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前驱体结构及Cu含量对CuFe基催化剂CO_(2)加氢制C_(2+)醇性能的影响 被引量:3
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作者 杨晨 温月丽 +4 位作者 王斌 张倩 贾雅珍 周森森 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第4期32-40,共9页
采用类水滑石(HTLC)的制备方法制备了CuFeMg、CuFeZn和CuFeZnMg催化剂前驱体,考察了前驱体结构以及催化剂碱性强度对CO_(2)加氢制C_(2+)醇性能的影响。结合表征结果和催化剂的活性评价数据发现,相对于类水滑石前驱体结构,碱性强度对CO_... 采用类水滑石(HTLC)的制备方法制备了CuFeMg、CuFeZn和CuFeZnMg催化剂前驱体,考察了前驱体结构以及催化剂碱性强度对CO_(2)加氢制C_(2+)醇性能的影响。结合表征结果和催化剂的活性评价数据发现,相对于类水滑石前驱体结构,碱性强度对CO_(2)加氢性能的影响更为显著,弱碱性位有利于C_(2+)醇的生成。以性能最优的CuFeZn催化剂为基础,考察了活性金属Cu含量(物质的量)对CO_(2)加氢性能的影响。结果表明,改变Cu含量会影响催化剂中活性金属的相互作用、Cu^(0)的晶粒尺寸以及Fe物种的价态。当n(Cu):n(Fe):n(Zn)=0.5:1.0:2.0时,催化剂中各物种分散均匀,Cu^(0)晶粒尺寸适宜,且低价Fe物种较多,因而表现出良好的催化性能,此时CO_(2)转化率为7.70%,总醇选择性为37.78%,C_(2+)醇占比达94.26%,C_(2+)醇的时空收率为46.08 mg/(mL·h)。 展开更多
关键词 CuFe基催化剂 CO_(2)加氢 C_(2+)醇 类水滑石结构 碱性
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KAUST-8膜的制备及其对乙醇/水体系的渗透汽化分离性能的研究 被引量:2
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作者 李楠 王晓东 黄伟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期102-108,共7页
为实现乙醇作为燃料的高效利用,采用二次生长法制备出亲水性KAUST-8膜并将其对乙醇水溶液进行渗透汽化分离研究。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、比表面及孔隙度分析仪(BET)和热重等分析手段对KAUST-8晶体和膜材料的形貌... 为实现乙醇作为燃料的高效利用,采用二次生长法制备出亲水性KAUST-8膜并将其对乙醇水溶液进行渗透汽化分离研究。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、比表面及孔隙度分析仪(BET)和热重等分析手段对KAUST-8晶体和膜材料的形貌、结构和性能进行表征,考察了不同操作温度和进料质量分数下,KAUST-8膜对乙醇水溶液分离效果的影响。结果表明,升高渗透汽化的操作温度,总渗透通量从281.44 g/(m^(2)·h)增加至929.16 g/(m^(2)·h),分离因子从17.2降低至6.1。在同一渗透汽化温度(25℃)下,增大进料液中水的质量分数,水通量从124.2 g/(m^(2)·h)增加到302 g/(m^(2)·h),总通量逐渐升高至359.2 g/(m^(2)·h),分离因子逐步从17.2提高至30.2。 展开更多
关键词 KAUST-8膜 亲水性 二次生长 乙醇水溶液 渗透汽化
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氮掺杂碳纳米管担载CuCoCe对合成气制低碳醇的催化性能 被引量:5
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作者 杨展董 马恩娟 +2 位作者 张乾 栾春晖 黄伟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第7期804-812,共9页
以三聚氰胺为氮源,控制其与碳纳米管混合比例,经过高温焙烧得到不同氮含量的氮掺杂碳纳米管(xN-CNTs)载体;通过浸渍法制备x N-CNTs担载的CuCoCe催化剂,研究了氮掺杂对其催化合成气制低碳醇性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附... 以三聚氰胺为氮源,控制其与碳纳米管混合比例,经过高温焙烧得到不同氮含量的氮掺杂碳纳米管(xN-CNTs)载体;通过浸渍法制备x N-CNTs担载的CuCoCe催化剂,研究了氮掺杂对其催化合成气制低碳醇性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,分析催化剂结构特性,关联了构效关系。结果表明,氮的掺杂量会影响催化剂活性组分Cu的存在状态及分散情况,减少可还原Co物种的数量,降低催化剂表面酸强度及酸量,使得长链烃类的生成受到抑制,总醇选择性明显提高。分析认为,掺杂在碳管上N的形态分布及掺杂量是影响上述因素的关键。 展开更多
关键词 氮掺杂 碳纳米管 合成气 低碳醇 CuCoCe
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Cu/Mg比对K3PO4/HTLcs催化剂酸碱性及甲苯甲醇侧链烷基化性能的影响 被引量:4
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作者 郝春瑶 王斌 +3 位作者 温月丽 王大志 刘钰华 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期24-30,共7页
通过共沉淀法制备出具有不同Cu/Mg物质的量比的三金属类水滑石材料(HTLcs)作为载体,通过等体积浸渍法负载K3PO4进行改性,得到负载型的催化剂,并对其在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化活性进行考察;利用XRD、BET、FT-IR、NH3-TPD、CO2-TP... 通过共沉淀法制备出具有不同Cu/Mg物质的量比的三金属类水滑石材料(HTLcs)作为载体,通过等体积浸渍法负载K3PO4进行改性,得到负载型的催化剂,并对其在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化活性进行考察;利用XRD、BET、FT-IR、NH3-TPD、CO2-TPD等手段对催化剂的物化性质进行表征。研究发现,在催化剂载体中引入第三组分过渡金属Cu,会明显降低催化剂强碱性位的含量,进一步调整载体中的Cu/Mg物质的量比后,催化剂的酸碱性位分布及催化性能都有明显的变化。催化剂中弱酸性位与中强碱性位的协同作用有利于乙苯及苯乙烯的生成。当n(Cu)∶n(Mg)=1∶1时(cat-11),乙苯及苯乙烯的总产率最高为65.64%,其中乙苯选择性为52.51%,苯乙烯的选择性最高可达24.44%(cat-02:n(Cu)∶n(Mg)=0∶2)。 展开更多
关键词 类水滑石 Cu/Mg 酸碱性位分布 侧链烷基化 苯乙烯
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甲烷直接制甲醇反应体系的研究进展 被引量:2
5
作者 米乐 黄伟 左志军 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期128-134,共7页
传统上甲烷转化为甲醇首先需要将甲烷蒸汽重整成合成气,合成气再进一步转化为甲醇,而蒸汽重整是一个投资和能源密集的过程。因此改变传统的工艺思路,通过简单、温和的反应工艺实现甲烷向甲醇的直接转化,在工业生产中具有重要意义。本文... 传统上甲烷转化为甲醇首先需要将甲烷蒸汽重整成合成气,合成气再进一步转化为甲醇,而蒸汽重整是一个投资和能源密集的过程。因此改变传统的工艺思路,通过简单、温和的反应工艺实现甲烷向甲醇的直接转化,在工业生产中具有重要意义。本文对甲烷直接制甲醇的相关研究进行了总结,探讨了不同反应体系的优势以及可能存在的问题,并对甲烷直接转化为甲醇的前景进行了展望。 展开更多
关键词 甲烷 直接转化 甲醇 催化剂
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P-Al/NaX结构和酸碱性位调控对甲苯甲醇侧链烷基化性能影响 被引量:2
6
作者 刘文龙 王斌 +3 位作者 温月丽 Ahmad Faraz 李承达 黄伟 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第10期1970-1980,共11页
采用水热法原位合成了P⁃Al/NaX催化剂,然后通过浸渍NaOH对其进行酸碱性调控,并探究了它在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化性能。结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附等表征及催化活性数据发现,原位负载P、Al后,... 采用水热法原位合成了P⁃Al/NaX催化剂,然后通过浸渍NaOH对其进行酸碱性调控,并探究了它在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化性能。结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附等表征及催化活性数据发现,原位负载P、Al后,合成的磷铝硅酸盐(Na_(13)Al_(24)Si_(13)P_(11)O_(96)·H_(2)O)结构展现出较好的甲苯甲醇侧链烷基催化活性;随着NaOH负载量的增加,乙苯和苯乙烯的选择性呈先上升后下降的趋势,当负载质量分数为9%的NaOH时,苯乙烯选择性为45.84%,乙苯和苯乙烯的收率之和达到63.08%。这可能是由于NaOH的负载有利于催化剂表面碱性的提高和酸性的降低,而高的强碱性位和弱酸性位数量有利于甲苯甲醇侧链烷基化反应的进行。 展开更多
关键词 磷铝硅酸盐 原位负载 结构 酸碱性 苯乙烯选择性
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KOH@NaX酸碱性调控及对甲苯甲醇侧链烷基化性能的影响 被引量:1
7
作者 刘钰华 王斌 +3 位作者 温月丽 AHMAD Faraz 刘文龙 黄伟 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第4期771-780,共10页
通过固-液连续混加法制备了KOH改性的NaX系列催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、N_(2)物理吸附-脱附、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(SEM-EDS-Mapping)、CO_(2)-TPD、NH_(3)-TPD等表征手段对其进行分析,考察KOH改... 通过固-液连续混加法制备了KOH改性的NaX系列催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、N_(2)物理吸附-脱附、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(SEM-EDS-Mapping)、CO_(2)-TPD、NH_(3)-TPD等表征手段对其进行分析,考察KOH改性的NaX系列催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化性能。结果表明:KOH的均匀负载有利于增加NaX分子筛上强碱性位,同时抑制了中强酸性位;显著提高了甲醇转化率和苯乙烯与乙苯的总选择性,同时降低了甲烷和二甲苯的总选择性。在常压、425℃、质量空速1.0 h^(-1)、甲苯/甲醇摩尔比为5的条件下,当KOH的负载质量分数为7%时,甲醇转化率、苯乙烯和乙苯的总收率分别为99.81%和97.82%。通过对甲苯甲醇侧链烷基化反应机理的研究发现,甲醇在强碱性位和中强酸性位上存在一对竞争反应:甲醇在强碱性位上脱氢生成甲醛,进而与被活化的甲苯上的甲基反应生成苯乙烯和乙苯;而在中强酸性位上甲醇既可以加氢生成甲烷,也可以与甲苯发生苯环烷基化反应生成二甲苯。 展开更多
关键词 酸碱性调控 甲苯 甲醇 侧链烷基化 KOH@NaX催化剂 乙苯选择性
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隔壁塔分离低碳混合醇动态控制研究 被引量:1
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作者 刘甜甜 周由之 +3 位作者 武海涛 王旭 刘勇军 黄伟 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2020年第7期73-78,共6页
CO加氢制低碳混合醇是非石油基含碳资源再利用的重要途径之一,降低后续的分离能耗成为其工业化亟待解决的问题。文中在Aspen Dynamics平台上模拟了隔壁塔分离甲醇、乙醇、正丙醇、正丁醇的动态控制特性。在充分考虑液相分配量控制初馏... CO加氢制低碳混合醇是非石油基含碳资源再利用的重要途径之一,降低后续的分离能耗成为其工业化亟待解决的问题。文中在Aspen Dynamics平台上模拟了隔壁塔分离甲醇、乙醇、正丙醇、正丁醇的动态控制特性。在充分考虑液相分配量控制初馏塔塔顶压力的情况下,分析比较了LQR/DSB、DB/LSQR、DQR/LSB、LB/DSQR 4种动态控制策略。结果显示DB/LSQR在面对流量干扰时具有最好的控制性能。在此基础上进一步考察温度-组成的串级控制策略,结果表明,与纯组分控制相比,调节时间t和最大质量偏差A均明显减小,控制效果更佳。 展开更多
关键词 混合醇 分离 隔壁塔 动态控制 AspenDynamics
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双配体CuFe@MOFs材料为前驱体的催化剂的组分调控对CO_(2)加氢制C_(2+)醇性能的影响 被引量:2
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作者 张倩 温月丽 +5 位作者 王斌 范鹤鸣 杨晨 宋镕鹏 张维中 黄伟 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第8期1390-1398,共9页
采用水热法制备了以对苯二甲酸和对氨基苯甲酸为配体的双配体Fe基MOFs材料(MIL-88B(Fe)),在浸渍一定量Cu物种后经氮气气氛焙烧得到活性组分均匀分散的CuFe基催化剂。通过改变2种配体的比例调控催化剂表面Fe活性物种的价态分布,并考察了... 采用水热法制备了以对苯二甲酸和对氨基苯甲酸为配体的双配体Fe基MOFs材料(MIL-88B(Fe)),在浸渍一定量Cu物种后经氮气气氛焙烧得到活性组分均匀分散的CuFe基催化剂。通过改变2种配体的比例调控催化剂表面Fe活性物种的价态分布,并考察了其用于固定床反应器上CO_(2)加氢制C_(2+)醇的催化性能,结合X射线衍射(XRD)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)等表征结果发现,对苯二甲酸与对氨基苯甲酸物质的量之比为5∶2时,催化剂表面低价态铁原子占比为71.27%,催化剂展现最优的催化活性,CO_(2)转化率为8.80%,总醇选择性为31.52%,其中C_(2+)醇的物质的量分数达到94.70%。 展开更多
关键词 双配体 CuFe@MOFs 组分调控 二氧化碳 加氢 C_(2+)醇
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高沸点有机物的分离研究进展
10
作者 郝鹏 张茜 +1 位作者 王晓东 黄伟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第S01期30-35,共6页
总结了从水溶液中分离回收高沸点有机物的几种方法(萃取、吸附、氧化和膜分离法),比较了这几种方法的分离效果,其中膜分离法中的渗透汽化技术因具有节能、高效等优势被广泛应用于液体分离方面。简述了不同种类渗透汽化膜对高沸点有机物... 总结了从水溶液中分离回收高沸点有机物的几种方法(萃取、吸附、氧化和膜分离法),比较了这几种方法的分离效果,其中膜分离法中的渗透汽化技术因具有节能、高效等优势被广泛应用于液体分离方面。简述了不同种类渗透汽化膜对高沸点有机物分离回收的性能,通过比较发现,基于有机骨架材料的混合基质膜不但能够提高膜的抗溶胀性能,而且由于有机骨架材料中有机配体和有机基质的强相互作用,减小了膜的界面缺陷,从而提高了膜的分离性能。 展开更多
关键词 高沸点有机物 混合基质膜 渗透汽化
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不同碳源对CuZnAl-LDO/纳米碳催化剂催化合成气制低碳醇的影响
11
作者 张赛 高志华 +1 位作者 白楠 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期19-24,47,共7页
采用共沉淀法制备了CuZnAl类水滑石与纳米碳复合前驱体,将其焙烧后获得催化剂,并利用XRD、XPS、SEM-EDS、H2-TPR和NH3-TPD-MS等方法对催化剂的结构进行了表征。在固定床反应器上测试催化剂的性能,考察了不同碳源对催化剂催化合成气制低... 采用共沉淀法制备了CuZnAl类水滑石与纳米碳复合前驱体,将其焙烧后获得催化剂,并利用XRD、XPS、SEM-EDS、H2-TPR和NH3-TPD-MS等方法对催化剂的结构进行了表征。在固定床反应器上测试催化剂的性能,考察了不同碳源对催化剂催化合成气制低碳醇(C2+OH)性能的影响。研究发现,碳源的加入会降低催化剂中Cu物种的还原温度,减小Cu晶粒尺寸,提高催化剂中Cu^0的占比,同时增加了催化剂表面的中强酸量。β-环糊精作为碳源时,表现出优异的催化性能,总醇的选择性以及C2+OH占总醇比例分别达到40.77%和24.65%。 展开更多
关键词 纳米碳 CuZnAl类水滑石 合成气 C2+OH
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前驱体制备方法对Cu-Fe基浆状催化剂制取低碳醇性能的影响
12
作者 白楠 高志华 +1 位作者 张赛 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期39-45,58,共8页
采用共沉法(CP)、溶胶-凝胶法(SG)和水热法(HT)三种方法分别制备Cu-Fe基催化剂前驱体,利用完全液相法对制得的前驱体进行热处理,获得Cu-Fe基浆状催化剂,并在浆态床反应器上进行了一氧化碳加氢制取低碳醇的性能研究;利用BET、XRD、XPS、H... 采用共沉法(CP)、溶胶-凝胶法(SG)和水热法(HT)三种方法分别制备Cu-Fe基催化剂前驱体,利用完全液相法对制得的前驱体进行热处理,获得Cu-Fe基浆状催化剂,并在浆态床反应器上进行了一氧化碳加氢制取低碳醇的性能研究;利用BET、XRD、XPS、H2-TPR、NH3-TPD-MS等方法对催化剂结构和双金属协同效应进行了表征分析。结果表明,不同Cu-Fe基催化剂前驱体经热处理后表现出不同的金属分布情况、化学特性、物相组成和双金属间的协同作用,尤其是稳定的Cu0粒径、较好的Cu-Fe协同作用、较大的比表面积和催化剂表面上的弱酸位点是合成气制低碳醇的关键;共沉淀法制备的前驱体催化剂表现出较优的活性,在低温220℃、低压3 MPa下,总醇选择性达到46.87%,低碳醇的质量分数为83.44%。 展开更多
关键词 完全液相法 Cu-Fe催化剂 前驱体制备方法 低碳醇 协同作用
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P-Al/NaX催化剂的合成及其甲苯甲醇侧链烷基化制苯乙烯性能研究
13
作者 刘文龙 温月丽 +3 位作者 王斌 Ahmad Faraz 李承达 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第5期64-71,共8页
为了提高催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化制苯乙烯反应中的稳定性及苯乙烯选择性,采用水热法合成了不同P、Al含量(物质的量)的P-Al/NaX催化剂,并负载质量分数为9%的NaOH,探究了该系列催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化中的催化性能。结合X射线衍射... 为了提高催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化制苯乙烯反应中的稳定性及苯乙烯选择性,采用水热法合成了不同P、Al含量(物质的量)的P-Al/NaX催化剂,并负载质量分数为9%的NaOH,探究了该系列催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化中的催化性能。结合X射线衍射(XRD)、CO_(2)-TPD和NH_(3)-TPD等表征结果和催化活性数据发现,水热法合成的含有磷铝硅酸盐Na_(13)Al_(24)Si_(13)P_(11)O_(96)·H_(2)O 结构的P-Al/NaX催化剂表现出高的苯乙烯选择性,其中Cat-3-9Na催化剂的乙苯和苯乙烯总收率达到73.57%,苯乙烯选择性达到28.18%。通过催化剂连续反应6天的活性数据发现,该系列催化剂表现出良好的稳定性。 展开更多
关键词 P-Al/NaX 水热法 酸碱性位 侧链烷基化 苯乙烯
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