性能。与泡沫镍负载的单金属氧化物(Co/NF和Zn/NF)相比,Co-Zn/NF表现出更好的催化性能。在含有1 mol·L^(-1)Na2S和1 mol·L^(-1)NaOH的电解液中,Co-Zn/NF达到100 m A·cm^(-2)的电流密度所需的电位仅为0.28 V vs RHE,并且在恒定100 m A·cm^(-2)的电流密度下,长时间工作35小时后仍保持高的催化性能。此外,组装非对称电解槽(阳极:硫离子氧化反应(sulfion oxidation reaction,SOR)用1 mol·L^(-1)Na2S和1mol·L^(-1)NaOH为电解质,阴极:析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)用1 mol·L^(-1)Na OH为电解质)进行双电极硫氧化辅助电解水制氢测试,与传统的碱性电解水相比,达到100 m A·cm^(-2)电流密度所需的能耗降低了46%。本工作为低能耗电化学制氢提供了一种新思路,并证明了SOR耦合HER电解水制氢具有实际应用的可行性。展开更多
文摘电解水是可持续绿色制氢的重要方法,但阳极缓慢的析氧反应(OER)严重阻碍电解水能量转化效率的提升,利用氧化电位较低的硫离子氧化反应(SOR)替代OER与阴极析氢反应耦合可以实现能耗的大幅降低。本文通过共沉淀法成功制备了一种钴基沸石咪唑酯骨架材料(ZIF-67),通过XRD、SEM、XPS测试手段对催化材料进行了物相分析,结果表明制备的ZIF-67催化材料由许多堆积在一起的立方体纳米颗粒组成。在三电极体系中对其进行SOR催化性能测试,将ZIF-67涂敷在泡沫镍基底上作为工作电极(ZIF-67/NF),ZIF-67/NF仅需0.361 V vs.RHE的电压就可以达到50 mA·cm^(-2)的电流密度,其电催化活性远优于Co(OH)2/NF和NF。ZIF-67/NF还表现出最低的Tafel斜率(73 mA·dec^(-1))和最小的电化学阻抗,并展现出良好的稳定性。此外,对基于SOR的两电极耦合制氢体系的电化学性能进行了测试,发现所需施加电压远小于传统的全水解制氢系统,为超低能耗制氢提供一种切实可行的方案。
文摘电化学分解水制氢是实现可持续、绿色制氢的重要途径,但由于阳极析氧反应(OER)缓慢的反应速率严重阻碍了全水解的效率。为从根本上解决此问题,利用低理论电位的硫离子氧化反应(SOR)取代OER,能极大的降低水电解的电压,提升水解效率,同时在阳极获得增值产物。本工作通过共沉淀法成功制备出六氰钴酸钴(CoHCC)材料,并将CoHCC负载到泡沫镍(NF)基底上制备工作电极(CoHCC/NF),作为高效的硫离子氧化反应催化剂。在三电极体系下测试其SOR催化性能,CoHCC/NF仅需要0.31 V vs.RHE的低电压就能达到100 mA·cm^(-2)的电流密度,这远优于Co(OH)_(2)/NF和NF。此外,CoHCC/NF有最低的Tafel斜率(77mA·dec^(-1))和最小的电化学阻抗,且表现出良好的稳定性。同时,在两电极体系下模拟实际电解水制氢,测试表明新型耦合反应系统(SOR-HER)在达到100 mA·cm^(-2)电流密度时所需的电压远低于传统的全水解(OER-HER)制氢系统,本工作为超低能耗制氢和硫回收提供了一条有吸引力的途径。
文摘本文通过微波法超快速制备了泡沫镍(NF)负载的Co/Zn复合氧化物(Co-Zn/NF)。XRD测试表明生成的Co/Zn复合氧化物具有低结晶度。采用线性扫描伏安法(LSV)测试了Co-Zn/NF在碱性条件下的电催化硫离子氧化性能。与泡沫镍负载的单金属氧化物(Co/NF和Zn/NF)相比,Co-Zn/NF表现出更好的催化性能。在含有1 mol·L^(-1)Na2S和1 mol·L^(-1)NaOH的电解液中,Co-Zn/NF达到100 m A·cm^(-2)的电流密度所需的电位仅为0.28 V vs RHE,并且在恒定100 m A·cm^(-2)的电流密度下,长时间工作35小时后仍保持高的催化性能。此外,组装非对称电解槽(阳极:硫离子氧化反应(sulfion oxidation reaction,SOR)用1 mol·L^(-1)Na2S和1mol·L^(-1)NaOH为电解质,阴极:析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)用1 mol·L^(-1)Na OH为电解质)进行双电极硫氧化辅助电解水制氢测试,与传统的碱性电解水相比,达到100 m A·cm^(-2)电流密度所需的能耗降低了46%。本工作为低能耗电化学制氢提供了一种新思路,并证明了SOR耦合HER电解水制氢具有实际应用的可行性。
