广东省2020-2023年细颗粒物化学组分特征及来源分析研究 被引量：1

1

作者 沈劲 黄国锋 +6 位作者 陈多宏 翟宇虹 周炎 袁晓玉 常旺 张涛 刘军 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期189-203,共15页

细颗粒物(PM_(2.5))是影响空气质量进一步好转的关键因素之一。该研究在2020-2023年对广东省11个城市的13个监测点位进行了PM_(2.5)及其化学组分的连续监测,通过富集因子分析和正定矩阵因子分析(PMF)等方法,深入研究了PM_(2.5)的污染特... 细颗粒物(PM_(2.5))是影响空气质量进一步好转的关键因素之一。该研究在2020-2023年对广东省11个城市的13个监测点位进行了PM_(2.5)及其化学组分的连续监测,通过富集因子分析和正定矩阵因子分析(PMF)等方法,深入研究了PM_(2.5)的污染特征及其来源。研究结果显示,广东省的PM_(2.5)浓度在2020-2023年间呈波动下降趋势,年均浓度介于19.6~22.0μg/m^(3)之间,季节性浓度分布为冬季最高(28.1μg/m^(3)),夏季最低(12.4μg/m^(3))。有机碳年均浓度呈上升趋势,占PM_(2.5)质量浓度的19.32%~21.78%,元素碳浓度逐年下降,占比4.40%~5.96%。水溶性离子总浓度年均值介于9.94~12.25μg/m^(3),占PM_(2.5)浓度的46.24%~55.66%,其中SNA(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)为主要成分。金属元素年均浓度介于1577.38~2107.31 ng/m^(3),占PM_(2.5)浓度的8.04%~9.58%,主要包括铝、硅、钾、钙、铁和锌。颗粒物来源解析结果表明,二次源是PM_(2.5)的主要贡献源,占比45%~54%,其中二次硝酸盐生成的贡献高于二次硫酸盐(夏季除外);生物质燃烧在冬季贡献显著,占比达25%;机动车排放在春季、夏季、秋季和冬季的贡献分别为15%、16%、14%和3%;地面扬尘、高氯源、工业过程、油品燃烧、冶金工业源、散煤燃烧、电子制造以及烟花爆竹燃放等也是重要的PM_(2.5)来源。后向轨迹聚类分析表明,夏季主要受海洋清洁气流影响,PM_(2.5)浓度较低;冬季则受内陆气流影响,PM_(2.5)浓度较高;主导气流类型的季节性差异是PM_(2.5)浓度夏低冬高的原因之一。潜在源区分析显示,广州、东莞、深圳和惠州等机动车保有量较大的地区是主要的PM_(2.5)源区。 展开更多

关键词 PM_(2.5) 组分特征 PMF 潜在源区 广东省

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江门市臭氧重污染日特征与成因分析

2

作者 沈劲 陈多宏 +5 位作者 常旺 蔡日东 林玉君 黄泳熙 赵芯 周炎 《中国环境科学》 北大核心 2025年第5期2399-2412,共14页

以江门市为例,通过整合污染物浓度、气象数据、光解数据以及挥发性有机物(VOCs)组分浓度等多元资料,综合利用正定矩阵因子分析模型(PMF)和基于观测的模型耦合CB06化学机制(OBM-CB06),对臭氧(O_(3))重污染日特征与成因进行了分析.研究发... 以江门市为例,通过整合污染物浓度、气象数据、光解数据以及挥发性有机物(VOCs)组分浓度等多元资料,综合利用正定矩阵因子分析模型(PMF)和基于观测的模型耦合CB06化学机制(OBM-CB06),对臭氧(O_(3))重污染日特征与成因进行了分析.研究发现,江门臭氧重污染主要由于气象条件导致清晨前体物累积,之后光化学反应有利,臭氧浓度峰值后扩散不利所致,尤其清晨氮氧化物(NO_(x))和一氧化碳(CO)浓度显著高于周边城市.VOCs源解析显示移动源(29.91%~31.25%)和液化石油气(LPG)使用源(28.8%~30.73%)是主要贡献来源.臭氧敏感性分析发现,重污染天气下江门市臭氧更倾向于对NO_(x)敏感,NO_(x)下降20%可有效避免重度污染,进一步降低60%则有望将臭氧浓度控制在轻度污染范围内.前体物相对增量反应活性(RIR)也反映了重污染天气下NO_(x)控制的相对重要性,即NO_(x)的RIR值最高(0.95~0.99).重污染日臭氧收支分析则揭示了区域影响,除年末在有力管控下,江门重污染天受区域影响较小,其他时段的重污染天受上风向地区(如珠三角中部广佛地区)的贡献显著;且日变化中,重污染日15:00之后区域贡献普遍显著上升(贡献率>60%).江门市在臭氧重污染天气下,应强化NO_(x)等前体物排放控制,并与上风向城市如佛山、中山、广州等实施区域联防联控. 展开更多

关键词 臭氧 重污染事件 正定矩阵因子分析模型(PMF) 基于观测的模型(OBM) 污染特征

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典型汽车涂装行业VOCs排放及其异味特征

3

作者 纪宇婧 陈妤晴 +5 位作者 谢龙飞 王诗怡 孙晓晶 卢莉雯 黄皓旻 叶代启 《中国环境科学》 北大核心 2025年第4期1799-1809,共11页

针对位于中国华北和华南地区典型汽车制造厂涂装车间不同工序所产生废气进行采样与检测,详细分析挥发性有机化合物(VOCs)的排放特征以及异味特征,从多个维度深入探究异味特征预测方法.结果表明,OVOCs、烷烃和芳香烃是废气中的主要组分,O... 针对位于中国华北和华南地区典型汽车制造厂涂装车间不同工序所产生废气进行采样与检测,详细分析挥发性有机化合物(VOCs)的排放特征以及异味特征,从多个维度深入探究异味特征预测方法.结果表明,OVOCs、烷烃和芳香烃是废气中的主要组分,OVOCs的气味活性值(OAV)贡献为73.80%~99.03%,是最关键的气味贡献物质类别.乙醛、乙酸正丁酯、乙酸仲丁酯、正丁醛在废气处理设备进口和出口处均有显著气味贡献.通过电子鼻对废气样本进行异味分类,在进口和出口分类准确率分别为100%和98.1%.在异味定量分析上,通过回归分析发现OVOCs物质浓度与OAV_(max)和OAV_(sum)呈现良好线性相关关系.结合BP神经网络的电子鼻技术可有效预测OAV_(max)和OAV_(sum),且OVOCs物质浓度、OAV_(max)、OAV_(sum)与臭气浓度之间存在对数关系. 展开更多

关键词 汽车涂装 挥发性有机物(VOCs) 排放特征 异味特征

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化工园区挥发性有机物排放清单及其环境影响 被引量：23

4

作者 陈小方 张嘉妮 +3 位作者 张伟霞 陈柄旭 范丽雅 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第11期4062-4071,共10页

以珠三角某化工园区为对象,利用监测计算法和排放系数法结合计算了园区内企业的挥发性有机物(VOCs)排放量,编制了分物种的VOCs排放清单,并利用该清单估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势,分析了该园区VOCs排放对大... 以珠三角某化工园区为对象,利用监测计算法和排放系数法结合计算了园区内企业的挥发性有机物(VOCs)排放量,编制了分物种的VOCs排放清单,并利用该清单估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势,分析了该园区VOCs排放对大气环境的影响.结果表明:园区VOCs排放总量为9118.61t,单个企业排放量为2.98~4176.97t不等,园区内共监测到58种VOCs物种,排放量前3位的物种为乙二醇、丙酸甲酯和二甲苯,3者占园区VOCs排放总量的52.3%.该园区OFP总量为27733.42t,其中贡献量最大的企业为ZR储运,占该园区OFP总量的45.90%.园区内对OFP贡献最大的前10物种是二甲苯、乙二醇、甲苯、2-丙基-1-戊醇、癸醛、三甲苯、辛醇、丙酸甲酯、壬醛、和2,4-二甲苯酚,对OFP的贡献达到94.11%.园区二次有机气溶胶(SOA)生成潜势总量为11187.41×10^(-2)t,其中贡献量最大的企业仍为ZR储运,占园区SOA生成潜势总量的37.25%.园区内对SOA生成潜势贡献最大的前10物种有二甲苯、甲苯、2,4-二甲苯酚、乙苯、三甲苯、叔丁苯、异丙苯、仲丁苯、甲基叔丁基醚和二十烷,SOA生成潜势的贡献为98.93%.利用VOCs排放清单和最大增量反应活性(MIR)计算法以及气溶胶生成系数(FAC)计算法估算区域OFP和SOA生成潜势有助于精确了解区域的污染情况,对于制定相应的VOCs减排政策起到重要作用. 展开更多

关键词 VOCs排放清单 源谱 臭氧生成潜势 二次有机气溶胶

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羟基自由基引发的邻二甲苯大气氧化机理(英文) 被引量：6

5

作者 潘姗姗 王黎明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第12期2259-2268,共10页

采用量子化学、过渡态理论和单分子反应理论计算,研究了由羟基(OH)自由基引发的邻二甲苯(OX)大气氧化降解机理.在M06-2X/6-311++G(2df,2p)水平上优化了反应物、过渡态和产物的结构,在ROCBSQB3水平上计算了反应势能面.采用过渡态理论计... 采用量子化学、过渡态理论和单分子反应理论计算,研究了由羟基(OH)自由基引发的邻二甲苯(OX)大气氧化降解机理.在M06-2X/6-311++G(2df,2p)水平上优化了反应物、过渡态和产物的结构,在ROCBSQB3水平上计算了反应势能面.采用过渡态理论计算了各个可能反应步骤的速率常数和反应通道的分支比,同时还采用单分子反应理论(RRKM-ME)计算探讨了反应的压力效应.计算发现,在大气中,邻二甲苯与OH的反应以苯环加成为主,首先形成两个加和物oX-1-OH(R1)和oX-3-OH(R3),它们随后与大气中的氧气发生反应R1和R3与O_2可直接发生不可逆直接夺氢生成二甲基苯酚,或和O_2的可逆加成,生成双环自由基中间体.双环自由基将与大气中的氧气结合,形成双环过氧自由基,接着与NO或HO_2反应生成有机硝酸酯或有机过氧化氢化合物,或被还原为双环烷氧自由基,并最终生成产物,包括丁二酮、丁烯二醛、甲基乙二醛、4-氧-2-戊烯醛、2,3-环氧丁二醛以及少量的乙二醛.这些产物中有机过氧化氢和甲基乙二醛被认为对二次气溶胶有较大的贡献.结合理论计算和文献报道的实验结果,提出了新的oX大气氧化机理,预测了在高NO浓度条件下可能产物的分支比,并与文献报道结果相比较.最后还讨论了温度对反应机理的影响. 展开更多

关键词 邻二甲苯 大气氧化机理 单分子反应 温度效应

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广州不同站点类型PM_(2.5)与O_(3)污染特征及相互作用 被引量：27

6

作者 姚懿娟 王美圆 +2 位作者 曾春玲 范丽雅 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期4495-4506,共12页

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_(3))的污染特征,并分析了O_(3)污染季节和PM_(2.5)污染季节PM_(2.5)和O_(3)的相关性及相互作用.结果表明:2015~2019年广州... 基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_(3))的污染特征,并分析了O_(3)污染季节和PM_(2.5)污染季节PM_(2.5)和O_(3)的相关性及相互作用.结果表明:2015~2019年广州各站点类型PM_(2.5)浓度总体呈下降趋势,O_(3)浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_(2.5)与O_(3)浓度均呈正相关.O_(3)污染季节二次PM_(2.5)的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_(2.5),随着光化学水平的升高,一次PM_(2.5)的贡献浓度基本不变(均在21.03~31.37μg/m^(3)范围内),贡献率逐渐下降;而二次PM_(2.5)的贡献浓度逐渐升高(3.51~7.72μg/m^(3)升高到16.04~18.45μg/m^(3)),贡献率也逐渐升高(11%~27%升高到34%~44%),且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_(2.5)的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_(2.5)的贡献最小;PM_(2.5)污染季节各站点类型在不同PM_(2.5)污染水平下O_(3)浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O_(3)生成,随着PM_(2.5)浓度升高,各站点类型的O_(3)浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m^(3)升高到92.49~135.4μg/m^(3);O_(3)变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/(m3⋅h)升高到21.33~27.04μg/(m3⋅h).进一步促进了广州PM_(2.5)和O_(3)浓度的协同增长. 展开更多

关键词 PM_(2.5) O_(3) 污染季节 相互作用 不同站点类型

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广州典型印刷企业VOCs排放特征及环境影响和健康风险评价 被引量：24

7

作者 冯旸 刘锐源 +4 位作者 刘雷璐 卢诗文 黄皓旻 范丽雅 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期3791-3800,共10页

本文以广州市典型印刷企业为研究对象,通过对各排放环节的浓度和组分的全面统计和综合分析,深入探讨广州市该行业VOCs排放特征、环境影响及人体健康风险.结果表明,印前环节车间VOCs浓度为3.51~73.57mg/m^3,印刷环节车间VOCs浓度为0.86~4... 本文以广州市典型印刷企业为研究对象,通过对各排放环节的浓度和组分的全面统计和综合分析,深入探讨广州市该行业VOCs排放特征、环境影响及人体健康风险.结果表明,印前环节车间VOCs浓度为3.51~73.57mg/m^3,印刷环节车间VOCs浓度为0.86~435.10mg/m^3,印后环节车间VOCs浓度为0.05~221.93mg/m^3,废气治理设施出口浓度为4.28~66.84mg/m^3,处理效率为3.01%~54.90%;且VOCs物种以芳香烃类、醇醚类和酯类为主,平均臭氧生成潜势为111.09mg/m^3,其中芳香烃类物质对环境影响贡献和人体健康风险较大,建议加强针对性控制. 展开更多

关键词 印刷企业 挥发性有机物(VOCs) 排放浓度 环境影响 健康风险

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MIL-101光催化剂对Cr(Ⅵ)-RhB复合污染的定向分离及其高效光催化协同处理 被引量：3

8

作者 崔陪陪 胡芸 +1 位作者 黄倩倩 付名利 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第7期2860-2866,共7页

以九水硝酸铬、对苯二甲酸、氢氟酸为前体,采用水热法制备了MIL-101光催化剂。运用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光吸收光谱(UV-vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、BET比表面积分析仪、扫描电镜(SEM)及透射电镜(TEM)等方法表征材料的形貌结构。... 以九水硝酸铬、对苯二甲酸、氢氟酸为前体,采用水热法制备了MIL-101光催化剂。运用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光吸收光谱(UV-vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、BET比表面积分析仪、扫描电镜(SEM)及透射电镜(TEM)等方法表征材料的形貌结构。考察了MIL-101(Cr)光催化剂对Cr(Ⅵ)-RhB水体复合污染的定向分离以及光催化处理性能,并对其协同处理机制进行了探讨。结果表明:相较于单一Cr(Ⅵ)和RhB污染,该光催化剂在紫外光下表现出对Cr(Ⅵ)-RhB水体复合污染更高的处理效率。而且由于MIL-101的本身结构的特性,使得分子直径不同的两种目标污染物Cr(Ⅵ)和RhB能够自主定向分离,并且同步发生氧化还原反应。 展开更多

关键词 MIL-101 Cr(Ⅵ)-RhB复合污染 光催化 定向分离 协同处理

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基于便携GC-MS和HS/SPME-GC×GC-TOF MS分析化州橘红与广西橘红成分差异

9

作者 李凯旋 黄罗旭 +4 位作者 吴曼曼 徐经纬 谭国斌 罗思凡 周振 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期631-639,共9页

为探究不同产地橘红挥发性成分之间的差异,本研究采用便携气相色谱-质谱(GC-MS)和顶空固相微萃取结合全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS)技术分析化州橘红和广西橘红的挥发性成分。结果表明,便携GC-MS只能初步区分化州橘... 为探究不同产地橘红挥发性成分之间的差异,本研究采用便携气相色谱-质谱(GC-MS)和顶空固相微萃取结合全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS)技术分析化州橘红和广西橘红的挥发性成分。结果表明,便携GC-MS只能初步区分化州橘红和广西橘红,不能确定化州橘红的特征标志物;利用主成分分析法(PCA)和正交偏最小二乘法(OPLS-DA)对GC×GC-TOF MS实验数据进行处理,根据|p(corr)|>9和|p|>0.06结合VIP>1.1,共筛选出10种化州橘红标志物。该研究为化州橘红药材的质量评价与鉴定提供了依据,也为其他中药质量评价提供了方法参考。 展开更多

关键词 橘红 便携气相色谱-质谱 全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS) 顶空固相微萃取(HS/SPME) 化学计量学分析

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化工园区基于排放环节的VOCs排放特征研究 被引量：33

10

作者 何梦林 肖海麟 +3 位作者 陈小方 梁小明 范丽雅 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第1期38-48,共11页

以珠三角某化工园区为对象,采用TENAX吸附管采样,GC-MS分析,获取了园区内6家典型企业各排放环节的VOCs含量水平及组分特征,基于组分进行聚类分析,将27个有效点位分为6类;并利用监测数据计算了2014年分环节的排放量.研究结果表明:6家企... 以珠三角某化工园区为对象,采用TENAX吸附管采样,GC-MS分析,获取了园区内6家典型企业各排放环节的VOCs含量水平及组分特征,基于组分进行聚类分析,将27个有效点位分为6类;并利用监测数据计算了2014年分环节的排放量.研究结果表明:6家企业各排放环节VOCs浓度范围为0.2~107.02mg/m^3,大部分排放环节的VOCs浓度均超过了10mg/m^3,是厂界浓度的1~34倍,说明厂区生产装置管线和元件泄漏严重.不同企业不同排放环节VOCs物种有所差异,但绝大部分排放环节的物种以烷烃为主,其次是苯系物和含氧VOCs;除原料罐区外的大部分环节所检测到的物种与原辅材料不完全一致,这可能由于生产过程中存在相互反应生成中间产物或副产物;所检测企业中,YH储运的VOCs年排放总量为1864.97t,而其余5家企业年排放量均小于100t,企业所排放的VOCs主要来自储罐呼吸、密封点泄漏等无组织排放. 展开更多

关键词 化工园区 挥发性有机物 排放特征 排放量

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吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究 被引量：10

11

作者 王沛涛 何梦林 +4 位作者 鲁美娟 黄荣 樊伟龙 吴军良 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第12期3047-3055,共9页

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进... 以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、Ag Mn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,Ag Mn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性. 展开更多

关键词 非热等离子体催化 甲苯 连续降解 吸附储存-间歇放电 中间产物 降解路径

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钒钛基SCR脱硝催化剂失活原因分析 被引量：15

12

作者 盘思伟 程华 +2 位作者 韦正乐 黄碧纯 阮东亮 《热力发电》 CAS 北大核心 2014年第1期90-95,共6页

针对某燃煤电厂钒钛基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂失活现象,运用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线荧光(XRF)、热重分析(TGA)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、程序升温还原(H2-TPR)分别对新鲜催化剂和已运行30 ... 针对某燃煤电厂钒钛基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂失活现象,运用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线荧光(XRF)、热重分析(TGA)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、程序升温还原(H2-TPR)分别对新鲜催化剂和已运行30 000h的旧催化剂进行结构表征,并结合SCR脱硝模拟试验考察K、Na、Ca、As等元素对催化剂活性的影响,综合分析SCR脱硝催化剂的失活原因。分析结果表明,催化剂活性降低是多种因素共同作用的结果,其中活性组分流失、碱/碱土金属和砷中毒是导致催化剂活性降低的主要原因,毒性组分中又以As影响最大,Ca、Na次之,K含量的增加在一定程度上造成了催化剂的失活,但影响有限。 展开更多

关键词 烟气脱硝 选择性催化还原 催化剂失活 中毒 碱金属 砷

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MnO_x/Al-SBA-15的结构性质及低温NH_3选择性催化还原NO_x 被引量：7

13

作者 黄萍 盘思伟 +5 位作者 黄碧纯 程华 叶代启 吴军良 付名利 卢圣良 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第1期176-182,共7页

采用后合成法制备MnOx/Al-SBA-15催化剂,考察了催化剂的低温NH3选择性催化还原(SCR)NOx的性能.利用傅里叶变换红外(FTIR)光谱、N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼(Raman)光谱、X射线光电子能谱(XPS)及NH3程序升温脱附(N... 采用后合成法制备MnOx/Al-SBA-15催化剂,考察了催化剂的低温NH3选择性催化还原(SCR)NOx的性能.利用傅里叶变换红外(FTIR)光谱、N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼(Raman)光谱、X射线光电子能谱(XPS)及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)的表征手段,对催化剂的结构性质和SCR性能进行了系统分析.结果表明,适量Al的掺杂能提高MnOx/SBA-15催化剂的SCR活性,当硅铝摩尔比为50时,催化剂活性最佳.表征结果显示,Al掺杂后,催化剂仍保持良好的骨架结构,较大比表面积、孔容和孔径,并且Mn在催化剂表面富集,由低价态转化为高价态,MnO2为催化剂的主要活性相.此外,Al的掺杂使MnOx在催化剂表面高度分散,表面酸性增强,从而提高了催化剂的SCR活性. 展开更多

关键词 乙酰丙酮锰 铝 SBA-15 高分散性 表面酸性 选择性催化还原

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钒钛基SCR催化剂K中毒酸洗再生研究 被引量：8

14

作者 盘思伟 程华 +2 位作者 韦正乐 黄碧纯 阮东亮 《热力发电》 CAS 北大核心 2014年第7期104-109,共6页

以国内某燃煤电厂钒钛基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂为研究对象,对采用浸渍法模拟K中毒的催化剂进行酸洗再生,对再生前后的催化剂进行结构表征,并结合SCR脱硝模拟实验对催化剂表观活性进行评价,分析酸洗对再生催化剂性能的影响。结... 以国内某燃煤电厂钒钛基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂为研究对象,对采用浸渍法模拟K中毒的催化剂进行酸洗再生,对再生前后的催化剂进行结构表征,并结合SCR脱硝模拟实验对催化剂表观活性进行评价,分析酸洗对再生催化剂性能的影响。结果表明:酸洗后催化剂活性接近新鲜催化剂,这与催化剂表面吸附氧得到一定程度的恢复有关;酸洗可有效洗去催化剂表面的毒性元素K,而不改变催化剂晶体结构;红外显示Brφnsted酸位是SCR反应NH3的活性吸附位。催化剂经酸洗后酸性位得到部分恢复,但其强度降低,稳定性下降。 展开更多

关键词 烟气脱硝 选择性催化还原 酸洗 催化剂再生 活性评价

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BiOBr@Bi_2MoO_6复合光催化剂制备及其对RhB和BPA降解 被引量：9

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作者 杨佳 牛晓君 +1 位作者 陈伟仡 安少荣 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第6期2130-2138,共9页

采用"两步溶剂热"法制备了BiOBr@Bi_2MoO_6复合光催化剂,并用XRD、SEM、XPS、PL和UV-vis DRS等手段对制备的催化剂进行表征.以罗丹明B(RhB)和双酚A(BPA)为目标污染物研究了该催化剂的可见光光催化性能.结果表明,BiOBr@Bi_2Mo... 采用"两步溶剂热"法制备了BiOBr@Bi_2MoO_6复合光催化剂,并用XRD、SEM、XPS、PL和UV-vis DRS等手段对制备的催化剂进行表征.以罗丹明B(RhB)和双酚A(BPA)为目标污染物研究了该催化剂的可见光光催化性能.结果表明,BiOBr@Bi_2MoO_6复合光催化活性明显高于纯Bi_2MoO_6,当BiOBr的负载量为20wt%时催化活性最高,对RhB和BPA降解率分别为97.51%和95.41%.通过对降解过程中产生的活性物种的测定,指出空穴(h+)和·O_2^-在污染物降解过程中起主要作用.对BiOBr@Bi_2MoO_6复合催化剂的光催化原理进行了讨论,提出BiOBr和Bi_2MoO_6之间形成的异质结构可能是促进光催化活性提高的主要原因.另外,BiOBr@Bi_2MoO_6-20异质结具有良好的稳定性,可以进行回收和重复利用. 展开更多

关键词 BiOBr@Bi2MoO6 异质结 光催化 可见光

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PANI/Bi2MoO6复合光催化剂的制备、表征及其可见光催化性能 被引量：4

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作者 杨佳 牛晓君 +1 位作者 安少荣 陈伟仡 《化工环保》 CSCD 北大核心 2017年第4期443-448,共6页

采用原位氧化聚合法制备了PANI/Bi_2MoO_6复合光催化剂,采用XRD、SEM、PL和UV-Vis DRS等技术对其进行了表征,并将其用于罗丹明B(Rh B)的可见光催化降解。表征结果显示:聚苯胺(PANI)包覆于Bi_2MoO_6微球表面,促进了光生载流子的迁移,抑... 采用原位氧化聚合法制备了PANI/Bi_2MoO_6复合光催化剂,采用XRD、SEM、PL和UV-Vis DRS等技术对其进行了表征,并将其用于罗丹明B(Rh B)的可见光催化降解。表征结果显示:聚苯胺(PANI)包覆于Bi_2MoO_6微球表面,促进了光生载流子的迁移,抑制了光生电子-空穴对的复合,拓宽了催化剂的可见光响应范围。实验结果表明:PANI/Bi_2MoO_6复合光催化剂具有较高的可见光催化活性和良好的稳定性,当w(PANI)为36%、光照90 min时Rh B去除率达90.4%,明显优于纯Bi_2MoO_6;该体系中,空穴和·O2-在污染物的降解过程中起主要作用;PANI和Bi_2MoO_6之间形成了异质结结构,使光生电子-空穴对有效分离。 展开更多

关键词 Bi2MoO6 聚苯胺(PANI) 光催化 可见光

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商业钒钛基选择性催化还原法脱硝催化剂的抗毒改性 被引量：1

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作者 程华 韦正乐 +1 位作者 杨超 黄碧纯 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1010-1017,共8页

通过浸渍法向商业V2O5(WO3)/TiO2催化剂中掺杂了不同浓度的Ni或Zr元素,并对催化剂进行了K中毒前后的活性测试以及EDS、BET、XRD、FT-IR、H2-TPR、XPS表征测试.结果表明,掺杂Ni或Zr后催化剂抗K中毒能力显著增强,EDS和XRD结果显示Ni和Zr... 通过浸渍法向商业V2O5(WO3)/TiO2催化剂中掺杂了不同浓度的Ni或Zr元素,并对催化剂进行了K中毒前后的活性测试以及EDS、BET、XRD、FT-IR、H2-TPR、XPS表征测试.结果表明,掺杂Ni或Zr后催化剂抗K中毒能力显著增强,EDS和XRD结果显示Ni和Zr能进入催化剂体系,催化剂载体TiO2保持原有锐钛矿晶型,其他元素则以高度分散或无定形状态存在.NH3吸附FT-IR实验证明掺杂Ni后催化剂表面形成了新的Lewis酸位,而Zr的加入使原有Bronsted酸位得以增强,这是两种元素的掺杂均能提高催化剂抗K中毒能力的原因.H2-TPR和XPS实验证实掺杂后催化剂氧化还原能力得到了增强,弥补了比表面积减少的不利因素. 展开更多

关键词 烟气脱硝 选择性催化还原 催化剂改性

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铬助剂对Cu/ZrO_2/CNTs-NH_2催化剂催化CO_2加氢合成甲醇性能的影响 被引量：9

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作者 王冠男 陈礼敏 +4 位作者 郭园园 付名利 吴军良 黄碧纯 叶代启 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第5期923-931,共9页

采用并流共沉淀方法制备了一系列不同铬含量的Cu/ZrO2/CNTs-NH2催化剂,在固定床反应器上考察铬对催化剂催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响.当铬含量为1%(w),反应温度为260°C,压力为3.0MPa,原料气组成为V(H2):V(CO2):V(N2)=69:23:8... 采用并流共沉淀方法制备了一系列不同铬含量的Cu/ZrO2/CNTs-NH2催化剂,在固定床反应器上考察铬对催化剂催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响.当铬含量为1%(w),反应温度为260°C,压力为3.0MPa,原料气组成为V(H2):V(CO2):V(N2)=69:23:8,空速为3600 mL·h-1·g-1时,催化剂的促进效果最显著,甲醇收率达7.78%.氮吸附、粉末X射线衍射(XRD)、氢气程序升温脱附(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)、差热分析(DTA)以及扫描电子显微镜(SEM)等表征结果表明,随着铬含量的增加,铜颗粒的粒径减小,催化剂的比表面积增大.铬的加入一方面提高了铜的分散性,抑制了ZrO2的相变和活性组分的烧结;另一方面提高了CO2的吸附量并促进CO2由弱吸附向强吸附转化,从而提高甲醇的收率;但是当铬含量大于1%时,催化剂表面Cu、Zr的总含量明显下降,降低了CO2的吸附量并且形成了超强CO2吸附物种,抑制了CO2及其中间产物的转化,从而降低了甲醇收率. 展开更多

关键词 氨基碳纳米管 铬 铜 氧化锆 甲醇合成 二氧化碳加氢

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用于碳烟燃烧的Cu_(0.05)Ce_(0.95)O催化剂活性氧物种的研究——等离子体的强化效应 被引量：5

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作者 欧阳杰宏 林俊敏 +5 位作者 刘有发 付名利 黄碧纯 吴军良 陈礼敏 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第2期243-250,共8页

研究等离子体对柠檬酸络合法制备的Cu0.05Ce0.95-CA催化剂表面结构和物种的强化效应.TPO、H2-TPR、O2-TPD、XRD、BET和XPS等测试结果表明,催化剂处于等离子放电区时,其氧化碳烟燃烧的活性显著增强.在介质阻挡放电电压为9kV时,起燃温度为... 研究等离子体对柠檬酸络合法制备的Cu0.05Ce0.95-CA催化剂表面结构和物种的强化效应.TPO、H2-TPR、O2-TPD、XRD、BET和XPS等测试结果表明,催化剂处于等离子放电区时,其氧化碳烟燃烧的活性显著增强.在介质阻挡放电电压为9kV时,起燃温度为243.1℃,比无等离子的情况降低了65.1℃;燃烧峰值温度为302.8℃,降低92.7℃.在等离子体存在下,Cu0.05Ce0.95-CA催化剂有着更大的比表面积和更小的晶粒粒径;等离子体可以提高催化剂表面游离态的CuO的分散度,并使得更多的Cu2+进入CeO2晶格,形成更多的Cuy2+Ce1-y4+O2-y2-□y固熔体,催化剂储氧容量增大,在催化剂表面生成更多的活性氧物种,其流动、迁移和转化促进催化剂产生更多的氧空穴,如此循环,持续促进碳烟催化燃烧. 展开更多

关键词 等离子体 介质阻挡放电 碳烟燃烧 氧空穴 固熔体 氧化还原反应

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纳米二氧化钛负载腐植酸对菲的吸附行为 被引量：4

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作者 李燕捷 马天行 +2 位作者 郭学涛 杨琛 党志 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第11期2247-2253,共7页

为了研究腐植酸存在条件下纳米二氧化钛对水体污染物迁移的影响,提取两种代表性腐植酸(泥炭腐植酸和底泥腐植酸),研究了腐植酸存在条件下菲在纳米二氧化钛上的吸附行为。吸附实验采用批量平衡振荡法,考察吸附动力学、菲初始浓度以及环... 为了研究腐植酸存在条件下纳米二氧化钛对水体污染物迁移的影响,提取两种代表性腐植酸(泥炭腐植酸和底泥腐植酸),研究了腐植酸存在条件下菲在纳米二氧化钛上的吸附行为。吸附实验采用批量平衡振荡法,考察吸附动力学、菲初始浓度以及环境因素(pH值和离子强度)对吸附的影响。结果表明:腐植酸负载到纳米二氧化钛的表面后,使纳米二氧化钛对菲的吸附能力显著提高,纳米二氧化钛对菲的吸附系数为6.71 L·kg-1,负载这两种腐植酸后吸附系数分别为715、348 L·kg-1,并且芳香碳含量高的腐植酸对吸附容量的增量效果明显高于脂肪碳含量高的腐植酸;负载腐植酸后对菲的吸附速率明显加快,吸附平衡时间由168 h减为48 h,并且吸附动力学符合二级动力学模型。体系的pH值和离子强度变化均能影响菲的吸附,可能与不同pH值和离子强度下附着在纳米二氧化钛表面的腐植酸结构不同有关;芳香碳含量高的腐植酸对吸附的影响作用更容易随pH值和离子强度的变化而改变,可能与其在不同条件下的结构变化有关。因此,在评价纳米二氧化钛的环境效应时,腐植酸以及环境因素的影响不容忽视。 展开更多

关键词 纳米二氧化钛 腐植酸 菲 吸附

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