广东省2020-2023年细颗粒物化学组分特征及来源分析研究 被引量：1

1

作者 沈劲 黄国锋 +6 位作者 陈多宏 翟宇虹 周炎 袁晓玉 常旺 张涛 刘军 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期189-203,共15页

细颗粒物(PM_(2.5))是影响空气质量进一步好转的关键因素之一。该研究在2020-2023年对广东省11个城市的13个监测点位进行了PM_(2.5)及其化学组分的连续监测,通过富集因子分析和正定矩阵因子分析(PMF)等方法,深入研究了PM_(2.5)的污染特... 细颗粒物(PM_(2.5))是影响空气质量进一步好转的关键因素之一。该研究在2020-2023年对广东省11个城市的13个监测点位进行了PM_(2.5)及其化学组分的连续监测,通过富集因子分析和正定矩阵因子分析(PMF)等方法,深入研究了PM_(2.5)的污染特征及其来源。研究结果显示,广东省的PM_(2.5)浓度在2020-2023年间呈波动下降趋势,年均浓度介于19.6~22.0μg/m^(3)之间,季节性浓度分布为冬季最高(28.1μg/m^(3)),夏季最低(12.4μg/m^(3))。有机碳年均浓度呈上升趋势,占PM_(2.5)质量浓度的19.32%~21.78%,元素碳浓度逐年下降,占比4.40%~5.96%。水溶性离子总浓度年均值介于9.94~12.25μg/m^(3),占PM_(2.5)浓度的46.24%~55.66%,其中SNA(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)为主要成分。金属元素年均浓度介于1577.38~2107.31 ng/m^(3),占PM_(2.5)浓度的8.04%~9.58%,主要包括铝、硅、钾、钙、铁和锌。颗粒物来源解析结果表明,二次源是PM_(2.5)的主要贡献源,占比45%~54%,其中二次硝酸盐生成的贡献高于二次硫酸盐(夏季除外);生物质燃烧在冬季贡献显著,占比达25%;机动车排放在春季、夏季、秋季和冬季的贡献分别为15%、16%、14%和3%;地面扬尘、高氯源、工业过程、油品燃烧、冶金工业源、散煤燃烧、电子制造以及烟花爆竹燃放等也是重要的PM_(2.5)来源。后向轨迹聚类分析表明,夏季主要受海洋清洁气流影响,PM_(2.5)浓度较低;冬季则受内陆气流影响,PM_(2.5)浓度较高;主导气流类型的季节性差异是PM_(2.5)浓度夏低冬高的原因之一。潜在源区分析显示,广州、东莞、深圳和惠州等机动车保有量较大的地区是主要的PM_(2.5)源区。 展开更多

关键词 PM_(2.5) 组分特征 PMF 潜在源区 广东省

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江门市臭氧重污染日特征与成因分析

2

作者 沈劲 陈多宏 +5 位作者 常旺 蔡日东 林玉君 黄泳熙 赵芯 周炎 《中国环境科学》 北大核心 2025年第5期2399-2412,共14页

以江门市为例,通过整合污染物浓度、气象数据、光解数据以及挥发性有机物(VOCs)组分浓度等多元资料,综合利用正定矩阵因子分析模型(PMF)和基于观测的模型耦合CB06化学机制(OBM-CB06),对臭氧(O_(3))重污染日特征与成因进行了分析.研究发... 以江门市为例,通过整合污染物浓度、气象数据、光解数据以及挥发性有机物(VOCs)组分浓度等多元资料,综合利用正定矩阵因子分析模型(PMF)和基于观测的模型耦合CB06化学机制(OBM-CB06),对臭氧(O_(3))重污染日特征与成因进行了分析.研究发现,江门臭氧重污染主要由于气象条件导致清晨前体物累积,之后光化学反应有利,臭氧浓度峰值后扩散不利所致,尤其清晨氮氧化物(NO_(x))和一氧化碳(CO)浓度显著高于周边城市.VOCs源解析显示移动源(29.91%~31.25%)和液化石油气(LPG)使用源(28.8%~30.73%)是主要贡献来源.臭氧敏感性分析发现,重污染天气下江门市臭氧更倾向于对NO_(x)敏感,NO_(x)下降20%可有效避免重度污染,进一步降低60%则有望将臭氧浓度控制在轻度污染范围内.前体物相对增量反应活性(RIR)也反映了重污染天气下NO_(x)控制的相对重要性,即NO_(x)的RIR值最高(0.95~0.99).重污染日臭氧收支分析则揭示了区域影响,除年末在有力管控下,江门重污染天受区域影响较小,其他时段的重污染天受上风向地区(如珠三角中部广佛地区)的贡献显著;且日变化中,重污染日15:00之后区域贡献普遍显著上升(贡献率>60%).江门市在臭氧重污染天气下,应强化NO_(x)等前体物排放控制,并与上风向城市如佛山、中山、广州等实施区域联防联控. 展开更多

关键词 臭氧 重污染事件 正定矩阵因子分析模型(PMF) 基于观测的模型(OBM) 污染特征

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广州不同站点类型PM_(2.5)与O_(3)污染特征及相互作用 被引量：27

3

作者 姚懿娟 王美圆 +2 位作者 曾春玲 范丽雅 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期4495-4506,共12页

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_(3))的污染特征,并分析了O_(3)污染季节和PM_(2.5)污染季节PM_(2.5)和O_(3)的相关性及相互作用.结果表明:2015~2019年广州... 基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_(3))的污染特征,并分析了O_(3)污染季节和PM_(2.5)污染季节PM_(2.5)和O_(3)的相关性及相互作用.结果表明:2015~2019年广州各站点类型PM_(2.5)浓度总体呈下降趋势,O_(3)浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_(2.5)与O_(3)浓度均呈正相关.O_(3)污染季节二次PM_(2.5)的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_(2.5),随着光化学水平的升高,一次PM_(2.5)的贡献浓度基本不变(均在21.03~31.37μg/m^(3)范围内),贡献率逐渐下降;而二次PM_(2.5)的贡献浓度逐渐升高(3.51~7.72μg/m^(3)升高到16.04~18.45μg/m^(3)),贡献率也逐渐升高(11%~27%升高到34%~44%),且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_(2.5)的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_(2.5)的贡献最小;PM_(2.5)污染季节各站点类型在不同PM_(2.5)污染水平下O_(3)浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O_(3)生成,随着PM_(2.5)浓度升高,各站点类型的O_(3)浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m^(3)升高到92.49~135.4μg/m^(3);O_(3)变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/(m3⋅h)升高到21.33~27.04μg/(m3⋅h).进一步促进了广州PM_(2.5)和O_(3)浓度的协同增长. 展开更多

关键词 PM_(2.5) O_(3) 污染季节 相互作用 不同站点类型

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广州典型印刷企业VOCs排放特征及环境影响和健康风险评价 被引量：24

4

作者 冯旸 刘锐源 +4 位作者 刘雷璐 卢诗文 黄皓旻 范丽雅 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期3791-3800,共10页

本文以广州市典型印刷企业为研究对象,通过对各排放环节的浓度和组分的全面统计和综合分析,深入探讨广州市该行业VOCs排放特征、环境影响及人体健康风险.结果表明,印前环节车间VOCs浓度为3.51~73.57mg/m^3,印刷环节车间VOCs浓度为0.86~4... 本文以广州市典型印刷企业为研究对象,通过对各排放环节的浓度和组分的全面统计和综合分析,深入探讨广州市该行业VOCs排放特征、环境影响及人体健康风险.结果表明,印前环节车间VOCs浓度为3.51~73.57mg/m^3,印刷环节车间VOCs浓度为0.86~435.10mg/m^3,印后环节车间VOCs浓度为0.05~221.93mg/m^3,废气治理设施出口浓度为4.28~66.84mg/m^3,处理效率为3.01%~54.90%;且VOCs物种以芳香烃类、醇醚类和酯类为主,平均臭氧生成潜势为111.09mg/m^3,其中芳香烃类物质对环境影响贡献和人体健康风险较大,建议加强针对性控制. 展开更多

关键词 印刷企业 挥发性有机物(VOCs) 排放浓度 环境影响 健康风险

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化工园区挥发性有机物排放清单及其环境影响 被引量：23

5

作者 陈小方 张嘉妮 +3 位作者 张伟霞 陈柄旭 范丽雅 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第11期4062-4071,共10页

以珠三角某化工园区为对象,利用监测计算法和排放系数法结合计算了园区内企业的挥发性有机物(VOCs)排放量,编制了分物种的VOCs排放清单,并利用该清单估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势,分析了该园区VOCs排放对大... 以珠三角某化工园区为对象,利用监测计算法和排放系数法结合计算了园区内企业的挥发性有机物(VOCs)排放量,编制了分物种的VOCs排放清单,并利用该清单估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势,分析了该园区VOCs排放对大气环境的影响.结果表明:园区VOCs排放总量为9118.61t,单个企业排放量为2.98~4176.97t不等,园区内共监测到58种VOCs物种,排放量前3位的物种为乙二醇、丙酸甲酯和二甲苯,3者占园区VOCs排放总量的52.3%.该园区OFP总量为27733.42t,其中贡献量最大的企业为ZR储运,占该园区OFP总量的45.90%.园区内对OFP贡献最大的前10物种是二甲苯、乙二醇、甲苯、2-丙基-1-戊醇、癸醛、三甲苯、辛醇、丙酸甲酯、壬醛、和2,4-二甲苯酚,对OFP的贡献达到94.11%.园区二次有机气溶胶(SOA)生成潜势总量为11187.41×10^(-2)t,其中贡献量最大的企业仍为ZR储运,占园区SOA生成潜势总量的37.25%.园区内对SOA生成潜势贡献最大的前10物种有二甲苯、甲苯、2,4-二甲苯酚、乙苯、三甲苯、叔丁苯、异丙苯、仲丁苯、甲基叔丁基醚和二十烷,SOA生成潜势的贡献为98.93%.利用VOCs排放清单和最大增量反应活性(MIR)计算法以及气溶胶生成系数(FAC)计算法估算区域OFP和SOA生成潜势有助于精确了解区域的污染情况,对于制定相应的VOCs减排政策起到重要作用. 展开更多

关键词 VOCs排放清单 源谱 臭氧生成潜势 二次有机气溶胶

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MIL-101光催化剂对Cr(Ⅵ)-RhB复合污染的定向分离及其高效光催化协同处理 被引量：3

6

作者 崔陪陪 胡芸 +1 位作者 黄倩倩 付名利 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第7期2860-2866,共7页

以九水硝酸铬、对苯二甲酸、氢氟酸为前体,采用水热法制备了MIL-101光催化剂。运用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光吸收光谱(UV-vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、BET比表面积分析仪、扫描电镜(SEM)及透射电镜(TEM)等方法表征材料的形貌结构。... 以九水硝酸铬、对苯二甲酸、氢氟酸为前体,采用水热法制备了MIL-101光催化剂。运用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光吸收光谱(UV-vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、BET比表面积分析仪、扫描电镜(SEM)及透射电镜(TEM)等方法表征材料的形貌结构。考察了MIL-101(Cr)光催化剂对Cr(Ⅵ)-RhB水体复合污染的定向分离以及光催化处理性能,并对其协同处理机制进行了探讨。结果表明:相较于单一Cr(Ⅵ)和RhB污染,该光催化剂在紫外光下表现出对Cr(Ⅵ)-RhB水体复合污染更高的处理效率。而且由于MIL-101的本身结构的特性,使得分子直径不同的两种目标污染物Cr(Ⅵ)和RhB能够自主定向分离,并且同步发生氧化还原反应。 展开更多

关键词 MIL-101 Cr(Ⅵ)-RhB复合污染 光催化 定向分离 协同处理

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基于便携GC-MS和HS/SPME-GC×GC-TOF MS分析化州橘红与广西橘红成分差异

7

作者 李凯旋 黄罗旭 +4 位作者 吴曼曼 徐经纬 谭国斌 罗思凡 周振 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期631-639,共9页

为探究不同产地橘红挥发性成分之间的差异,本研究采用便携气相色谱-质谱(GC-MS)和顶空固相微萃取结合全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS)技术分析化州橘红和广西橘红的挥发性成分。结果表明,便携GC-MS只能初步区分化州橘... 为探究不同产地橘红挥发性成分之间的差异,本研究采用便携气相色谱-质谱(GC-MS)和顶空固相微萃取结合全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS)技术分析化州橘红和广西橘红的挥发性成分。结果表明,便携GC-MS只能初步区分化州橘红和广西橘红,不能确定化州橘红的特征标志物;利用主成分分析法(PCA)和正交偏最小二乘法(OPLS-DA)对GC×GC-TOF MS实验数据进行处理,根据|p(corr)|>9和|p|>0.06结合VIP>1.1,共筛选出10种化州橘红标志物。该研究为化州橘红药材的质量评价与鉴定提供了依据,也为其他中药质量评价提供了方法参考。 展开更多

关键词 橘红 便携气相色谱-质谱 全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS) 顶空固相微萃取(HS/SPME) 化学计量学分析

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化工园区基于排放环节的VOCs排放特征研究 被引量：33

8

作者 何梦林 肖海麟 +3 位作者 陈小方 梁小明 范丽雅 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第1期38-48,共11页

以珠三角某化工园区为对象,采用TENAX吸附管采样,GC-MS分析,获取了园区内6家典型企业各排放环节的VOCs含量水平及组分特征,基于组分进行聚类分析,将27个有效点位分为6类;并利用监测数据计算了2014年分环节的排放量.研究结果表明:6家企... 以珠三角某化工园区为对象,采用TENAX吸附管采样,GC-MS分析,获取了园区内6家典型企业各排放环节的VOCs含量水平及组分特征,基于组分进行聚类分析,将27个有效点位分为6类;并利用监测数据计算了2014年分环节的排放量.研究结果表明:6家企业各排放环节VOCs浓度范围为0.2~107.02mg/m^3,大部分排放环节的VOCs浓度均超过了10mg/m^3,是厂界浓度的1~34倍,说明厂区生产装置管线和元件泄漏严重.不同企业不同排放环节VOCs物种有所差异,但绝大部分排放环节的物种以烷烃为主,其次是苯系物和含氧VOCs;除原料罐区外的大部分环节所检测到的物种与原辅材料不完全一致,这可能由于生产过程中存在相互反应生成中间产物或副产物;所检测企业中,YH储运的VOCs年排放总量为1864.97t,而其余5家企业年排放量均小于100t,企业所排放的VOCs主要来自储罐呼吸、密封点泄漏等无组织排放. 展开更多

关键词 化工园区 挥发性有机物 排放特征 排放量

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钒钛基SCR脱硝催化剂失活原因分析 被引量：15

9

作者 盘思伟 程华 +2 位作者 韦正乐 黄碧纯 阮东亮 《热力发电》 CAS 北大核心 2014年第1期90-95,共6页

针对某燃煤电厂钒钛基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂失活现象,运用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线荧光(XRF)、热重分析(TGA)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、程序升温还原(H2-TPR)分别对新鲜催化剂和已运行30 ... 针对某燃煤电厂钒钛基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂失活现象,运用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线荧光(XRF)、热重分析(TGA)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、程序升温还原(H2-TPR)分别对新鲜催化剂和已运行30 000h的旧催化剂进行结构表征,并结合SCR脱硝模拟试验考察K、Na、Ca、As等元素对催化剂活性的影响,综合分析SCR脱硝催化剂的失活原因。分析结果表明,催化剂活性降低是多种因素共同作用的结果,其中活性组分流失、碱/碱土金属和砷中毒是导致催化剂活性降低的主要原因,毒性组分中又以As影响最大,Ca、Na次之,K含量的增加在一定程度上造成了催化剂的失活,但影响有限。 展开更多

关键词 烟气脱硝 选择性催化还原 催化剂失活 中毒 碱金属 砷

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吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究 被引量：10

10

作者 王沛涛 何梦林 +4 位作者 鲁美娟 黄荣 樊伟龙 吴军良 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第12期3047-3055,共9页

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进... 以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、Ag Mn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,Ag Mn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性. 展开更多

关键词 非热等离子体催化 甲苯 连续降解 吸附储存-间歇放电 中间产物 降解路径

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钒钛基SCR催化剂K中毒酸洗再生研究 被引量：8

11

作者 盘思伟 程华 +2 位作者 韦正乐 黄碧纯 阮东亮 《热力发电》 CAS 北大核心 2014年第7期104-109,共6页

以国内某燃煤电厂钒钛基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂为研究对象,对采用浸渍法模拟K中毒的催化剂进行酸洗再生,对再生前后的催化剂进行结构表征,并结合SCR脱硝模拟实验对催化剂表观活性进行评价,分析酸洗对再生催化剂性能的影响。结... 以国内某燃煤电厂钒钛基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂为研究对象,对采用浸渍法模拟K中毒的催化剂进行酸洗再生,对再生前后的催化剂进行结构表征,并结合SCR脱硝模拟实验对催化剂表观活性进行评价,分析酸洗对再生催化剂性能的影响。结果表明:酸洗后催化剂活性接近新鲜催化剂,这与催化剂表面吸附氧得到一定程度的恢复有关;酸洗可有效洗去催化剂表面的毒性元素K,而不改变催化剂晶体结构;红外显示Brφnsted酸位是SCR反应NH3的活性吸附位。催化剂经酸洗后酸性位得到部分恢复,但其强度降低,稳定性下降。 展开更多

关键词 烟气脱硝 选择性催化还原 酸洗 催化剂再生 活性评价

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BiOBr@Bi_2MoO_6复合光催化剂制备及其对RhB和BPA降解 被引量：9

12

作者 杨佳 牛晓君 +1 位作者 陈伟仡 安少荣 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第6期2130-2138,共9页

采用"两步溶剂热"法制备了BiOBr@Bi_2MoO_6复合光催化剂,并用XRD、SEM、XPS、PL和UV-vis DRS等手段对制备的催化剂进行表征.以罗丹明B(RhB)和双酚A(BPA)为目标污染物研究了该催化剂的可见光光催化性能.结果表明,BiOBr@Bi_2Mo... 采用"两步溶剂热"法制备了BiOBr@Bi_2MoO_6复合光催化剂,并用XRD、SEM、XPS、PL和UV-vis DRS等手段对制备的催化剂进行表征.以罗丹明B(RhB)和双酚A(BPA)为目标污染物研究了该催化剂的可见光光催化性能.结果表明,BiOBr@Bi_2MoO_6复合光催化活性明显高于纯Bi_2MoO_6,当BiOBr的负载量为20wt%时催化活性最高,对RhB和BPA降解率分别为97.51%和95.41%.通过对降解过程中产生的活性物种的测定,指出空穴(h+)和·O_2^-在污染物降解过程中起主要作用.对BiOBr@Bi_2MoO_6复合催化剂的光催化原理进行了讨论,提出BiOBr和Bi_2MoO_6之间形成的异质结构可能是促进光催化活性提高的主要原因.另外,BiOBr@Bi_2MoO_6-20异质结具有良好的稳定性,可以进行回收和重复利用. 展开更多

关键词 BiOBr@Bi2MoO6 异质结 光催化 可见光

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PANI/Bi2MoO6复合光催化剂的制备、表征及其可见光催化性能 被引量：4

13

作者 杨佳 牛晓君 +1 位作者 安少荣 陈伟仡 《化工环保》 CSCD 北大核心 2017年第4期443-448,共6页

采用原位氧化聚合法制备了PANI/Bi_2MoO_6复合光催化剂,采用XRD、SEM、PL和UV-Vis DRS等技术对其进行了表征,并将其用于罗丹明B(Rh B)的可见光催化降解。表征结果显示:聚苯胺(PANI)包覆于Bi_2MoO_6微球表面,促进了光生载流子的迁移,抑... 采用原位氧化聚合法制备了PANI/Bi_2MoO_6复合光催化剂,采用XRD、SEM、PL和UV-Vis DRS等技术对其进行了表征,并将其用于罗丹明B(Rh B)的可见光催化降解。表征结果显示:聚苯胺(PANI)包覆于Bi_2MoO_6微球表面,促进了光生载流子的迁移,抑制了光生电子-空穴对的复合,拓宽了催化剂的可见光响应范围。实验结果表明:PANI/Bi_2MoO_6复合光催化剂具有较高的可见光催化活性和良好的稳定性,当w(PANI)为36%、光照90 min时Rh B去除率达90.4%,明显优于纯Bi_2MoO_6;该体系中,空穴和·O2-在污染物的降解过程中起主要作用;PANI和Bi_2MoO_6之间形成了异质结结构,使光生电子-空穴对有效分离。 展开更多

关键词 Bi2MoO6 聚苯胺(PANI) 光催化 可见光

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用于碳烟燃烧的Cu_(0.05)Ce_(0.95)O催化剂活性氧物种的研究——等离子体的强化效应 被引量：5

14

作者 欧阳杰宏 林俊敏 +5 位作者 刘有发 付名利 黄碧纯 吴军良 陈礼敏 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第2期243-250,共8页

研究等离子体对柠檬酸络合法制备的Cu0.05Ce0.95-CA催化剂表面结构和物种的强化效应.TPO、H2-TPR、O2-TPD、XRD、BET和XPS等测试结果表明,催化剂处于等离子放电区时,其氧化碳烟燃烧的活性显著增强.在介质阻挡放电电压为9kV时,起燃温度为... 研究等离子体对柠檬酸络合法制备的Cu0.05Ce0.95-CA催化剂表面结构和物种的强化效应.TPO、H2-TPR、O2-TPD、XRD、BET和XPS等测试结果表明,催化剂处于等离子放电区时,其氧化碳烟燃烧的活性显著增强.在介质阻挡放电电压为9kV时,起燃温度为243.1℃,比无等离子的情况降低了65.1℃;燃烧峰值温度为302.8℃,降低92.7℃.在等离子体存在下,Cu0.05Ce0.95-CA催化剂有着更大的比表面积和更小的晶粒粒径;等离子体可以提高催化剂表面游离态的CuO的分散度,并使得更多的Cu2+进入CeO2晶格,形成更多的Cuy2+Ce1-y4+O2-y2-□y固熔体,催化剂储氧容量增大,在催化剂表面生成更多的活性氧物种,其流动、迁移和转化促进催化剂产生更多的氧空穴,如此循环,持续促进碳烟催化燃烧. 展开更多

关键词 等离子体 介质阻挡放电 碳烟燃烧 氧空穴 固熔体 氧化还原反应

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两种放电模式降解甲苯的原位红外研究 被引量：3

15

作者 刘巧 陈扬达 +1 位作者 吴军良 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第12期3612-3619,共8页

采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3,NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸... 采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3,NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸附存储一放电法要优于连续放电法,其中间产物的种类相对减少,未检测到胺类物质;主要原因是吸附存储一放电模式下的催化剂可以有效利用等离子体产生的活性物种,使中间产物迅速脱附转化.对比γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3、NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂对甲苯的降解作用,结果显示Ag、NiO的添加能有效减少中间产物的累积,其中NiO/γ-Al_2O_3表现出更良好的效果. 展开更多

关键词 甲苯 非热等离子体催化 连续放电 吸附存储-放电 中间产物 降解路径

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空气质量模拟与观测机器学习NO_(2)浓度预报 被引量：2

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作者 黄泳熙 朱云 +5 位作者 谢阳红 李海贤 张志诚 黎杰 李金盈 袁颖枝 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期6225-6234,共10页

在空气质量模拟预报数据基础上,采用套索算法(Lasso)将前馈神经网络(FNN)与基于污染物浓度及气象实时观测值搭建的长短期记忆网络(LSTM)组合,形成了模拟与观测机器学习(SOML)预报模型,开展了佛山市顺德区NO_(2)未来3d10个镇街空气质量... 在空气质量模拟预报数据基础上,采用套索算法(Lasso)将前馈神经网络(FNN)与基于污染物浓度及气象实时观测值搭建的长短期记忆网络(LSTM)组合,形成了模拟与观测机器学习(SOML)预报模型,开展了佛山市顺德区NO_(2)未来3d10个镇街空气质量监测点位逐日浓度预报.结果显示:SOML3d的准确性均优于WRF-CMAQ及其它单一模型,其中第一天SOML平均绝对误差(MAE)为4.99μg/m~3,改进幅度达66.18%;SOML不同季节适用性均较强,四季预报效果均较WRF-CMAQ明显提升(MAE分别降低42.18%、42.89%、61.04%、50.91%),其中秋冬季改善幅度更好;相比WRF-CMAQ,SOML预报结果能较好反映顺德区内各站点NO_(2)浓度实际空间分布和数值水平,有效提升了浓度预报精准度. 展开更多

关键词 NO_(2)浓度预报 机器学习 预报模型 WRF-CMAQ模型 空气质量监测

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钒基催化剂同步去除燃煤烟气中甲苯与NO_(x)研究 被引量：2

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作者 张益兰 肖高飞 +3 位作者 李剑晗 杜玥莹 付名利 胡芸 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期3546-3554,共9页

采用不同工艺制备V_(2)O_(5)-WO_(3)-MoO_(x)/TiO_(2)堇青石整体式催化剂,以甲苯和NO为探针分子,考察了Mo的负载量、涂覆方法、粘结剂的种类等制备工艺对整体式催化剂性能的影响,用XRD、SEM-EDS、FT-IR、BET等技术对催化剂进行了表征分... 采用不同工艺制备V_(2)O_(5)-WO_(3)-MoO_(x)/TiO_(2)堇青石整体式催化剂,以甲苯和NO为探针分子,考察了Mo的负载量、涂覆方法、粘结剂的种类等制备工艺对整体式催化剂性能的影响,用XRD、SEM-EDS、FT-IR、BET等技术对催化剂进行了表征分析.结果表明,采用涂敷法,以添加量为1%的甲基纤维素为粘结剂所制备的V1W6Mo3/TiO_(2)堇青石蜂窝陶瓷整体式催化剂具有最优活性和稳定性(T_(90)为307℃,负载率为28.26%,脱落率为6.81%),在燃煤烟气中具有优异的同步去除VOCs与NO性能,甲苯去除率可达99%,NO去除率为100%,N_(2)选择性为99%.XRD、SEM-EDS表明V、W、Mo活性组分分布均匀且高度分散.FT-IR证明添加甲基纤维素的整体式催化剂具有优异的抗硫性能. 展开更多

关键词 燃煤烟气 催化氧化 整体式催化剂 VOCs与NO_(x)同步去除

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掺氮石油焦基活性炭常温催化氧化硫化氢研究 被引量：1

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作者 郑皓鸣 朱文富 +6 位作者 罗颖鸿 王子琨 刘美茵 黄皓旻 叶代启 李洪祥 吴军良 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期4550-4560,共11页

以石油焦为碳源,以三聚氰胺生产中的固体废弃物为氮源,成功制备了一种新型氮掺杂多孔碳,并在室温下表现出优异的H2S催化氧化能力,穿透硫容可达398.4mg/g.制备过程中活化剂用量、氮掺杂温度、氮源用量三个工艺参数分别改变了催化剂的比... 以石油焦为碳源,以三聚氰胺生产中的固体废弃物为氮源,成功制备了一种新型氮掺杂多孔碳,并在室温下表现出优异的H2S催化氧化能力,穿透硫容可达398.4mg/g.制备过程中活化剂用量、氮掺杂温度、氮源用量三个工艺参数分别改变了催化剂的比表面、N构型、N含量.通过优化工艺条件,可使最高的反应活性中心——吡啶N的含量达2.88at.%.与传统材料制备的催化剂相比,实现了废物利用和绿色制备.本文结果可为制备低成本、高突破硫容量的多孔碳材料提供一种新的方法. 展开更多

关键词 硫化氢 氮掺杂 活性炭 催化氧化 石油焦

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氧化钴纳米球与低载银的相互作用及其对炭烟氧化的影响 被引量：1

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作者 王婧 何文宇 +4 位作者 何欣阳 陈龙文 张俊 付名利 叶代启 《陕西师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期29-37,F0002,共10页

通过水热法合成纳米球状的钴氧化物和锰氧化物载体,并利用浸渍法制备出低载银量(质量分数0.9%~1.5%)的Ag/Co_(3)O_(4)和Ag/Mn_(2)O_(3)催化剂。在紧密接触条件下,Ag/Co_(3)O_(4)的T_(10)值、T_(50)值和T_(90)值分别为250℃、284℃和311... 通过水热法合成纳米球状的钴氧化物和锰氧化物载体,并利用浸渍法制备出低载银量(质量分数0.9%~1.5%)的Ag/Co_(3)O_(4)和Ag/Mn_(2)O_(3)催化剂。在紧密接触条件下,Ag/Co_(3)O_(4)的T_(10)值、T_(50)值和T_(90)值分别为250℃、284℃和311℃,表现出优异的炭烟催化氧化活性。采用XRD、H_(2)-TPR、TG、EPR、XPS等技术对制备的催化剂进行表征,结果表明:当钴氧化物和锰氧化物中分别引入Ag后,Ag/Co_(3)O_(4)表现出更好的炭烟燃烧性能,这是由于Ag与Co_(3)O_(4)之间具有更强的金属-载体相互作用,使Ag/Co_(3)O_(4)呈现出更多Co^(3+)物种及适量氧空位,增加了其表面活性氧数量,提高了氧的迁移率,进而有效提升了Ag/Co_(3)O_(4)氧化炭烟的能力。此外,Ag的金属性质和催化剂的纳米球状形貌都有利于炭烟催化氧化反应的进行。 展开更多

关键词 炭烟 银 氧化钴 催化燃烧 金属-载体相互作用

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氧化碳烟的MnO_x(0.4)-CeO_2催化剂表面活性物种研究 被引量：15

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作者 林俊敏 付名利 +1 位作者 朱文波 叶代启 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第2期165-173,共9页

采用柠檬酸配合燃烧法和共沉淀法制备了MnOx(0.4)-CeO2催化剂,用于模拟碳烟的燃烧.通过XRD、BET、Raman、H2-TPR、O2-TPD与XPS表征催化剂的结构和表面活性物种,并借助原位拉曼研究碳烟的催化氧化机理.结果表明柠檬酸配合燃烧法制备的MnO... 采用柠檬酸配合燃烧法和共沉淀法制备了MnOx(0.4)-CeO2催化剂,用于模拟碳烟的燃烧.通过XRD、BET、Raman、H2-TPR、O2-TPD与XPS表征催化剂的结构和表面活性物种,并借助原位拉曼研究碳烟的催化氧化机理.结果表明柠檬酸配合燃烧法制备的MnOx(0.4)-CeO2-CA催化剂中有更多的Mn进入了CeO2的立方萤石结构,比表面积更大,氧空位、Mn4+和Ce4+更多,因而氧化还原性能更好,催化氧化碳烟的活性更高.O-在碳烟的氧化中起重要作用,Mn4+和Ce4+有利于氧化反应的进行,氧空位的增加能提高氧的吸附、迁移和转化能力,促进了碳烟的氧化.反应路径为O-溢出参与碳烟的氧化,同时产生氧空位,部分晶格氧O2-补充O-,气相氧不断吸附到氧空位上得到活化生成O2-,O2-转化为O-(可进一步转化为O2-),O-迁移至碳烟颗粒表面参与反应,生成CO2. 展开更多

关键词 MnOx(0.4)-CeO2 碳烟氧化 催化 表面活性物种 机理

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