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费托合成中活性碳化铁稳定策略的研究进展
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作者 金科 《石油化工》 北大核心 2025年第1期99-106,共8页
费托合成(FTS)是将合成气转化为液体燃料和化学品的关键技术,对于缓解石油资源紧张、促进能源多样化具有显著作用。铁基催化剂是工业应用的首选,但活性碳化铁易相变的问题限制了它的商业应用。助剂改性、表面疏水改性和石墨烯包覆的策... 费托合成(FTS)是将合成气转化为液体燃料和化学品的关键技术,对于缓解石油资源紧张、促进能源多样化具有显著作用。铁基催化剂是工业应用的首选,但活性碳化铁易相变的问题限制了它的商业应用。助剂改性、表面疏水改性和石墨烯包覆的策略可有效增强活性碳化铁的抗相变能力。综述了不同铁相在FTS反应中的性能、相变原因、活性碳化铁稳定策略及其作用机制,为开发更高效、更稳定的铁基FTS催化剂提供坚实的理论基础和实践指导。 展开更多
关键词 费托合成 碳化铁 铁基催化剂 活性相稳定化
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苯甲酸苄酯的电化学合成方法
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作者 孟祥太 卢言菊 +2 位作者 刘睿 徐鹤华 黄申林 《林业工程学报》 CSCD 北大核心 2024年第6期99-105,共7页
羧酸普遍存在于天然产物中,如松香树脂酸、柠檬酸、琥珀酸、乙酸、苯甲酸。同时羧酸基团是有机合成中最具吸引力的官能团之一。其中,苯甲酸是天然羧酸中一种重要的芳香族酸,其天然存在于多种植物以及食品中,因其具有较高的生物活性和应... 羧酸普遍存在于天然产物中,如松香树脂酸、柠檬酸、琥珀酸、乙酸、苯甲酸。同时羧酸基团是有机合成中最具吸引力的官能团之一。其中,苯甲酸是天然羧酸中一种重要的芳香族酸,其天然存在于多种植物以及食品中,因其具有较高的生物活性和应用价值而备受关注,常被应用于香料、农药、染料、医药和食品等领域。笔者以苯甲酸和芳基丙酸为原料,在电化学条件下合成了17个苯甲酸苄酯类化合物。其中,改变苯甲酸含有基团,包括苯甲酸1-苯乙酯(3a)、对位或邻位含有不同取代基苯甲酸苄酯(3b~3e)以及1-苯乙基噻吩-2-羧酸酯(3f);芳基丙酸类合成对应化合物,包括苯甲酸苄酯(3g~3m)、苯甲酸苯基苄酯(3n)、苯甲酸1-苯基丙酯(3o)、药物分子布洛芬修饰后的1-(4-异丁基苯基)苯甲酸乙酯(3p)、9H-芴-9-基苯甲酸酯(3q)等。采用氢核磁共振(^(1)H NMR)对产物结构进行表征,确证了产物结构。电解质直接影响反应的导电能力,以2-苯基丙酸和苯甲酸为模板底物考察了电解质种类,同时也分析了电流和电压的大小等反应条件对产率的影响。得出最优的反应条件为:0.05 mol/L二氯甲烷为溶剂,在10 mA恒电流电解下,四正丁基高氯酸铵(nBu_(4)NClO_(4),0.9 mmol)和2,4,6-三甲基吡啶(0.45 mmol)室温反应6 h,反应结束后经柱层析分离纯化计算产率。在此条件下,产物3a的产率高达99%,此反应能够兼容于两原料含有各种取代基团,合成苯甲酸苄酯类化合物(3b~3q)的产率为56%~94%。 展开更多
关键词 苯甲酸 芳基丙酸 苯甲酸苄酯 电化学合成 结构表征
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疏水费-托合成催化剂的研究进展
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作者 金科 王琪 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期155-161,共7页
费-托合成技术可将煤和生物质基合成气转化为高值燃料和化学品,对实现碳资源高效利用具有重要意义。然而,反应过程中产生的水会引发水煤气变换(WGS)等副反应,影响催化剂的活性、稳定性及目标产物选择性。通过提升催化剂的疏水性可显著... 费-托合成技术可将煤和生物质基合成气转化为高值燃料和化学品,对实现碳资源高效利用具有重要意义。然而,反应过程中产生的水会引发水煤气变换(WGS)等副反应,影响催化剂的活性、稳定性及目标产物选择性。通过提升催化剂的疏水性可显著加快水的移除速度,降低水的负面影响,提高费-托合成反应性能。聚焦于副产物水对费-托合成反应的具体影响,概述了疏水费-托合成催化剂的类型、制备方法及其作用原理,并对其发展前景进行了展望。 展开更多
关键词 费-托合成 疏水催化剂 水煤气变换反应
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烯烃氢甲酰化的电化学策略
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作者 彭鑫鑫 《化工进展》 CSCD 北大核心 2024年第12期6589-6591,共3页
烯烃氢甲酰化主要涉及烯烃的活化、生成C—C键以及醛基等反应过程。本文总结了当前烯烃的氢甲酰化反应主要是利用Rh基和Co基等金属催化剂通过热化学方法实现,通常需要高温高压等苛刻的反应条件。利用清洁可持续电能的电化学方法可以提... 烯烃氢甲酰化主要涉及烯烃的活化、生成C—C键以及醛基等反应过程。本文总结了当前烯烃的氢甲酰化反应主要是利用Rh基和Co基等金属催化剂通过热化学方法实现,通常需要高温高压等苛刻的反应条件。利用清洁可持续电能的电化学方法可以提供较大的驱动力。相较于热化学方法,可以在室温常压的温和反应条件下实现烯烃的氢甲酰化,外加电压会影响金属催化剂的电子结构,可通过调节外加电压驱动烯烃的快速活化;此外,还可以利用电化学反应持续供应烯烃氢甲酰化所需的碳源和氢源。电化学方法未来将会在烯烃氢甲酰化中发挥重要作用。 展开更多
关键词 烯烃 氢甲酰化 电化学 碳源 氢源
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强金属-载体相互作用的表征和构筑方法及其应用进展
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作者 金科 《石油炼制与化工》 2025年第8期179-188,共10页
强金属-载体相互作用(SMSI)在催化研究中占据核心地位,其在负载型金属催化材料的性能调控过程中起着关键作用。SMSI效应的引入改善了负载型催化剂中活性金属组分的几何结构和电子结构,可提高催化活性和目标产物选择性,并增强催化剂的稳... 强金属-载体相互作用(SMSI)在催化研究中占据核心地位,其在负载型金属催化材料的性能调控过程中起着关键作用。SMSI效应的引入改善了负载型催化剂中活性金属组分的几何结构和电子结构,可提高催化活性和目标产物选择性,并增强催化剂的稳定性。详细阐述了SMSI效应的表征技术、典型特征、构筑策略及其适用场景,回顾了SMSI效应在能源转化、环境保护和精细化学品合成领域的应用进展,探讨了其催化作用机制。未来,需开发更高效的表征技术以深入揭示SMSI效应的形成机制。此外,应拓展SMSI效应的应用领域,以满足不同工业场景和环境的催化需求。 展开更多
关键词 强金属-载体相互作用 电子转移 包覆结构 可逆性 吸附质诱导法 原子层沉积法
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CO_(2)加氢制对二甲苯的高择形HZSM-5设计策略研究进展
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作者 金科 《石油学报(石油加工)》 2025年第5期1319-1329,共11页
为了解决CO_(2)加氢制对二甲苯(PX)过程中选择性低的问题,归纳了铁基催化剂或可还原性金属氧化物耦合常规HZSM-5分子筛催化CO_(2)加氢制PX的作用机理,指出常规HZSM-5分子筛表面存在无择形催化能力的酸性位点以及孔道结构不完全适配,是导... 为了解决CO_(2)加氢制对二甲苯(PX)过程中选择性低的问题,归纳了铁基催化剂或可还原性金属氧化物耦合常规HZSM-5分子筛催化CO_(2)加氢制PX的作用机理,指出常规HZSM-5分子筛表面存在无择形催化能力的酸性位点以及孔道结构不完全适配,是导致PX选择性低的关键原因。综述了高择形HZSM-5分子筛设计策略的研究进展,分析了不同策略在提升PX选择性方面的优势与局限。SiO_(2)和Silicalite-1包覆均可钝化HZSM-5分子筛表面酸性位点,Silicalite-1壳层还可保留其微孔结构的完整性;增大HZSM-5分子筛粒径可减少表面酸性位点,但需平衡其表面酸量和孔道扩散限制,必要时引入介孔;链状和孪晶HZSM-5分子筛具有高择形的孔道结构,选择HZSM-5分子筛链长时需平衡其对PX的择形催化能力和孔道扩散限制;改性剂改性和复合改性均可调控HZSM-5分子筛表面酸性位点并优化孔道结构,需精确控制改性剂种类和用量以避免孔道阻塞。在此基础上,对高择形HZSM-5分子筛设计策略的研究前景进行展望,旨在为未来工艺的优化提供理论支撑和实践指导。 展开更多
关键词 对二甲苯 HZSM-5分子筛 CO_(2)加氢 择形催化 孔道结构优化 表面酸性位点
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