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CO_(2)矿化硫酸镁制备三水合碳酸镁的形貌调控研究
1
作者 马楚璇 成怀刚 +1 位作者 程文婷 马卓慧 《无机盐工业》 北大核心 2025年第5期26-31,38,共7页
盐湖镁资源的主要加工途径之一是通过氯化镁矿化制备碳酸镁产品,而以硫酸镁为镁源时的矿化工艺经验尚少,且存在形貌和粒度难调控的问题。针对上述问题,采用以MgSO_(4)·7H_(2)O为镁源矿化CO_(2)的方法制备MgCO_(3)·3H_(2)O晶体... 盐湖镁资源的主要加工途径之一是通过氯化镁矿化制备碳酸镁产品,而以硫酸镁为镁源时的矿化工艺经验尚少,且存在形貌和粒度难调控的问题。针对上述问题,采用以MgSO_(4)·7H_(2)O为镁源矿化CO_(2)的方法制备MgCO_(3)·3H_(2)O晶体,开展了工艺优化的实验研究。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜等手段对产物进行表征,探究了反应条件与晶体组成及形貌间的关联规律,并分析了CO_(2)矿化历程。结果表明,当反应温度为50℃、MgSO_(4)初始浓度为0.6 mol/L、NH_(3)·H_(2)O浓度为4.0 mol/L时,能够获得结晶良好、表面光滑、形貌规则的MgCO_(3)·3H_(2)O晶体。以MgSO_(4)·7H_(2)O为镁源时,MgCO_(3)·3H_(2)O发生碱式转化的相变温度达到80℃,且获取优质MgCO_(3)·3H_(2)O晶体所需的MgSO_(4)初始浓度达0.6 mol/L,工艺条件比MgCl_(2)·6H_(2)O为镁源时更为苛刻。以MgSO_(4)·7H_(2)O为镁源制备的MgCO_(3)·3H_(2)O是直径为1~3μm的棒状晶体,有别于以MgCl_(2)·6H_(2)O为镁源时的晶须和晶棒型产品。以MgSO_(4)·7H_(2)O为镁源矿化CO_(2)的反应历程主要由3个阶段构成,分别是Mg(OH)_(2)的形成、Mg(OH)_(2)的溶解和MgCO_(3)·3H_(2)O的形成。 展开更多
关键词 镁资源 碳酸镁水合物 晶体形貌 CO_(2)矿化 硫酸镁
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固废基硫掺杂多孔炭材料制备及其对CO_(2)吸附性能研究进展 被引量：3
2
作者 王宝凤 王术高 程芳琴 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第2期395-411,共17页
含碳固废来源广、产量大,其大量堆存严重制约了环境可持续发展,因此含碳固废资源化利用意义重大。利用含碳固废制备多孔炭材料是其清洁高效利用的重要方式之一。对多孔炭进行硫原子掺杂不仅可使材料表面的亲水性得到改善,还可以改变材... 含碳固废来源广、产量大,其大量堆存严重制约了环境可持续发展,因此含碳固废资源化利用意义重大。利用含碳固废制备多孔炭材料是其清洁高效利用的重要方式之一。对多孔炭进行硫原子掺杂不仅可使材料表面的亲水性得到改善,还可以改变材料表面的化学异质性,生成有利于CO_(2)捕集的活性位点,强化材料对CO_(2)分子的吸附作用,从而提高其CO_(2)吸附容量。简述了固废基硫掺杂多孔炭材料的制备方法,总结了硫掺杂多孔炭材料用于CO_(2)吸附的最新研究进展,并对硫掺杂多孔炭材料未来发展趋势及其在CO_(2)吸附领域的工业化应用进行了展望。 展开更多
关键词 废物处理 含碳固废 硫掺杂多孔炭 吸附剂 CO_(2)捕集
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硫掺杂碳纳米管催化单乙醇胺溶液解吸CO_(2)机理的理论研究
3
作者 任莹莹 刘均隆 +1 位作者 成怀刚 高阳艳 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1529-1537,共9页
醇胺法吸收CO_(2)是目前最成熟的碳捕集技术,虽然吸收效率高、稳定性好,但过高的解吸能耗限制其大规模工业推广应用。催化解吸提供了降低CO_(2)解吸能耗的可能性。本工作利用基于密度泛函理论(DFT)的量子化学模拟方法,探索了硫掺杂碳纳... 醇胺法吸收CO_(2)是目前最成熟的碳捕集技术,虽然吸收效率高、稳定性好,但过高的解吸能耗限制其大规模工业推广应用。催化解吸提供了降低CO_(2)解吸能耗的可能性。本工作利用基于密度泛函理论(DFT)的量子化学模拟方法,探索了硫掺杂碳纳米管(S-CNTs)催化单乙醇胺(MEA)溶液吸收-解吸CO_(2)反应机理。通过过渡态搜索发现,以S-CNTs为催化剂的解吸过程,决速步骤的反应能垒降低了1.15 kcal/mol。局部态密度(PDOS)分析表明,产物氨基甲酸酯吸附质子化胺MEACOO−_MEAH+和吸收中间产物MEA+COO−中的C、N、O原子在CNTs和S-CNTs表面吸附时PDOS差距较大。此外,与未改性CNTs相比,S-CNTs上电荷密度增加,掺杂的硫原子附近碳原子具有明显的电负性。相比于CNTs,吸收中间产物MEA+COO−和吸收产物MEACOO−_MEAH+均向S-CNTs转移了更多的电荷,表明更多的电荷转移有利于CO_(2)的释放。本工作旨在通过CO_(2)催化解吸机理的研究为催化剂的设计提供一定的理论依据。 展开更多
关键词 掺杂调控 碳纳米管 催化MEA解吸CO_(2)机理 DFT计算
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CaO基吸附剂捕集CO_(2)及其抗烧结改性研究进展 被引量：35
4
作者 耿一琪 郭彦霞 +2 位作者 樊飙 程芳琴 成怀刚 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第7期998-1013,共16页
利用CaO基吸附剂直接从高温烟气中捕集CO_(2)因成本低、吸附性能好等优点成为CCUS(碳捕集、利用与封存)的重要技术之一。但CaO基吸附剂在碳酸化/煅烧吸脱附循环过程中存在易烧结的问题,导致其吸附性能急剧下降。本研究针对CaO基吸附剂... 利用CaO基吸附剂直接从高温烟气中捕集CO_(2)因成本低、吸附性能好等优点成为CCUS(碳捕集、利用与封存)的重要技术之一。但CaO基吸附剂在碳酸化/煅烧吸脱附循环过程中存在易烧结的问题,导致其吸附性能急剧下降。本研究针对CaO基吸附剂全面总结了其吸附CO_(2)的动力学、热力学及烧结机理,并重点综述了世界各国研究者在CaO基吸附剂抗烧结改性方面所做的研究,指出了各种方法的优点及其局限性。结果表明,水合作用改性可使吸附剂崩塌而获得更大的比表面积;酸溶液改性会在制备过程产生更多的气体和小分子物质提高吸附剂孔隙率;掺杂改性可以促进CaO对CO_(2)的吸附和扩散,还可作为骨架分离CaO颗粒。经比较,掺杂改性工艺简单、性能好,是比较有前景的改性方法,以含钙固废制备抗烧结改性吸附剂是发展方向。 展开更多
关键词 CaO基吸附剂 CO_(2)捕集 吸附 抗烧结 改性
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电石渣循环利用碳减排潜力及其生命周期评价研究进展 被引量：3
5
作者 廖雪妍 成怀刚 +2 位作者 钱阿妞 潘子鹤 程芳琴 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期157-170,共14页
将电石渣循环利用于建筑材料、环境治理和化工产品等领域,可实现工业废渣利用和二氧化碳减排。在双碳背景下,对电石渣固碳量及其循环利用途径的碳减排潜力分析尤为重要。详细统计了代表产区电石渣粒径分布和化学组成,依据各电石渣中氧... 将电石渣循环利用于建筑材料、环境治理和化工产品等领域,可实现工业废渣利用和二氧化碳减排。在双碳背景下,对电石渣固碳量及其循环利用途径的碳减排潜力分析尤为重要。详细统计了代表产区电石渣粒径分布和化学组成,依据各电石渣中氧化钙含量计算理论固碳量,系统分析电石渣各类循环利用途径的碳减排效果及其在生命周期评价中具体实施步骤,介绍了生命周期评价在电石渣领域的应用案例。计算发现电石渣理论固碳量与氧化钙质量分数呈正相关。新疆和河北地区电石渣中氧化钙质量分数均约90%,山东地区电石渣氧化钙质量分数低,约61%,来自山东和新疆等6个产地电石渣的理论固碳量在0.48~0.72 t/t(以电石渣计)。电石渣循环利用领域,电石渣不论是替代石灰石原料生产水泥、砌砖、氯化钙和碳酸钙等建筑和化工产品,或针对其呈碱性特点用于烟气脱硫和工业废水处理,依各自产业规模差异均能不同程度减少二氧化碳排放,达到碳减排目的。其中,电石渣在建筑材料领域应用成熟,生产规模大,故碳减排总量大,代表企业平均每年减少万吨级二氧化碳排放。用生命周期评价计算电石渣循环利用碳排放量4个案例分析显示,电石渣制取1 t水泥熟料排放CO_(2)669 kg;电石渣在NH_(4)Cl与(NH_(4))_(2)SO4浸取体系中制1 t轻质碳酸钙的CO_(2)排放量相当,分别为308.21和300.7 kg,电石渣制1 t胶结制品碳排放量最低,约151.11 kg。推测由于电石渣生产水泥干燥预处理需消耗大量能源,导致其CO_(2)排放量高;用电石渣制备碳酸钙与胶结制品相比,前者需投加NH_(4)Cl或(NH_(4))_(2)SO_(4)等化学试剂,增加原辅材料带来的间接排放使前者碳排放量更大。电石渣-胶结制品CO_(2)净排放量为-301.47 kg/t(以胶结制品计),电石渣在NH_(4)Cl和(NH_(4))_(2)SO_(4)浸取体系中制1 t轻质碳酸钙的CO_(2)净排放量分别为-157.5和-139.3 kg。可见电石渣循环利用于胶结制品领域的碳减排效果最好。可从电石渣的干燥处理工序和原辅材料添加工序等优化入手,研究电石渣-水泥/碳酸钙领域碳减排,制定有针对性的碳减排方案。 展开更多
关键词 电石渣 二氧化碳 生命周期评价 碳减排
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CO_(2)液相吸收设备的应用现状与进展 被引量：4
6
作者 杨静怡 高姣丽 +2 位作者 曹丽琼 成怀刚 薛芳斌 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第11期3095-3098,共4页
综述了可以对废气中CO_(2)进行有效吸收的设备,主要介绍了传统的釜式设备、塔式设备、膜反应器及超重力反应器等常用吸收设备的应用现状。另外,通过总结不同吸收设备的装置型式和使用效果,指出了每种吸收设备的应用条件及范围,并比较了... 综述了可以对废气中CO_(2)进行有效吸收的设备,主要介绍了传统的釜式设备、塔式设备、膜反应器及超重力反应器等常用吸收设备的应用现状。另外,通过总结不同吸收设备的装置型式和使用效果,指出了每种吸收设备的应用条件及范围,并比较了不同设备对CO_(2)的最大吸收率。基于以上分析,提出了CO_(2)吸收设备的种类和吸收性能,以供应用参考。 展开更多
关键词 CO_(2) 吸收 设备 现状
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工业废液吸收低浓度CO_(2):可行性及应用 被引量：2
7
作者 许文娇 成怀刚 程芳琴 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期6049-6061,共13页
化工燃料在提供能源过程中产生的低浓度CO_(2)废气可以被工业废液吸收。结合当前研究现状,介绍了用工业废液吸收低浓度CO_(2)废气的研究进展,并开展了可行性分析;归纳了CO_(2)废气与工业废液的反应原理,将其大致分为中和反应、复分解反... 化工燃料在提供能源过程中产生的低浓度CO_(2)废气可以被工业废液吸收。结合当前研究现状,介绍了用工业废液吸收低浓度CO_(2)废气的研究进展,并开展了可行性分析;归纳了CO_(2)废气与工业废液的反应原理,将其大致分为中和反应、复分解反应、微生物转化等反应类型,并讨论了其吸收动力学;总结了工业废液吸收低浓度CO_(2)废气的工艺装置与流程。在废液吸收废气的处理模式中,CO_(2)的吸收对降低碱液的pH、脱除废液中有害物质效果良好,同时还可以副产微纳米碳酸钙、生物柴油等高附加值产品,实现废弃资源的深度循环利用。此外,分析了工业废液吸收CO_(2)废气的生命周期评价,通过对能耗、碳排放和成本评估,进一步讨论了工业废液吸收CO_(2)废气对环境的影响及经济可行性。结合CO_(2)减排的前景,从工业应用的角度探讨了工业废液用作低浓度CO_(2)吸收剂面临的挑战,并对其未来产业化发展进行了展望。 展开更多
关键词 二氧化碳 吸收 反应 废物处理 废水
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煤基固废多孔炭的制备及其对废水中六价铬的去除性能研究进展
8
作者 王宝凤 杨梦影 程芳琴 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期3813-3833,共21页
推进煤炭清洁高效利用是助力双碳目标的重要途径之一,而煤基固废高值化利用是煤炭清洁高效利用过程中很重要的一个方面,利用煤基固废制备多孔炭可实现煤基固废高值化利用.本文综述了以各种煤基固废为原料制备多孔炭和多孔炭改性的方法,... 推进煤炭清洁高效利用是助力双碳目标的重要途径之一,而煤基固废高值化利用是煤炭清洁高效利用过程中很重要的一个方面,利用煤基固废制备多孔炭可实现煤基固废高值化利用.本文综述了以各种煤基固废为原料制备多孔炭和多孔炭改性的方法,并介绍了煤基多孔炭对六价铬的吸附性能研究进展.目前,煤基固废制备多孔炭的方法主要有热解、水热碳化、模板法和活化法;而掺杂改性则主要是通过浸渍或者原位合成等手段对多孔炭进行氮、硫、铁等原子的掺杂.多孔炭对水中六价铬有良好的吸附性能,其吸附机理主要包括静电作用、氧化还原反应、离子交换作用和表面络合作用等.由于废水中的重金属离子种类繁多、存在形态多样,且各种离子之间存在一定的相互作用,因此实际废水体系中重金属离子和多孔炭之间的作用机理较为复杂.明确多孔炭与重金属之间的选择吸附性关系以及重金属离子吸附效率与多孔炭结构之间的构效关系,开发绿色、环保、低碳、高效的重金属吸附技术是未来废水中重金属离子去除的重要研究方向之一. 展开更多
关键词 多孔炭 制备方法 掺杂改性 吸附 六价铬
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