分子筛负载型催化剂在加氢反应中的应用研究进展 被引量：1

1

作者 吉利彬 李海涛 +1 位作者 赵永祥 王浩 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期404-415,共12页

催化加氢反应是合成高附加值精细化学品的重要方法之一。加氢反应催化剂多以金属负载型催化剂为主,常用的载体主要为金属或非金属氧化物。然而受传统金属负载和掺杂方式的限制,金属负载型催化剂中活性金属的落位和粒径分布一直缺乏有效... 催化加氢反应是合成高附加值精细化学品的重要方法之一。加氢反应催化剂多以金属负载型催化剂为主,常用的载体主要为金属或非金属氧化物。然而受传统金属负载和掺杂方式的限制,金属负载型催化剂中活性金属的落位和粒径分布一直缺乏有效的调控手段,极大限制了该类催化剂的应用。分子筛因其独特的孔道结构、适宜的酸性、可控的孔径和表面性质常被作为载体用于催化加氢反应。在这类反应中,分子筛既可以作为载体负载活性金属,也可以作为酸性催化剂适度参与反应,表现出优异的催化加氢活性和反应稳定性。详细总结了近年来以分子筛为载体的双功能催化剂在催化加氢反应中的最新研究进展,并重点介绍了分子筛的孔道结构调控、活性金属负载方式以及加氢反应类型变化对加氢反应的影响。 展开更多

关键词 分子筛 孔道结构 酸性位点 金属负载方式 加氢反应

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B/Al/Ga-MOR分子筛催化甲醇/二甲醚羰基化反应机理的理论计算研究 被引量：1

2

作者 任鹏宇 刘卓 +4 位作者 权燕红 郭军军 马宏 武建兵 王永钊 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期323-334,共12页

采用DFT计算比较分析了B、Al和Ga分别同晶取代MOR分子筛八元环侧袋T3位点及十二元环孔道T4位点时甲醇及二甲醚羰基化反应机制的共性及差异。研究发现,CO插入甲氧基生成乙酰基的反应遵循S_(N)2机制,且为羰基化反应过程中的决速步;473 K下... 采用DFT计算比较分析了B、Al和Ga分别同晶取代MOR分子筛八元环侧袋T3位点及十二元环孔道T4位点时甲醇及二甲醚羰基化反应机制的共性及差异。研究发现,CO插入甲氧基生成乙酰基的反应遵循S_(N)2机制,且为羰基化反应过程中的决速步;473 K下,无论甲醇或二甲醚为原料,生成的乙酰基更倾向于与甲醇中的CH3O作用生成乙酸甲酯;T3位点具有更好的羰基化择形性,而T4位点上更倾向于发生由三甲基氧鎓离子生成芳烃导致催化剂失活的副反应。与Al-MOR相比,在T3位点引入B和Ga会导致羰基化反应能垒的升高,降低其催化性能;而在T4位点引入B和Ga(尤其是B)则可大幅提升其生成三甲基氧鎓离子的能垒,抑制芳烃生成过程,提升催化剂稳定性。本工作有助于认识MOR分子筛不同孔道内酸性位点发生同晶取代时催化羰基化反应机制的差异,为调控设计高效MOR沸石催化剂提供一定的理论支撑。 展开更多

关键词 羰基化 甲醇 二甲醚 B/Al/Ga-MOR分子筛 DFT计算 反应机理

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高镍负载量Ni/SiO_2和低镍负载量Ni-Ce/SiO_2催化CO甲烷化的比较研究(英文) 被引量：8

3

作者 王永钊 李凤梅 +2 位作者 程慧敏 范莉渊 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第8期972-977,共6页

采用等体积浸渍法制备了高镍负载量的13%Ni/SiO2(13Ni/Si)催化剂和低镍负载量的7%Ni-2%Ce/SiO2(7Ni-2Ce/Si)催化剂。通过N2物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、H2-TPR/TPD等技术对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化... 采用等体积浸渍法制备了高镍负载量的13%Ni/SiO2(13Ni/Si)催化剂和低镍负载量的7%Ni-2%Ce/SiO2(7Ni-2Ce/Si)催化剂。通过N2物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、H2-TPR/TPD等技术对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化活性。结果表明,在7Ni-2Ce/Si催化剂中NiO、CeO2和SiO2之间产生的相互作用,改变了Ni-O-Si键的化学环境,促进了氧化镍物种的分散和还原,进而提高了催化剂的活性比表面积,同时在催化剂表面形成了新的中等强度的CO吸附中心。与高镍负载量的13Ni/Si催化剂相比,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si表现出更高的CO吸附能力和甲烷化活性。常压下,在CO体积分数1%和空速7 000 h-1的反应条件下,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si催化剂上CO完全甲烷化最低温度为230℃,比高镍负载量的13Ni/Si低了30℃。 展开更多

关键词 CO甲烷化 Ni-Ce SIO2催化剂 CeO2助剂 镍负载量

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HPW/Al2O3催化剂的制备、表征及催化四氢呋喃聚合的研究 被引量：2

4

作者 赵丽丽 贾志奇 +3 位作者 赵敏 孙自瑾 盖媛媛 赵永祥 《精细化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第12期1191-1196,共6页

采用溶胶-凝胶法结合超临界流体干燥技术制备了Al2O3气凝胶载体,以浸渍法制得Al2O3气凝胶负载磷钨酸固体酸催化剂（HPW/Al2O3）。利用N2吸附-脱附、X射线粉末衍射（XRD）、NH3程序升温脱附（NH3-TPD）、傅立叶变换红外光谱（FTIR）、吡... 采用溶胶-凝胶法结合超临界流体干燥技术制备了Al2O3气凝胶载体,以浸渍法制得Al2O3气凝胶负载磷钨酸固体酸催化剂（HPW/Al2O3）。利用N2吸附-脱附、X射线粉末衍射（XRD）、NH3程序升温脱附（NH3-TPD）、傅立叶变换红外光谱（FTIR）、吡啶吸附红外光谱（Py-IR）等手段对HPW/Al2O3催化剂的织构、结构、表面性质等进行了表征,并考察了该催化剂在四氢呋喃聚合反应中的催化性能。结果表明,HPW/Al2O3催化剂负载量在50%~70%能较好地保留HPW的Keggin结构,具有强的Br nsted酸性特征,催化剂的酸量与酸强度随HPW负载量的提高呈递增趋势,而聚合物的收率及相对分子质量（以下简称分子量）与催化剂的酸量间存在线性关系,酸量越大,收率越高,分子量越低。 展开更多

关键词 Al2O3气凝胶 HPW/Al2O3 四氢呋喃 聚四氢呋喃 聚合反应 催化技术

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紫外-可见光谱确定甲酰胺/AEO3/正辛烷非水微乳微观结构研究 被引量：1

5

作者 王峰 张越 赵永祥 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第9期858-861,共4页

研究了以甲酰胺为极性相,正辛烷为油相,以脂肪醇聚氧乙烯(3)醚(AEO3)为表面活性剂形成的非水微乳液相行为。以甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)为探针,利用探针在溶液、胶束、反胶束等不同极性环境下吸收峰位置的变化,通过紫外-可见光吸收光谱研... 研究了以甲酰胺为极性相,正辛烷为油相,以脂肪醇聚氧乙烯(3)醚(AEO3)为表面活性剂形成的非水微乳液相行为。以甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)为探针,利用探针在溶液、胶束、反胶束等不同极性环境下吸收峰位置的变化,通过紫外-可见光吸收光谱研究了该非水微乳液相区的微观结构,确定了该体系可以形成以甲酰胺为分散相,正辛烷为连续相的油连续型微乳液。 展开更多

关键词 非水微乳液 相行为 紫外-可见光谱 表面活性剂

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非水微乳体系相图研究

6

作者 王峰 颉蕊丽 +1 位作者 阎育才 赵永祥 《日用化学工业》 CAS CSCD 北大核心 2011年第6期398-400,共3页

研究了以甲醇或甲酰胺为极性相,正辛烷为油相,添加不同HLB值的表面活性剂形成的非水微乳体系的三元相图。结果表明,具有适当HLB值的表面活性剂可与正辛烷、甲醇或甲酰胺形成单相区,亲水性强的表面活性剂不利于形成单相微乳体系;在m(表... 研究了以甲醇或甲酰胺为极性相,正辛烷为油相,添加不同HLB值的表面活性剂形成的非水微乳体系的三元相图。结果表明,具有适当HLB值的表面活性剂可与正辛烷、甲醇或甲酰胺形成单相区,亲水性强的表面活性剂不利于形成单相微乳体系;在m(表面活性剂):m(正辛烷)=1:4,甲醇(甲酰胺)增溶量为最大增溶量的50%时,各微乳液相点的粒径在20～60 nm。 展开更多

关键词 非水微乳液 表面活性剂 相图

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糠醛及其衍生物选择性加氢制备戊二醇的研究进展 被引量：6

7

作者 谭静静 苏以豪 +3 位作者 高宽 崔静磊 王永钊 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期780-790,共11页

1,2-戊二醇(1,2-PeD)和1,5-戊二醇(1,5-PeD)是高附加值精细化学品,用途广泛。以糠醛及其衍生物为原料经催化加氢制备1,2-PeD和1,5-PeD是绿色的生产工艺,具有良好的应用前景和研究价值。本文系统综述了国内外以糠醛及其衍生物糠醇、四氢... 1,2-戊二醇(1,2-PeD)和1,5-戊二醇(1,5-PeD)是高附加值精细化学品,用途广泛。以糠醛及其衍生物为原料经催化加氢制备1,2-PeD和1,5-PeD是绿色的生产工艺,具有良好的应用前景和研究价值。本文系统综述了国内外以糠醛及其衍生物糠醇、四氢糠醇为原料制备1,2-PeD和1,5-PeD的研究现状,重点总结了应用于糠醛、糠醇和四氢糠醇催化加氢制备1,2-PeD和1,5-PeD的催化剂,从催化剂类型、不同催化体系辅助酸/碱催化反应机理、活性金属与掺杂过渡金属氧化物间的协同催化、掺杂过渡金属氧化物的酸性以及不同催化体系中催化剂的构效关系等方面进行了详细阐述,并在此基础上对该研究方向的发展趋势进行了展望。为开发新型、高效、稳定催化糠醛及其衍生物加氢催化剂体系提供了理论指导和有益的借鉴。 展开更多

关键词 糠醛 糠醇 四氢糠醇 催化加氢 1 2-戊二醇 1 5-戊二醇

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CuCo双金属催化剂催化糠醛加氢制备1,5-戊二醇的研究 被引量：5

8

作者 海雪清 谭静静 +4 位作者 何静 杨新玲 那逸飞 王永钊 赵永祥 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期959-969,共11页

通过尿素均匀沉淀法合成了一系列具有不同Cu/Co物质的量比的Cu_(x)Co_(3-x)Al类水滑石催化剂,并将其用于糠醛(FAL)直接加氢-氢解制备1,5-戊二醇(1,5-PeD)。研究结果表明,Cu/Co物质的量比对催化剂的织构性质及其催化性能具有显著的影响。... 通过尿素均匀沉淀法合成了一系列具有不同Cu/Co物质的量比的Cu_(x)Co_(3-x)Al类水滑石催化剂,并将其用于糠醛(FAL)直接加氢-氢解制备1,5-戊二醇(1,5-PeD)。研究结果表明,Cu/Co物质的量比对催化剂的织构性质及其催化性能具有显著的影响。当Cu/Co物质的量比为1∶29(Cu_(0.1)Co_(2.9)Al)时,催化剂表现出优异的催化性能,在140℃,4 MPa H_(2)条件下反应6 h,糠醛的转化率为100%,戊二醇的收率为51.1%,其中,1,5-戊二醇的收率为41.1%。采用程序升温还原(H_(2)-TPR)、程序升温脱附(H_(2)-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱(Raman)等表征技术证实,Cu_(0.1)Co_(2.9)Al催化剂具有高活性的原因在于其表面具有最高含量的Cu^(0)和CoO_(x),且两者具有协同催化效应。Cu^(0)用于吸附和活化H_(2),CoO_(x)具有一定氧空位,可以促进糠醛分子中C=O基的吸附与活化,使其快速加氢生成糠醇,同时氧空位可以锚定中间体糠醇中–OH使其在催化剂表面产生C2端斜式吸附,促使C2=C3加氢,弱化C2–O1键使其断裂,进而提高1,5-戊二醇的选择性。 展开更多

关键词 糠醛 1 5-戊二醇 加氢 CuCo双金属 协同催化 活性

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ZrO_2助剂对Ni/SiO_2催化剂CO甲烷化催化活性及其吸附性能的影响 被引量：25

9

作者 武瑞芳 张因 +2 位作者 王永钊 高春光 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期577-582,共6页

采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数1%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而... 采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数1%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而相同反应条件下Ni/SiO2催化剂上CO的转化率仅为35%,直至270℃时方可将CO完全转化。由此可见,ZrO2助剂的添加明显提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性。同时,ZrO2助剂的添加显著提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂对CO的吸附能力,H2存在时可通过在较低温度时形成较多的桥式羰基氢化物来提高Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性;CO甲烷化反应条件下,Ni/SiO2和Ni/ZrO2-SiO2催化剂上C—O键的削弱和断裂是经由羰基氢化物-多氢羰基氢化物的途径,而不是经由C—O键的直接断裂途径。 展开更多

关键词 Ni/SiO2催化剂 ZrO2助剂 CO甲烷化 吸附

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磁性CuO-Bi_2O_3/Fe_3O_4-SiO_2-MgO催化剂的制备及甲醛乙炔化性能 被引量：12

10

作者 王俊俊 李海涛 +3 位作者 马志强 王志鹏 郭江渊 赵永祥 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期2098-2104,共7页

采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列不同Cu含量的超顺磁Cu O-Bi2O3/Fe3O4-Si O2-Mg O催化剂。使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、低温N2物理吸-脱附、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的组... 采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列不同Cu含量的超顺磁Cu O-Bi2O3/Fe3O4-Si O2-Mg O催化剂。使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、低温N2物理吸-脱附、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的组成、结构、织构及磁性能进行表征,评价了该催化剂催化甲醛乙炔化合成1,4-丁炔二醇的催化活性。结果表明,制备方法对催化剂中活性组分Cu O的存在状态及炔化性能有较大影响,采用共沉淀法较浸渍法制备的催化剂具有更高的比表面积、Cu O分散度与较好的还原能力,表现出较高的炔化性能;Cu含量是影响催化剂炔化性能的另一重要因素,随Cu含量的增加,催化剂活性逐渐增加,在本研究考察范围内,以共沉淀法制备的Cu质量分数为30%的催化剂表现出最佳的甲醛乙炔化性能。同时,该催化剂具有良好的超顺磁性,可以在外加磁场的作用下迅速分离回收,循环使用6次后,其催化活性明显高于非磁性催化剂。 展开更多

关键词 分离 回收 催化 甲醛乙炔化 1 4-丁炔二醇 磁性

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不同晶型TiO_2负载镍催化剂催化顺酐液相加氢 被引量：11

11

作者 孟志宇 张因 +2 位作者 赵丽丽 张鸿喜 赵永祥 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第9期1779-1785,共7页

分别以锐钛矿相Ti O2和金红石相Ti O2为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/Ti O2催化剂,考察了其催化顺酐液相加氢性能.采用氮气吸附-脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温脱附(H2-TPD)及X射线光电子能谱(XPS)等... 分别以锐钛矿相Ti O2和金红石相Ti O2为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/Ti O2催化剂,考察了其催化顺酐液相加氢性能.采用氮气吸附-脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温脱附(H2-TPD)及X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征.催化剂评价结果表明,以锐钛矿型Ti O2为载体催化剂的C O加氢活性明显高于以金红石型Ti O2为载体的催化剂.这主要是由于在还原过程中锐钛矿型Ti O2较易被还原,产生了较高浓度的氧缺陷位,该氧缺陷位可通过接受C O中O的孤对电子来活化C O,促使其与H2发生加氢反应,进而使催化剂表现出较高的C O加氢活性. 展开更多

关键词 锐钛矿型TiO2 NI基催化剂 顺酐液相加氢 丁二酸酐 Γ-丁内酯

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Cu_2O/TiO_2催化甲醛乙炔化反应的载体效应 被引量：8

12

作者 李海涛 牛珠珠 +3 位作者 杨国峰 张鸿喜 王志鹏 赵永祥 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期2512-2518,共7页

以不同温度焙烧的TiO_2为载体,CuCl_2·2H_2O为铜源,NaOH为沉淀剂,L-抗坏血酸钠为还原剂,采用液相还原-沉积沉淀法制备了Cu_2O/TiO_2,借助X射线粉末衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、N_2-物理吸附、透射电镜(TEM)、X射线光电... 以不同温度焙烧的TiO_2为载体,CuCl_2·2H_2O为铜源,NaOH为沉淀剂,L-抗坏血酸钠为还原剂,采用液相还原-沉积沉淀法制备了Cu_2O/TiO_2,借助X射线粉末衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、N_2-物理吸附、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段,研究了TiO_2载体焙烧温度对Cu_2O/TiO_2甲醛乙炔化反应性能的影响。结果表明,低温焙烧得到的TiO_2载体以锐钛矿相存在,与Cu_2O物种间具有弱的相互作用,使得Cu_2O被过度还原为金属Cu,催化活性较低。随着载体焙烧温度的升高,TiO_2中出现金红石相,Cu_2O与载体间相互作用增强,Cu_2O高效转变为乙炔亚铜活性物种,使催化剂表现出最佳的催化性能。 展开更多

关键词 催化 载体 Cu2O/TiO2 甲醛乙炔化 1 4-丁炔二醇

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焙烧温度对Pd-Cu/凹凸棒土CO常温催化氧化性能的影响 被引量：4

13

作者 王永钊 程慧敏 +2 位作者 范莉渊 石晶 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期597-602,共6页

以凹凸棒土(APT)作载体,采用等体积浸渍法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反装置上,考察了焙烧温度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-物理吸附、XRD、TG、FT-IR和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进... 以凹凸棒土(APT)作载体,采用等体积浸渍法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反装置上,考察了焙烧温度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-物理吸附、XRD、TG、FT-IR和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,随焙烧温度升高,Pd-Cu/APT中载体逐步脱水,进而引起催化剂结构和织构变化,其中,Cu物种由Cu(OH)Cl逐渐向CuO转变,同时,高分散的Pd物种与Cu物种间相互作用先增强后减弱。经300℃焙烧的催化剂比表面积大,Cu物种以Cu(OH)Cl形式存在,且具有良好的分散状态,与Pd物种之间产生较强的相互作用,显著提高了其还原性能。在空速6 000 h-1、CO体积分数0.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下,常温可将CO完全转化800 min以上。焙烧温度高于或低于300℃均引起CO常温催化氧化性能的下降。 展开更多

关键词 Pd-Cu APT 凹凸棒土 焙烧温度 CO常温催化氧化

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有机-无机杂化黏土催化四氢呋喃聚合 被引量：7

14

作者 王鹏飞 贾志奇 +4 位作者 赵敏 孙自瑾 张洪波 季生福 赵永祥 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第7期1673-1679,共7页

采用后合成方法,将γ-巯基丙基三乙氧基硅烷嫁接到黏土表面,获得含磺酸有机功能团的黏土固体酸催化剂。经XRD、N2吸附-脱附、FTIR、吡啶吸附和酸量滴定等物性结构表征及催化四氢呋喃聚合的反应活性评价,结果表明,改性后的黏土保持了原... 采用后合成方法,将γ-巯基丙基三乙氧基硅烷嫁接到黏土表面,获得含磺酸有机功能团的黏土固体酸催化剂。经XRD、N2吸附-脱附、FTIR、吡啶吸附和酸量滴定等物性结构表征及催化四氢呋喃聚合的反应活性评价,结果表明,改性后的黏土保持了原有黏土介孔结构,孔径分布集中在3～4.3 nm,酸量增加了35%,在催化四氢呋喃聚合反应中显现出较高的催化活性,在反应温度为35℃、反应时间为8 h的条件下,聚合产物收率达30%,得到数均分子量为2000左右、可用作氨纶生产原料的聚合物。 展开更多

关键词 有机-无机杂化 黏土 四氢呋喃 聚合

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氨浓度对氨蒸发法制备Pd-Cu/凹凸棒土催化剂常温CO氧化性能的影响 被引量：3

15

作者 王永钊 范莉渊 +3 位作者 武瑞芳 石晶 李潇 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第9期1076-1082,共7页

以凹凸棒土(APT)作载体,采用氨蒸发法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反应装置上,考察了初始氨浓度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、FT-IR、TEM和H2-TPR等手段对催化剂的结构和... 以凹凸棒土(APT)作载体,采用氨蒸发法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反应装置上,考察了初始氨浓度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、FT-IR、TEM和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,在较低或过高氨浓度条件下,制备的PdCu/APT中Cu物种均主要以Cu O为主,仅有少量Cu2(OH)3Cl;适宜的氨浓度有利于稳定Cu2(OH)3Cl物相的形成,其薄片状的形貌特征、良好的分散状态以及与Pd物种间较强的相互作用,显著提高了CO催化氧化性能。在空速6 000 h-1、CO体积分数1.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下,Pd-Cu/APT催化剂表现出优异的CO室温催化氧化活性和稳定性。 展开更多

关键词 Pd-Cu/APT 凹凸棒土 氨蒸发法 氨浓度 CO常温催化氧化

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DDTC络合去除硫酸铝中铁工艺条件的优化 被引量：3

16

作者 李秦川 贾志奇 +1 位作者 郭慧玲 赵永祥 《化学与生物工程》 CAS 2012年第4期72-73,共2页

利用络合剂二乙基二硫代氨基甲酸钠(DDTC)去除含铁硫酸铝溶液中的铁,探讨了DDTC用量、溶液pH值、反应温度、反应时间等因素对除铁效率的影响。结果表明,在DDTC用量(以100mL含铁硫酸铝计)为0.88g、溶液pH值为2.5～3.0、室温反应5min时,... 利用络合剂二乙基二硫代氨基甲酸钠(DDTC)去除含铁硫酸铝溶液中的铁,探讨了DDTC用量、溶液pH值、反应温度、反应时间等因素对除铁效率的影响。结果表明,在DDTC用量(以100mL含铁硫酸铝计)为0.88g、溶液pH值为2.5～3.0、室温反应5min时,铁去除率达94%,铁含量低于50×10-6。该法可用于高档纸张和高级织物等工业领域中含铁硫酸铝溶液的铁去除。 展开更多

关键词 硫酸铝 二乙基二硫代氨基甲酸钠(DDTC) 络合-沉淀反应 除铁

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N掺杂对TiO_2负载Cu基催化剂甲醛乙炔化性能的影响 被引量：1

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作者 王志鹏 牛珠珠 +4 位作者 班丽君 郝全爱 张鸿喜 李海涛 赵永祥 《陕西师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期101-108,共8页

以TiO_2及N掺杂的TiO_2为载体、CuCl_2·2H_2O为铜源、NaOH为沉淀剂,采用沉积沉淀法制备了Cu含量(质量分数,下同)为30%的CuO/TiO_2及CuO/N-TiO_2催化剂。结合N_2物理吸附、XRD、XPS、H_2-TPR、CO-IR等表征,研究了N掺杂对TiO_2负载Cu... 以TiO_2及N掺杂的TiO_2为载体、CuCl_2·2H_2O为铜源、NaOH为沉淀剂,采用沉积沉淀法制备了Cu含量(质量分数,下同)为30%的CuO/TiO_2及CuO/N-TiO_2催化剂。结合N_2物理吸附、XRD、XPS、H_2-TPR、CO-IR等表征,研究了N掺杂对TiO_2负载CuO催化剂结构及甲醛乙炔化性能的影响。结果表明,经N掺杂的TiO_2呈现出较多的Ti ^(3+)物种及氧空位,增加了CuO与载体间的相互作用,有利于CuO物种的分散。在炔化反应过程中,CuO原位转变为高分散的Cu^+活性中心,催化剂表现出高的催化活性与使用稳定性。 展开更多

关键词 甲醛乙炔化 CuO/N-TiO2催化剂 Cu^+活性中心 Ti3+物种 氧空位

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非水解溶胶-凝胶过程制备锡/硅复合氧化物 被引量：1

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作者 高春光 高晓星 赵永祥 《化学与生物工程》 CAS 2012年第4期12-14,共3页

以无水四氯化锡和正硅酸乙酯为前驱物、环己烷为溶剂,在无氧无水条件下采用非水解溶胶-凝胶过程制备了锡/硅复合氧化物,并对其进行了表征分析。结果表明,在原料Sn/Si摩尔比为1∶2、反应温度为30℃、焙烧温度为500℃时,所得复合氧化物的... 以无水四氯化锡和正硅酸乙酯为前驱物、环己烷为溶剂,在无氧无水条件下采用非水解溶胶-凝胶过程制备了锡/硅复合氧化物,并对其进行了表征分析。结果表明,在原料Sn/Si摩尔比为1∶2、反应温度为30℃、焙烧温度为500℃时,所得复合氧化物的产率为31.3%,Sn/Si摩尔比为7.4∶1,粒径10nm左右,比表面积22.58cm2.g-1,平均孔径14.3nm,比孔容0.047cm3.g-1,主要为颗粒堆积孔;复合氧化物的主要组成为无定形氧化硅和氧化锡晶体,在焙烧温度达到500～600℃时仍有Sn-O-Si杂键存在。 展开更多

关键词 非水解溶胶-凝胶过程 氧化锡 氧化硅 复合氧化物

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高温下反胶束体系中Silicalite-1沸石的合成

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作者 吉向飞 乔健 +1 位作者 安转转 杨德豪 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第10期955-959,1031,共6页

对反胶束体系中Silicalite-1沸石的合成进行了研究,得到了不同形貌的沸石产品。考察了表面活性剂用量、硅源等参数对合成Silicalite-1沸石结晶度和形貌的影响。结果表明,在实验考察范围内,正庚烷用量、表面活性剂/四丙基氢氧化铵质量比... 对反胶束体系中Silicalite-1沸石的合成进行了研究,得到了不同形貌的沸石产品。考察了表面活性剂用量、硅源等参数对合成Silicalite-1沸石结晶度和形貌的影响。结果表明,在实验考察范围内,正庚烷用量、表面活性剂/四丙基氢氧化铵质量比及硅源对产品的结晶度和形貌影响较大,而NaOH用量对产品的影响不明显。通过调节合成参数,得到了球形、棺材状、六角状的Silicalite-1沸石。 展开更多

关键词 反胶束 沸石 MFI 表面活性剂 晶体形貌 催化技术

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不同晶相TiO_2负载Cu_2O催化甲醛乙炔化反应 被引量：8

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作者 王志鹏 牛珠珠 +4 位作者 班丽君 郝全爱 张鸿喜 李海涛 赵永祥 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期334-341,共8页

分别以金红石相和锐钛矿相TiO_2为载体,采用液相还原-沉积法制备了Cu_2O/TiO_2催化剂.采用氮气物理吸附-脱附(N2-physisorption)实验、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、CO红外光谱(CO-IR)及高分辨透... 分别以金红石相和锐钛矿相TiO_2为载体,采用液相还原-沉积法制备了Cu_2O/TiO_2催化剂.采用氮气物理吸附-脱附(N2-physisorption)实验、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、CO红外光谱(CO-IR)及高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等技术,研究了不同晶相TiO_2载体对Cu_2O/TiO_2结构及其催化甲醛乙炔化反应性能的影响.结果表明,以金红石相TiO_2为载体的催化剂炔化活性明显高于以锐钛矿相TiO_2为载体的催化剂,原因在于金红石相TiO_2主要暴露(110)晶面,其与铜物种的配位环境及较高的空位密度形成了更多的Cu—O—Ti结构物种,表现为Cu_2O与TiO_2之间强的相互作用.这导致Cu_2O高效转变为乙炔亚铜活性物种,并保持了较高的分散度与稳定性,抑制了过度还原物种金属Cu的生成,进而使催化剂表现出较高的催化性能. 展开更多

关键词 Cu2O/TiO2 晶相结构 甲醛乙炔化 1 4-丁炔二醇

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