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活性炭负载无卤素铜催化剂催化液相甲醇一步氧化合成甲缩醛性能
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作者 李心灵 林慧博 +4 位作者 卢洁 肖婉婧 李文杰 何梓瑞 邓志勇 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期110-119,共10页
为解决卤素铜催化剂在液相甲醇一步氧化合成甲缩醛反应中腐蚀不锈钢设备的问题,采用等体积浸渍法制备了无卤素铜负载的活性炭(Cu/AC)催化剂,考察了Cu/AC催化剂液相甲醇一步氧化合成甲缩醛的催化性能。通过N_(2)吸/脱附、XRD、XPS、TEM和... 为解决卤素铜催化剂在液相甲醇一步氧化合成甲缩醛反应中腐蚀不锈钢设备的问题,采用等体积浸渍法制备了无卤素铜负载的活性炭(Cu/AC)催化剂,考察了Cu/AC催化剂液相甲醇一步氧化合成甲缩醛的催化性能。通过N_(2)吸/脱附、XRD、XPS、TEM和H_(2)-TPR等对Cu/AC催化剂的理化性质进行了表征。考察了Cu负载量、焙烧温度对Cu/AC催化剂结构及催化性能的影响。结果表明,当Cu负载量(质量分数)为5.0%、焙烧温度为200℃时,Cu颗粒均匀地分散在活性炭表面,且此时Cu颗粒粒径最小(12.0 nm)、Cu^(0)和Cu^(+)含量最高,催化剂催化性能最好。在反应温度为130℃、O_(2)压力为3.0 MPa条件下,甲醇转化率和甲缩醛选择性分别为8.1%和92.7%。其中,5Cu/AC-200催化剂循环5次后甲缩醛选择性从首次的92.7%增大至循环后的100.0%。 展开更多
关键词 无卤素铜催化剂 活性炭 甲缩醛 一步氧化合成
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Ru/CN催化对苯二甲酸二甲酯加氢制备1,4-环己烷二甲酸二甲酯 被引量:5
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作者 苏佳娜 郭秀枝 +1 位作者 王公应 邓志勇 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第7期1505-1512,共8页
通过超声辅助NaBH_(4)还原法制备了3%Ru/CN(3%为Ru的负载量,以CN的质量计,下同),其中,CN为介孔结构的氮掺杂碳材料,该催化剂用于对苯二甲酸二甲酯(DMT)加氢制备1,4-环己烷二甲酸二甲酯(DMCD)。采用Raman、SEM、TEM、N_(2)吸附-脱附、XRD... 通过超声辅助NaBH_(4)还原法制备了3%Ru/CN(3%为Ru的负载量,以CN的质量计,下同),其中,CN为介孔结构的氮掺杂碳材料,该催化剂用于对苯二甲酸二甲酯(DMT)加氢制备1,4-环己烷二甲酸二甲酯(DMCD)。采用Raman、SEM、TEM、N_(2)吸附-脱附、XRD、XPS对载体和催化剂的组成、表面性能进行了表征。考察了催化剂用量、反应温度、H_(2)压力、反应时间对催化剂加氢性能的影响。结果表明,氮元素成功掺入碳骨架中且氮掺杂碳材料为介孔结构。在DMT 1.00 g,催化剂0.05 g、反应温度140℃、反应压力5.0 MPa、反应时间1.0h的最优反应条件下,DMT转化率为100%,DMCD选择性为99.3%。以1000℃下炭化制备的CN-1000为载体,得到的3%Ru/CN-1000催化剂循环使用4次后,催化性能未见明显下降,DMT转化率可达98.8%,DMCD选择性为99.7%。 展开更多
关键词 对苯二甲酸二甲酯 1 4-环己烷二甲酸二甲酯 催化加氢 Ru/CN催化剂 精细化工中间体
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CO_(2)和甲醇直接合成碳酸二甲酯催化剂研究进展 被引量:7
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作者 邓志勇 王馨雨 +4 位作者 刘源 李文杰 林慧博 钟雨浠 毛志毅 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第5期1-7,共7页
CO_(2)是典型的温室气体,过度排放会对自然环境造成严重危害。利用CO_(2)和甲醇为原料直接合成碳酸二甲酯(DMC)是近年来CO_(2)清洁转化的研究重点,其中CO_(2)活化难度高和甲醇转化率低是现阶段研究的难点。综述了CO_(2)和甲醇合成DMC的... CO_(2)是典型的温室气体,过度排放会对自然环境造成严重危害。利用CO_(2)和甲醇为原料直接合成碳酸二甲酯(DMC)是近年来CO_(2)清洁转化的研究重点,其中CO_(2)活化难度高和甲醇转化率低是现阶段研究的难点。综述了CO_(2)和甲醇合成DMC的催化机理,重点介绍了不同种类催化剂催化CO_(2)和甲醇直接合成DMC的研究进展。分析发现,可以通过引入金属有机框架材料(MOFs)、改变制备方法以及掺杂酸碱性物种等方式调变催化剂表面酸碱性和氧空位,从而有效活化CO_(2),最终提高催化活性。在目前研究的催化剂中,金属氧化物催化剂因具有形貌可控、表面酸碱性可调及易于掺杂等优点,是最具发展潜力的催化剂之一。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲醇 碳酸二甲酯 金属氧化物 复合氧化物 碱金属
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醇直接氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化剂的研究进展 被引量:2
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作者 邓志勇 李文杰 +2 位作者 林慧博 王馨雨 刘源 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第11期2196-2202,2214,共8页
碳酸二甲酯(DMC)是一种用途广泛的绿色化工原料。甲醇直接氧化羰基化法合成DMC具有生产成本低、反应条件温和等优点,是合成DMC最重要的方法之一。综述了甲醇直接氧化羰基化合成DMC催化剂的研究进展,包括含卤素铜基催化剂和无卤素铜基催... 碳酸二甲酯(DMC)是一种用途广泛的绿色化工原料。甲醇直接氧化羰基化法合成DMC具有生产成本低、反应条件温和等优点,是合成DMC最重要的方法之一。综述了甲醇直接氧化羰基化合成DMC催化剂的研究进展,包括含卤素铜基催化剂和无卤素铜基催化剂。重点讨论了活性炭、石墨烯和分子筛作为载体对无卤素铜基催化剂催化性能的影响。分析发现,载体的介孔结构、缺陷位和表面基团能够调控Cu粒子的粒径和价态,并抑制Cu物种的团聚和流失,从而提高催化性能。最后,对甲醇直接氧化羰基化合成DMC催化剂存在的问题及未来发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 碳酸二甲酯 甲醇 无卤素铜基催化剂 介孔 表面基团
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