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双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂的NH_(3)-SCR脱硝性能 被引量:6
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作者 高梓寒 穆杨 +3 位作者 杨润农 傅广赢 孙明 余林 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期1621-1627,1692,共8页
以SSZ-39为载体,采用离子交换法制备不同铜锰物质的量比的Cu-Mn/SSZ-39分子筛催化剂,并考察其在以NH3为还原剂的选择性催化还原NO反应(NH3-SCR)中的脱硝活性。通过XRD、SEM、N_(2)吸脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS、ICP等对催化剂的... 以SSZ-39为载体,采用离子交换法制备不同铜锰物质的量比的Cu-Mn/SSZ-39分子筛催化剂,并考察其在以NH3为还原剂的选择性催化还原NO反应(NH3-SCR)中的脱硝活性。通过XRD、SEM、N_(2)吸脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS、ICP等对催化剂的结构、形貌、表面酸性等进行表征。结果表明,Cu^(2+)提供主要的反应活性位,使催化剂具有良好的脱硝活性和N_(2)选择性;Mn^(2+/3+)交换提高了催化剂的表面酸性,特别是增加了弱Lewis酸的含量;Cu^(2+)、Mn^(2+/3+)双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂具有良好的低温脱硝活性和水热稳定性。当Cu与Mn的物质的量比为1∶0.6时,Cu-Mn(0.6)/SSZ-39具有最低的起燃温度(T_(50)为125℃),在184~433℃的宽温度范围内NO转化率达到90%以上,并在450℃内保持90%以上的N_(2)选择性。水热老化后的Cu-Mn/SSZ-39-A基本保持了原有的晶型、形貌和脱硝活性,体现了良好的水热稳定性。 展开更多
关键词 双金属交换 SSZ-39 NH3选择性催化还原 氮氧化物 水热稳定性 催化技术
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不同形貌ɛ-MnO_(2)催化剂的制备及其催化燃烧甲苯性能 被引量:2
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作者 余伟雄 程高 +6 位作者 崔晓娥 曾小红 蓝邦 李永峰 张灿仰 孙明 余林 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期5547-5553,共7页
采用三种不同的制备方法合成出具有不同形貌的ɛ-MnO_(2)颗粒,分别为球状ɛ-MnO_(2)、卵状ɛ-MnO_(2)和块状ɛ-MnO_(2),并考察了这三种不同形貌ɛ-MnO_(2)颗粒的催化燃烧甲苯性能。借助扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)... 采用三种不同的制备方法合成出具有不同形貌的ɛ-MnO_(2)颗粒,分别为球状ɛ-MnO_(2)、卵状ɛ-MnO_(2)和块状ɛ-MnO_(2),并考察了这三种不同形貌ɛ-MnO_(2)颗粒的催化燃烧甲苯性能。借助扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H_(2)-程序升温还原(H_(2)-TPR)和N_(2)吸附-脱附等表征手段对其物化性质进行分析。结果表明,不同形貌的ɛ-MnO_(2)的甲苯催化燃烧性能具有明显的差异,其活性顺序为球状ɛ-MnO_(2)>块状ɛ-MnO_(2)>卵状ɛ-MnO_(2)。其中,球状ɛ-MnO_(2)具有最优异的甲苯催化燃烧性能,这与其较大的比表面积、较高的Mn^(3+)含量和较好的可还原性相关。此外,经过连续60h的稳定性测试,球状ɛ-MnO_(2)仍保持良好的催化活性。 展开更多
关键词 二氧化锰 形貌 纳米材料 催化剂 氧化
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不同晶型MnO_(2)纳米阵列的可控合成及其电催化析氧性能 被引量:2
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作者 黄乐珩 程高 +5 位作者 赵英霞 谢启星 孙钺 唐诗昌 孙明 余林 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第2期333-343,共11页
采用一步水热法,通过改变反应温度和硫酸的用量,在碳纸(CFP)表面可控合成了α‑MnO_(2)纳米线和δ‑MnO_(2)纳米片阵列,研究了MnO_(2)纳米阵列的电催化析氧反应(OER)性能。结果表明,在碱性介质中,α‑MnO_(2)纳米线阵列的OER活性优于δ‑MnO... 采用一步水热法,通过改变反应温度和硫酸的用量,在碳纸(CFP)表面可控合成了α‑MnO_(2)纳米线和δ‑MnO_(2)纳米片阵列,研究了MnO_(2)纳米阵列的电催化析氧反应(OER)性能。结果表明,在碱性介质中,α‑MnO_(2)纳米线阵列的OER活性优于δ‑MnO_(2)纳米片阵列,在电流密度为10 mA·cm^(-2)时,α‑MnO_(2)纳米线阵列的析氧过电位为444 mV(δ‑MnO_(2)纳米片的过电位为522 mV)。通过X射线光电子能谱的表征分析可知,更高含量的Mn^(3+)和表面更丰富的氧空位浓度是α‑MnO_(2)纳米线阵列催化活性更高的原因。 展开更多
关键词 二氧化锰 纳米阵列 晶型 析氧反应 电催化
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无模板法合成的Phi分子筛在NO选择性催化还原中的应用 被引量:1
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作者 杨润农 余林 +7 位作者 赵向云 杨晓波 高梓寒 傅广赢 姜久兴 练纬琳 刘武源 范群 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期5578-5588,共11页
氮氧化物(NOx)是大气中的一种主要污染物。采用具有菱沸石结构(CHA)的铜基分子筛作为催化剂,通过选择性催化还原(SCR)技术可有效去除NOx。采用一种经济环保的制备方法,在不使用模板剂的条件下水热合成一种具有结构缺陷的低硅铝比CHA型... 氮氧化物(NOx)是大气中的一种主要污染物。采用具有菱沸石结构(CHA)的铜基分子筛作为催化剂,通过选择性催化还原(SCR)技术可有效去除NOx。采用一种经济环保的制备方法,在不使用模板剂的条件下水热合成一种具有结构缺陷的低硅铝比CHA型分子筛(Phi,Si/Al=4.7)。结果表明,经Cu离子交换制备的Cu/Phi具有最丰富的表面酸性与孤立态Cu^2+,表现出较好的低温活性、较宽的工作温度窗口以及良好的水热稳定性。Na或Mg的存在降低了Cu/Phi的表面酸性及孤立态Cu^2+的含量,水热老化后的Na,Cu/Phi和Mg,Cu/Phi均呈现出不同程度的骨架坍塌,相应导致了催化剂失活。 展开更多
关键词 分子筛 催化剂 碱/碱土金属离子 水热稳定性 失活 NH3-SCR
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三维α⁃MnO2@Co3O4异质材料的制备、表征及其催化性能
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作者 刘恒发 谢钰 +3 位作者 刘琪 程高 孙明 余林 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第1期47-54,共8页
以α-MnO2纳米线为基底,原位生长ZIF-67,再经焙烧转化为三维α-MnO2@Co3O4异质材料,并用于甲苯的催化燃烧反应。结果表明:粒径大小约为12 nm的Co3O4纳米颗粒均匀生长在MnO2纳米线外表面,形成异质界面。该复合材料的低温可还原性能更佳,... 以α-MnO2纳米线为基底,原位生长ZIF-67,再经焙烧转化为三维α-MnO2@Co3O4异质材料,并用于甲苯的催化燃烧反应。结果表明:粒径大小约为12 nm的Co3O4纳米颗粒均匀生长在MnO2纳米线外表面,形成异质界面。该复合材料的低温可还原性能更佳,具有更多的表面活性氧物种。相比于α-MnO2纳米线,α-MnO2@Co3O4表现出更佳的甲苯催化燃烧性能:起燃温度(转化率10%)T10为202℃,完全燃烧温度(转化率90%)T90为235℃。 展开更多
关键词 二氧化锰 分级结构 可控合成 催化燃烧
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三元低共熔溶剂预处理甘蔗渣的酶解性能研究 被引量:6
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作者 陶顺辉 张可炫 +3 位作者 李碧莹 郑晓洁 刘耀 林晓清 《林产化学与工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期135-142,共8页
以制糖工业副产物甘蔗渣(SCB)作为木质纤维原料,使用具有优异相转移催化能力的三乙基苄基氯化铵(TEBAC)、无毒无害的甘油(GL),以及高价态路易斯酸六水合氯化铝(ACH)组成的三元低共熔溶剂(DES)对SCB进行预处理,系统考察了DES物质的量之... 以制糖工业副产物甘蔗渣(SCB)作为木质纤维原料,使用具有优异相转移催化能力的三乙基苄基氯化铵(TEBAC)、无毒无害的甘油(GL),以及高价态路易斯酸六水合氯化铝(ACH)组成的三元低共熔溶剂(DES)对SCB进行预处理,系统考察了DES物质的量之比、预处理温度、预处理时间、固液质量比对SCB中各组分含量和纤维素酶解效率的影响。研究结果表明:最佳预处理条件为n TEBAC∶n GL∶n ACH为1∶2∶0.05、预处理时间30 min、预处理温度120℃和固液质量比1∶15,此优化条件下木质素去除率达到(86.23±2.11)%,纤维素保留率为(94.51±2.03)%,酶解纤维素转化率达到(98.21±1.02)%,相较于未处理SCB提高了2倍,葡萄糖得率高达(81.94±1.98)%,提高了1.5倍。SEM、FT-IR和XRD分析结果表明:三元DES预处理能够有效去除SCB中的木质素和半纤维素,从而使纤维素的结晶度由未预处理的41.19%提高到预处理后的65.87%。DES经过5次循环利用后,纤维素转化率和葡萄糖得率仍达到(92.36±1.64)%和(74.45±1.12)%,依旧保持了较好的预处理效果。 展开更多
关键词 三元低共熔溶剂 甘蔗渣 预处理 酶解
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生物基聚2,5-呋喃二甲酸乙二醇酯的改性研究进展 被引量:5
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作者 林晓清 陶顺辉 +3 位作者 胡蕾 郑晓洁 张晓东 刘耀 《林产化学与工业》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期125-136,共12页
石油资源日渐枯竭、白色污染日趋严重,以木质纤维素资源为原料制备生物基聚呋喃二甲酸乙二醇酯(PEF)已成为生物炼制与绿色化工领域研究的热点之一。与广泛应用的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)和聚碳酸酯(PC)等石油基塑料相比,PEF不仅具有... 石油资源日渐枯竭、白色污染日趋严重,以木质纤维素资源为原料制备生物基聚呋喃二甲酸乙二醇酯(PEF)已成为生物炼制与绿色化工领域研究的热点之一。与广泛应用的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)和聚碳酸酯(PC)等石油基塑料相比,PEF不仅具有优异的热性能和机械强度,而且在气体阻隔性能上的优势更为明显,被认为是PET的完美替代品。然而,PEF存在断裂伸长率过低、产品颜色深、难以降解、深结晶速度慢等问题,因此,在实际应用中需要对其进行改性。本文重点综述了PEF改性研究的进展,包括共聚、共混等多种改性方法;总结了催化剂类型、不同二醇或二酸改性单体、反应进行方式以及添加剂等对PEF性能影响的规律,并展望了改性PEF的发展趋势和应用前景。 展开更多
关键词 呋喃二甲酸 聚呋喃二甲酸乙二醇酯 共聚改性 共混改性
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松针状NiCo_(2)O_(4)@碳布复合材料在锂硫电池中的应用 被引量:4
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作者 杨小兰 吴忠辉 +4 位作者 张亚军 何欣健 贾金柱 杨雄智 周俊丽 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第11期1943-1949,共7页
以碳布(CC)作为柔性基底,采用水热法在其表面原位生长松针状网络结构NiCo_(2)O_(4),制得NiCo_(2)O_(4)@CC复合材料,并应用于锂硫电池。NiCo_(2)O_(4)在碳纤维表面竖直生长形成三维纳米针簇网络,为硫的存储提供更多的空间,有效缓解硫电... 以碳布(CC)作为柔性基底,采用水热法在其表面原位生长松针状网络结构NiCo_(2)O_(4),制得NiCo_(2)O_(4)@CC复合材料,并应用于锂硫电池。NiCo_(2)O_(4)在碳纤维表面竖直生长形成三维纳米针簇网络,为硫的存储提供更多的空间,有效缓解硫电极的体积膨胀。通过吸附实验,证明了NiCo_(2)O_(4)@CC能有效吸附多硫化物,从而抑制多硫化物的穿梭效应。与CC/S相比(933 mAh·g^(-1)),NiCo_(2)O_(4)@CC/S复合材料用于锂硫电池具有更优异的电池性能,在0.1C下初始放电比容量高达1467 mAh·g^(-1),在0.2C下初始放电比容量为1098 mAh·g^(-1),经200次循环后,放电比容量仍然保持在879 mAh·g^(-1),平均每圈衰减率为0.09%,表现出良好的循环性能。 展开更多
关键词 锂硫电池 碳布 钴酸镍 吸附
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石墨烯/MnO_(2)纳米片复合薄膜的制备及其超级电容性能研究 被引量:1
9
作者 何欣健 贾金柱 +4 位作者 吴忠辉 杨雄智 孙菱浩 杨小兰 周俊丽 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期74-80,共7页
采用两步界面组装法制备石墨烯/MnO_(2)纳米片(GMTF)三维复合薄膜电极,研究了复合薄膜的电化学性能。结果表明,MnO_(2)的赝电容和石墨烯的双电层电容相互协调,使得GMTF复合薄膜材料比单一的MnO_(2)纳米片或者石墨烯材料具有更佳的电化... 采用两步界面组装法制备石墨烯/MnO_(2)纳米片(GMTF)三维复合薄膜电极,研究了复合薄膜的电化学性能。结果表明,MnO_(2)的赝电容和石墨烯的双电层电容相互协调,使得GMTF复合薄膜材料比单一的MnO_(2)纳米片或者石墨烯材料具有更佳的电化学性能。在三电极体系中,GMTF电极的比电容在5mV/s时达156.54mF/cm^(2),远高于石墨烯(40.24mF/cm^(2))和MnO_(2)纳米片(69.03mF/cm^(2))。此外,在两电极体系中,基于GMTF复合薄膜的固态超级电容器也显示出较高的面积比电容(120.49mF/cm^(2))和质量比电容(204.22F/g)、优良的循环性能。在功率密度为39mW/cm3时,能量密度能够达到1.735mWh/cm3。 展开更多
关键词 三维导电网络 复合薄膜 柔性超级电容器
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活性污泥衍生碳的制备及在锂硫电池中的应用
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作者 贾金柱 何欣健 +4 位作者 吴忠辉 杨雄智 孙菱浩 杨小兰 周俊丽 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期129-133,共5页
活性污泥是城市污水处理过程中产生的废弃物,含有大量的微生物细菌等多种有机成分,经热处理可将转化为多孔碳材料。该文尝试使用从垃圾渗滤液处理中获得的活性污泥作为生物碳前驱体,通过高温退火和NaOH活化后得到的多孔碳,负载活性硫后... 活性污泥是城市污水处理过程中产生的废弃物,含有大量的微生物细菌等多种有机成分,经热处理可将转化为多孔碳材料。该文尝试使用从垃圾渗滤液处理中获得的活性污泥作为生物碳前驱体,通过高温退火和NaOH活化后得到的多孔碳,负载活性硫后作为锂硫电池的正极材料(C/S)并研究其储能性能,为活性污泥的处理处置和资源化利用提供方向。利用XRD、SEM、TEM对该C/S复合材料的微观结构、形貌进行表征发现,由活性污泥制备的多孔碳材料具有类石墨型片层形貌和介孔结构,活性硫均匀分布在多孔碳材料中。测试其电化学性能,结果表明:复合材料在0.1 C电流密度下,首圈比容量达到1 105 mAh/g,200次充放电循环后的容量保持为600 mAh/g,库伦效率维持在99%以上。 展开更多
关键词 活性污泥 多孔碳 锂硫电池 正极材料
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