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乙烯氢甲酯化合成丙酸甲酯的氢键作用机制及反应动力学研究
1
作者
赵清萍
张敏
+2 位作者
赵辉
王刚
邱永福
《化工学报》
北大核心
2025年第6期2701-2713,共13页
丙酸甲酯(MP)是一种重要的有机合成原料,也是合成甲基丙烯酸甲酯的关键中间体,在航空航天、电子信息、新能源汽车等多个领域有着广泛应用。针对MP的合成过程,构建高效的催化剂体系对满足MP需求量的快速增长具有重要的现实意义。围绕乙...
丙酸甲酯(MP)是一种重要的有机合成原料,也是合成甲基丙烯酸甲酯的关键中间体,在航空航天、电子信息、新能源汽车等多个领域有着广泛应用。针对MP的合成过程,构建高效的催化剂体系对满足MP需求量的快速增长具有重要的现实意义。围绕乙烯氢甲酯化的钯膦酸均相催化剂体系探究了钯前体、酸促进剂、膦/钯摩尔比和酸/钯摩尔比对催化活性的影响。通过核磁共振氢谱表征手段揭示了不同酸根阴离子与甲醇间存在氢键作用,实现对甲醇的活化脱氢,阐明了催化剂转化频率(TOF)与氢键强度的正相关关系和反应活化能与氢键强度的负相关关系。同时优化了搅拌转速、反应压力、催化剂浓度、水含量等反应条件参数,并获得了连续反应过程中催化剂活性的变化规律,表明催化体系具有良好的稳定性。最后通过反应动力学研究得到甲醇、一氧化碳、乙烯的反应级数分别为1.25、0.58、0。
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关键词
氢甲酯化
酸促进剂
核磁共振
氢键作用
活化作用
反应动力学
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职称材料
ZSM-5基复合分子筛催化裂解制低碳烯烃研究进展
2
作者
白鑫睿
谭磊
+5 位作者
王慧
焦念明
张涛
公茂明
王军
王红岩
《现代化工》
CAS
CSCD
北大核心
2024年第2期52-57,共6页
系统介绍了ZSM-5基复合分子筛的合成方法;针对典型的核-壳结构和微-介孔结构,阐述了复合结构对其孔隙结构、酸性质和水热稳定性等的调控方法和规律。在此基础上,详细综述了复合分子筛在甲醇、轻烃、生物质及其混合原料催化裂解制低碳烯...
系统介绍了ZSM-5基复合分子筛的合成方法;针对典型的核-壳结构和微-介孔结构,阐述了复合结构对其孔隙结构、酸性质和水热稳定性等的调控方法和规律。在此基础上,详细综述了复合分子筛在甲醇、轻烃、生物质及其混合原料催化裂解制低碳烯烃领域的应用,提出复合分子筛催化材料未来发展前景。
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关键词
催化裂解
ZSM-5
复合分子筛
多级孔结构
低碳烯烃
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职称材料
电流响应催化剂及其强化典型反应的研究进展
3
作者
王棵旭
张香平
+2 位作者
王红岩
柏䶮
王慧
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2024年第1期49-59,共11页
电流响应催化剂是一类可在电场诱导作用下产生电流的新型催化材料,以其为介质的催化反应过程可突破热力学局限,在温和条件下即可发生,具有显著节能减碳潜力。本文综述了近年来电流响应催化剂强化合成氨、甲烷高值利用、丙烷脱氢三个典...
电流响应催化剂是一类可在电场诱导作用下产生电流的新型催化材料,以其为介质的催化反应过程可突破热力学局限,在温和条件下即可发生,具有显著节能减碳潜力。本文综述了近年来电流响应催化剂强化合成氨、甲烷高值利用、丙烷脱氢三个典型反应的研究进展,总结了所开发系列电流响应催化剂,其中以负载型金属催化剂为主,其由载体(半导体型或钙钛矿型金属氧化物)和活性金属(单一金属或合金)组成,对比了不同催化剂的催化性能,分析了“质子跳跃”在强化上述反应过程的作用。最后,分析了电流强化技术未来发展方向及面临挑战,提出开发适于电流作用下的原位表征技术及分子模拟方法,这对从微观层面深入揭示反应机理具有重要意义,可反向指导催化剂设计,推动相关领域发展,助力化工行业低碳转型。
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关键词
电流响应
催化剂
载体
质子跳跃机制
热力学
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职称材料
题名
乙烯氢甲酯化合成丙酸甲酯的氢键作用机制及反应动力学研究
1
作者
赵清萍
张敏
赵辉
王刚
邱永福
机构
东莞理工学院生态环境与建筑工程学院
先进
能源
科学与技术广东省实验室
惠州市绿色能源与新材料研究院
中国科学院过程工程
研究
所
出处
《化工学报》
北大核心
2025年第6期2701-2713,共13页
基金
国家自然科学基金项目(22476020,22208352)。
文摘
丙酸甲酯(MP)是一种重要的有机合成原料,也是合成甲基丙烯酸甲酯的关键中间体,在航空航天、电子信息、新能源汽车等多个领域有着广泛应用。针对MP的合成过程,构建高效的催化剂体系对满足MP需求量的快速增长具有重要的现实意义。围绕乙烯氢甲酯化的钯膦酸均相催化剂体系探究了钯前体、酸促进剂、膦/钯摩尔比和酸/钯摩尔比对催化活性的影响。通过核磁共振氢谱表征手段揭示了不同酸根阴离子与甲醇间存在氢键作用,实现对甲醇的活化脱氢,阐明了催化剂转化频率(TOF)与氢键强度的正相关关系和反应活化能与氢键强度的负相关关系。同时优化了搅拌转速、反应压力、催化剂浓度、水含量等反应条件参数,并获得了连续反应过程中催化剂活性的变化规律,表明催化体系具有良好的稳定性。最后通过反应动力学研究得到甲醇、一氧化碳、乙烯的反应级数分别为1.25、0.58、0。
关键词
氢甲酯化
酸促进剂
核磁共振
氢键作用
活化作用
反应动力学
Keywords
hydroesterification
acid promoter
NMR
hydrogen bond
activation
reaction kinetics
分类号
TQ032.4 [化学工程]
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职称材料
题名
ZSM-5基复合分子筛催化裂解制低碳烯烃研究进展
2
作者
白鑫睿
谭磊
王慧
焦念明
张涛
公茂明
王军
王红岩
机构
南京工业大学化工学院
中国科学院
绿色
过程制造创
新
研究院
惠州市绿色能源与新材料研究院
出处
《现代化工》
CAS
CSCD
北大核心
2024年第2期52-57,共6页
基金
中国科学院洁净能源先导科技专项(XDA21031102)。
文摘
系统介绍了ZSM-5基复合分子筛的合成方法;针对典型的核-壳结构和微-介孔结构,阐述了复合结构对其孔隙结构、酸性质和水热稳定性等的调控方法和规律。在此基础上,详细综述了复合分子筛在甲醇、轻烃、生物质及其混合原料催化裂解制低碳烯烃领域的应用,提出复合分子筛催化材料未来发展前景。
关键词
催化裂解
ZSM-5
复合分子筛
多级孔结构
低碳烯烃
Keywords
catalytic cracking
ZSM-5
composite molecular sieve
hierarchical pore structure
low-carbon olefins
分类号
TQ426 [化学工程]
TQ423.93 [化学工程]
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职称材料
题名
电流响应催化剂及其强化典型反应的研究进展
3
作者
王棵旭
张香平
王红岩
柏䶮
王慧
机构
河南大学化学与分子科学学院
离子液体清洁过程北京市重点实验室
惠州市绿色能源与新材料研究院
出处
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2024年第1期49-59,共11页
基金
国家自然科学基金委重大项目(22393953)
优秀青年科学基金(22322813)。
文摘
电流响应催化剂是一类可在电场诱导作用下产生电流的新型催化材料,以其为介质的催化反应过程可突破热力学局限,在温和条件下即可发生,具有显著节能减碳潜力。本文综述了近年来电流响应催化剂强化合成氨、甲烷高值利用、丙烷脱氢三个典型反应的研究进展,总结了所开发系列电流响应催化剂,其中以负载型金属催化剂为主,其由载体(半导体型或钙钛矿型金属氧化物)和活性金属(单一金属或合金)组成,对比了不同催化剂的催化性能,分析了“质子跳跃”在强化上述反应过程的作用。最后,分析了电流强化技术未来发展方向及面临挑战,提出开发适于电流作用下的原位表征技术及分子模拟方法,这对从微观层面深入揭示反应机理具有重要意义,可反向指导催化剂设计,推动相关领域发展,助力化工行业低碳转型。
关键词
电流响应
催化剂
载体
质子跳跃机制
热力学
Keywords
current-responsive
catalyst
support
proton hopping mechanism
thermodynamics
分类号
TM924 [电气工程—电力电子与电力传动]
TQ426 [化学工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
乙烯氢甲酯化合成丙酸甲酯的氢键作用机制及反应动力学研究
赵清萍
张敏
赵辉
王刚
邱永福
《化工学报》
北大核心
2025
0
在线阅读
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职称材料
2
ZSM-5基复合分子筛催化裂解制低碳烯烃研究进展
白鑫睿
谭磊
王慧
焦念明
张涛
公茂明
王军
王红岩
《现代化工》
CAS
CSCD
北大核心
2024
0
在线阅读
下载PDF
职称材料
3
电流响应催化剂及其强化典型反应的研究进展
王棵旭
张香平
王红岩
柏䶮
王慧
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2024
0
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职称材料
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