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赤泥掺杂提高CaO对SO_(2)和NO吸附性能的机理 被引量：3
1
作者 陈岩明 李嘉璐 +1 位作者 杨美玲 王翠苹 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期147-155,共9页
赤泥中富含的氧化铁具有催化作用,掺杂一定比例赤泥可用于改性Ca基脱硫脱硝吸附剂。为探究赤泥掺杂对钙基吸附剂脱硫和脱硝性能提升的影响机理,采用挤压成型法制备了不同掺杂比例的赤泥/CaO吸附剂,利用固定床反应器系统,模拟实际烟气环... 赤泥中富含的氧化铁具有催化作用,掺杂一定比例赤泥可用于改性Ca基脱硫脱硝吸附剂。为探究赤泥掺杂对钙基吸附剂脱硫和脱硝性能提升的影响机理,采用挤压成型法制备了不同掺杂比例的赤泥/CaO吸附剂,利用固定床反应器系统,模拟实际烟气环境,开展了吸附性能试验研究和DFT模拟研究。基于密度泛函理论,构建了CaO(001)表面模型和Fe-CaO(001)表面模型,并通过对微观原子层面的计算和分析,揭示了赤泥掺杂对CaO吸附SO_(2)和NO性能的影响。试验结果表明,当赤泥添加量为5%时,赤泥/CaO吸附剂显著延长了对SO_(2)的高效吸附时间,并显著提升了对NO的吸附效率,由62.5%提高至84.0%,证实了赤泥掺杂对提高吸附剂性能的有效性。模拟计算结果表明,赤泥掺杂将SO_(2)和NO的吸附能分别由-1.181、-0.601 eV降至-2.247、-0.977 eV。此外,掺杂赤泥后,Fe原子、O原子和S原子(或N原子)之间的相互作用产生了高态密度的3个原子电子轨道共振峰,这表明赤泥掺杂增强了CaO结构的稳定性,并加强了Fe原子与O原子之间的相互作用,从而提高了O原子的活性。因此,赤泥掺杂提高了CaO对于SO_(2)和NO的化学吸附性能。 展开更多
关键词 赤泥掺杂 CaO吸附剂 密度泛函理论 化学吸附 SO_(2) NO
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典型宁东煤热解阶段硫迁移路径的分子动力学模拟 被引量：8
2
作者 梁文政 王凤印 +2 位作者 王坤 王翠苹 岳光溪 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期20-28,共9页
以典型宁东煤为研究对象,采用工业分析、元素分析、X射线光电子能谱(XPS)分析和^(13)C固体核磁共振(^(13)C-NMR)等手段研究了煤样的元素组成、原子比、官能团类型及含量等分子结构特征,构建了含硫原子的宁东煤有机化学结构。通过反应力... 以典型宁东煤为研究对象,采用工业分析、元素分析、X射线光电子能谱(XPS)分析和^(13)C固体核磁共振(^(13)C-NMR)等手段研究了煤样的元素组成、原子比、官能团类型及含量等分子结构特征,构建了含硫原子的宁东煤有机化学结构。通过反应力场分子动力学(ReaxFF MD)模拟,考察了热解温度和升温速率对典型宁东煤热解产物的影响,结果表明:热解温度低于1500 K时,热解产物中气体组分较少,重质焦油较多;随着热解温度升高(1500 K~2500 K),大分子化合物和活性自由基均会发生二次反应产生小分子碎片,气体产物快速增加;增大升温速率会减少C1~C4有机气体的生成,促进重质焦油的产生;16 K/ps和2500 K分别是合适的模拟升温速率和热解温度。污染性元素S的迁移路径分析结果表明:宁东煤热解过程中S原子容易迁移到相对分子质量小的有机碎片中,最终将以硫氢根的形式与H自由基结合生成H_(2)S参与后续燃烧反应。 展开更多
关键词 典型宁东煤 化学结构 分子动力学 热解 硫元素迁移
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鼓泡流化床准东煤与松木屑共催化气化过程中焦油的生成特性 被引量：4
3
作者 袁野 姜华伟 +3 位作者 郭庆杰 王翠苹 魏博 李延辉 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期64-72,共9页
生物质气化过程中产生的焦油不仅会影响产气热值,还会对下游管道和设备造成污染,影响可燃气的后续利用。利用催化气化工艺可有效降低气化气中的焦油质量浓度,结合煤与生物质共气化能够进一步降低焦油生成量。为获得准东煤与松木屑共催... 生物质气化过程中产生的焦油不仅会影响产气热值,还会对下游管道和设备造成污染,影响可燃气的后续利用。利用催化气化工艺可有效降低气化气中的焦油质量浓度,结合煤与生物质共气化能够进一步降低焦油生成量。为获得准东煤与松木屑共催化气化过程中焦油的生成特性,借助鼓泡流化床气化炉实验装置,研究了床料种类(石英砂、白云石、煅烧白云石)、准东煤掺混比例(0,20%,40%,60%,80%,100%)、气化温度(650℃,700℃,750℃,800℃,850℃)、空气当量比(0.24,0.27,0.30,0.33,0.36)、表观气速(0.15 m/s,0.18 m/s,0.22 m/s,0.26 m/s,0.30 m/s)和气化原料粒径(347μm,513μm,715μm,1005μm,1440μm)对气化气中焦油质量浓度的影响。结果表明:与松木屑单独作为气化原料气化相比,准东煤的添加能够降低焦油质量浓度,并且不会对气化气品质造成较大影响;尤其是准东煤的掺混比例在0~40%的范围内增加时,气化气中的焦油质量浓度下降趋势明显,而CO和H_(2)的体积分数变化不大。与石英砂和白云石相比,在实验设定的六种准东煤掺混比例下,以煅烧白云石为床料的流化床共气化生成的气化气中H_(2)体积分数均最高,同时焦油的含量显著降低。以煅烧白云石为床料,在准东煤掺混比例为40%的条件下,升高温度或提高空气当量比均有利于降低气化气中的焦油质量浓度;提高流化床的表观气速或增大气化原料粒径,气化气中焦油的含量呈现出先减少后增加的现象。 展开更多
关键词 鼓泡流化床 共气化 准东煤 生物质 掺混比例 焦油 可燃气
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基于铁基载氧体的污泥化学结构热解分子动力学模拟 被引量：5
4
作者 王翠苹 梁文政 +4 位作者 王坤 GEORGY Ryabov 赵荣洋 单明玄 岳光溪 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第3期139-149,共11页
市政污泥的低碳资源化利用,是“无废城市”建设、应对全球气候变化的重要保障。化学链燃烧/气化技术是通过载氧体在污泥燃料和空气之间的循环反应实现污泥热解继而燃烧和碳捕集。采用廉价易得的铁基载氧体开展市政污泥化学链燃烧研究,... 市政污泥的低碳资源化利用,是“无废城市”建设、应对全球气候变化的重要保障。化学链燃烧/气化技术是通过载氧体在污泥燃料和空气之间的循环反应实现污泥热解继而燃烧和碳捕集。采用廉价易得的铁基载氧体开展市政污泥化学链燃烧研究,为探究市政污泥基于铁基载氧体的化学链燃烧初始阶段的热解机理,采用X射线光电子能谱、^(13)C固体核磁等表征手段结合工业分析、元素分析,确定了典型市政污泥所含元素种类、化学价态以及成键方式,从而确定其分子团化学结构;以AlFeO_(3)的载氧体形式,构建了污泥独立热解和载氧体表面热解2种结构模型。通过反应力场分子动力学模拟(ReaxFF MD),主要针对升温速率和热解温度2个影响因素进行模拟。结果表明:不同升温速率下,污泥独立热解的产物主要为有机气体,升温速率过高不利于污泥分子团热解,选取16 K/ps较为合适;热解温度的升高和载氧体的存在均促进了污泥化学结构的热解,减少了焦油生成;无载氧体作用时,N元素在不同升温速率下,主要迁移至重质焦油中参与后续的燃烧反应;热解温度对含氮产物的生成影响不大。而载氧体的存在促使含氮活性基团的生成,进而产生NO并部分还原为N_(2);S元素主要迁移至小分子量碎片中,或以H_(2) S形式析出。因此,铁基载氧体提升了固体燃料的热解速率,可减少焦油产生,降低了NO_(x)生成,但对SO_(2)排放影响不大。 展开更多
关键词 市政污泥 化学链燃烧 分子动力学模拟 铁基载氧体 热解产物 载氧体
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基于铁基载氧体的污泥/生物质化学链气化及其灰分-水分影响特性研究进展 被引量：4
5
作者 孙国震 安泽文 +5 位作者 陈岩明 梁文政 王坤 常国璋 王翠苹 岳光溪 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第9期1-13,共13页
双碳目标背景下,我国积极推进高湿污泥/生物质资源化技术的发展和应用。化学链技术作为一种新兴的能源利用方法,在处理有机固废方面得到了广泛应用研究。概述了高湿污泥与农林废弃物常用处置技术及化学链气化技术研究现状,着重归纳了化... 双碳目标背景下,我国积极推进高湿污泥/生物质资源化技术的发展和应用。化学链技术作为一种新兴的能源利用方法,在处理有机固废方面得到了广泛应用研究。概述了高湿污泥与农林废弃物常用处置技术及化学链气化技术研究现状,着重归纳了化学链气化过程中灰分与水分对气化特性影响的研究进展。载氧体作为化学链技术中关键的一环,其应用研究已取得丰硕成果,在众多载氧体中,铁基载氧体因其低成本与较高的载氧能力成为化学链气化最受关注的载氧体,但其反应活性较低,需掺杂Ni、Ca、K等元素进行改性。污泥和生物质的灰分及水分对于气化产物和气化效率有双向影响,甚至影响NO_(x)排放。污泥/生物质灰分中含有的K、Ca等氧化物有助于提高载氧体活性,但反应速率太高会造成载氧体局部烧结,继而降低载氧体活性;循环的灰分与气相充分接触,对气体重整具有一定催化作用,从而提高了合成气品质。尽管污泥/生物质中水分析出吸收大量热量,但部分水蒸气和载氧体协同促进碳气化反应从而提高了H_(2)生成率,提高富氢燃气品质;水蒸气作为气化剂过量供给时,CO_(2)产量明显增加,降低了合成气品质。因此,污泥和生物质在化学链气化过程中须利用灰分和水分的正向影响以提高气化效率,控制循环灰量和水分析出速率是关键途径。 展开更多
关键词 高湿污泥 生物质 化学链气化 铁基载氧体 灰分 水分
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蒸气重整轻质生物油催化制氢研究进展 被引量：2
6
作者 单明玄 王坤 +4 位作者 杨美玲 赵荣洋 梁文政 王凤印 王翠苹 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第7期120-133,共14页
H_(2)作为一种高能量密度且环境友好型能源而备受关注,目前主要的制氢方法有化石燃料制氢、电解水制氢、生物质制氢等。生物质为碳中性资源,对实现我国“双碳”目标具有推动作用。生物质通过中温热解或水热解制得的生物油具有热值低、... H_(2)作为一种高能量密度且环境友好型能源而备受关注,目前主要的制氢方法有化石燃料制氢、电解水制氢、生物质制氢等。生物质为碳中性资源,对实现我国“双碳”目标具有推动作用。生物质通过中温热解或水热解制得的生物油具有热值低、酸性强、黏度大等缺点,生物油中轻重组分须分别重整以生产高附加值的产品。生物油的轻质组分相对简单且成本低廉、转化途径经济可行,因此蒸气重整并催化制氢是很有前景的制氢方法。其中,催化剂的选择是影响轻质生物油制氢效率和稳定性最关键因素。综述了近年来基于蒸气重整的轻质生物油催化制氢的研究进展,重点介绍了传统蒸气重整、吸附增强的蒸气重整、自热蒸气重整、化学链蒸气重整和吸附增强的化学链蒸气重整等技术原理,归纳比较了催化剂、CO_(2)吸附剂对制氢性能的影响。传统蒸气重整技术中,相比贵金属催化剂高昂的制氢成本,Ni基催化剂因其低成本和较高制氢性能一直受到青睐,但仍需通过复合活性金属改性等方式改善其易烧结和积碳的缺陷。而吸附增强蒸气重整技术可通过CO_(2)原位吸附一定程度上提高制氢的产率和纯度。类水滑石化合物CO_(2)吸附剂碱性强、比表面积大,但需改性提高CO_(2)吸附温度以适应轻质生物油蒸气重整的温度。碱金属CO_(2)吸附剂稳定性强但成本较高。而CaO吸附剂成本低并在中高温下具有优良的CO_(2)吸附特性,成为最有应用前景的吸附剂之一。自热重整过程结合了蒸气重整与部分氧化制氢的优势,但需消耗O_(2)且易导致催化剂失活。吸附增强的化学链蒸气重整技术是载氧、载热和催化多功能颗粒的化学链路线耦合CO_(2)吸附,将化学链的自热优势以及吸附CO_(2)增强H_(2)产率的优点相结合,具有广泛的应用潜力。但其催化、吸附过程热质流率不匹配、吸附剂碳酸化速率影响催化作用规律等问题需进一步研究解决。 展开更多
关键词 轻质生物油 催化制氢 蒸气重整 CO_(2)吸附 化学链
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还原态铁氧化物对重质生物油的提质改性 被引量：1
7
作者 赵荣洋 杨美玲 +2 位作者 梁文政 王凤印 王翠苹 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第5期1205-1212,共8页
以生物质热解获得的重质生物油作为研究对象,将铁氧化物负载到硅氧纤维上制备了复合铁基载氧体,以其还原态对重质生物油进行脱氧改性,反应条件为温度350℃、压力1.48 MPa。通过比较部分脱氧反应前后的重质生物油及载氧体组成和结构的变... 以生物质热解获得的重质生物油作为研究对象,将铁氧化物负载到硅氧纤维上制备了复合铁基载氧体,以其还原态对重质生物油进行脱氧改性,反应条件为温度350℃、压力1.48 MPa。通过比较部分脱氧反应前后的重质生物油及载氧体组成和结构的变化,发现重质生物油组分中的氧元素被部分转移至载氧体中,重质生物油中氧元素质量分数由29.83%降低至26.12%,还原态载氧体(Fe_(3)O_(4)/FeO)被氧化为Fe_(3)O_(4);计算得到重质生物油的有效氢/碳摩尔比由0.67增加至0.80,增加近18.44%,其热值增加至27.6 MJ/kg;组分中繁杂的有机组分大多缩合为羧酸和酚类,酮、醛类物质大幅度降低,碳氢化合物明显增多;继而添加乙醇进行催化酯化反应,则重质生物油中主要组分变为脂类和酚类,油品质有了明显改善。而复合于硅氧纤维的铁载氧体,再还原后结构稳定,可用于油品部分脱氧的多次循环。 展开更多
关键词 铁载氧体 重质生物油 硅氧纤维 部分脱氧 氢/碳比
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生物质催化热解制油及油品改性提质研究进展 被引量：11
8
作者 赵荣洋 杨美玲 +2 位作者 李杰 常国璋 王翠苹 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期1-13,共13页
基于国家碳中和背景,生物质作为一种重要的可再生资源,其有效利用至关重要。生物质热解制油具有规模化潜力,成为目前生物质利用的主要方式。生物质热解技术按照液化方式不同分为直接液化和间接液化,但生物质直接液化所得生物油组分不稳... 基于国家碳中和背景,生物质作为一种重要的可再生资源,其有效利用至关重要。生物质热解制油具有规模化潜力,成为目前生物质利用的主要方式。生物质热解技术按照液化方式不同分为直接液化和间接液化,但生物质直接液化所得生物油组分不稳定,间接液化所得生物油品质取决于反应器型式、反应温度及催化剂类型等,不同制备方法的生物油品质差别较大,生物油改性提质成为其实际应用的必要条件。归纳比较了生物质热解过程中提高生物油品质的催化剂类型,着重综述了原生物油分离为轻质组分和重质组分后分别改性提质的技术路线,可转化为燃气、燃油甚至化学品,实现生物油的高值化。针对轻质油组分的改性方法有水蒸气重整制氢、催化裂解、加氢脱氧、催化酯化等,催化剂类型以分子筛及贵金属为主;而重质油组分水含量低、黏性大,相关提质研究较少,目前报道以加氢、裂化、酯化、添加溶剂、气化为主。生物油提质改性方法中,催化剂、氢源、耗能是限制其规模化、工业化应用的主要原因,降低催化剂成本及提高催化剂寿命、减少氢源使用或利用低成本氢源、简化工艺及降低反应温度是生物油提质技术发展方向。 展开更多
关键词 生物质热解 催化剂 提质改性 轻质生物油 重质生物油
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