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煤气化渣一步重构碳/P沸石及其吸附结晶紫机制
1
作者 吴玉花 刘彩珠 +4 位作者 马玉龙 孙永刚 吉文欣 朱莉 白红存 《煤炭学报》 北大核心 2025年第5期2658-2670,共13页
煤气化渣的高效资源化利用是当前能源、环保和可持续发展领域亟待解决的关键问题。作为煤气化过程的主要副产物,煤气化细渣的年排放量巨大。但其传统处理方法存在炭灰分离困难、原子利用率低、二次污染严重等技术瓶颈,严重制约了其资源... 煤气化渣的高效资源化利用是当前能源、环保和可持续发展领域亟待解决的关键问题。作为煤气化过程的主要副产物,煤气化细渣的年排放量巨大。但其传统处理方法存在炭灰分离困难、原子利用率低、二次污染严重等技术瓶颈,严重制约了其资源化利用效率。本研究创新性地开发了一种煤气化细渣原位活化一步法重构技术,成功制备了碳/P型沸石复合材料(CPCMs),实现了温和条件下细渣中硅、铝及碳元素的高效协同活化。复合材料具有花状多级孔结构,比表面积为107 m^(2)/g,以介孔为主。此外,通过调控碱溶出时间与煅烧条件,CPCMs中的P型沸石可定向转化为钠十字沸石。CPCMs对水中结晶紫染料表现出优异吸附性能,在303 K时最大吸附量为454.6 mg/g。其吸附行为符合准二级动力学模型,R^(2)>0.995,表明化学吸附主导。等温吸附数据与Langmuir模型高度吻合,证实单层均匀吸附特性。热力学分析显示,吸附过程为自发吸热,ΔG<0,ΔH=33.92 kJ/mol,ΔS>0。机理研究表明,吸附作用源于多机制耦合:P型沸石的介孔限域效应和静电吸引,pH>7时吸附量显著提升;残碳组分的π-π共轭作用;复合材料中金属离子与结晶紫阳离子的离子交换以及络合作用。值得注意的是,CPCMs在宽盐度范围内保持稳定吸附性能,展现出良好的抗干扰能力。该研究不仅实现了煤气化细渣的高值化资源利用,还为工业废水处理提供了经济高效的吸附材料,具有重要的环境与经济效益。 展开更多
关键词 煤气化细渣 原位转化 硅铝酸盐多聚体 多孔材料 动力学模型
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金属有机框架UiO-66的制备及储氢性能:微波与传统溶剂热制备的比较 被引量：1
2
作者 王瑞琪 石恒杰 +7 位作者 孙彦丽 张茜 刘彩珠 刘浩伟 吴玉花 吴建波 张慧 白红存 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期565-577,共13页
因结构设计性强和孔隙可调控等优点,MOFs材料的高效制备已成为固态储氢领域的重要课题。然而其高效制备目前仍面临工艺复杂、周期长和效率不高等关键瓶颈。微波辅助合成是一种新兴的技术,它利用微波外场来强化多孔材料制备过程中的传质... 因结构设计性强和孔隙可调控等优点,MOFs材料的高效制备已成为固态储氢领域的重要课题。然而其高效制备目前仍面临工艺复杂、周期长和效率不高等关键瓶颈。微波辅助合成是一种新兴的技术,它利用微波外场来强化多孔材料制备过程中的传质传热和反应行为,从而有望提高MOFs材料的制备效率。这种方法被认为是实现MOFs材料高效制备的重要发展方向。本工作重点开展了面向高效储氢的UiO-66材料微波法和传统溶剂热法制备的对比研究。通过调整晶化温度和晶化时间制备了不同结构和形貌的UiO-66,优化了材料微波法制备工艺,获得了最优制备条件为120℃、1.0 h,其比表面积为1561 m^(2)/g。为了深入理解材料的储氢性能,建立了UiO-66的微观结构与其储氢性能之间的有效关联。实验结果表明,所制备的材料在77 K和5 MPa的条件下,氢气吸附量达到了3.78%。此外,还构建了准一级、准二级动力学方程和颗粒内扩散模型定量描述UiO-66吸氢过程的动力学规律和调控机制。通过本工作UiO-66材料储氢的相关研究,可为MOFs材料的高效制备及储氢机制提供理论基础和技术支持,为多孔材料固态储氢应用提供参考。 展开更多
关键词 金属有机框架 微波合成 UiO-66 储氢 吸附动力学
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气化过程生物质单颗粒演化特性原位研究
3
作者 曹俊杰 龚岩 +5 位作者 吴越 王越 王旭宁 郭庆华 白进 于广锁 《煤炭转化》 北大核心 2025年第5期152-163,共12页
为深入分析生物质颗粒在气化过程中的演化特征,推动生物质气化技术高效优化,本研究采用激光点火技术使生物质单颗粒快速升温至典型气化温度,同时使用双高速相机同步记录其在不同气氛下的颗粒演化过程,通过开发配套的图像处理方法获取了... 为深入分析生物质颗粒在气化过程中的演化特征,推动生物质气化技术高效优化,本研究采用激光点火技术使生物质单颗粒快速升温至典型气化温度,同时使用双高速相机同步记录其在不同气氛下的颗粒演化过程,通过开发配套的图像处理方法获取了生物质棕榈空果壳(EFB)颗粒在气化过程中的体积、表面温度、子颗粒产生量和粒径分布等数据。研究结果表明,随着氧气比例的升高,生物质颗粒平均反应时长由2.5 s减少至1.3 s,颗粒平均表面温度最高值由1480℃升高至1730℃;在氧气比例较低的气氛下观察到主颗粒表面存在子颗粒的聚并行为;在氧气比例较高的气氛下,颗粒破碎行为更加剧烈,颗粒的聚并行为减少。氧气比例的升高,加快了生物质颗粒的反应速率,并使主颗粒破碎产生的小粒径子颗粒占比变多。基于主颗粒体积变化及破碎特性,将颗粒演化划分为五个阶段,分别为:颗粒膨胀阶段、颗粒收缩阶段、颗粒炭化阶段、颗粒剧烈破碎阶段和残炭破碎阶段。 展开更多
关键词 生物质气化 激光点火 原位研究 单颗粒反应 颗粒破碎
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化学链过程中Cu低浓度掺杂改性Fe-基载氧体反应性能:实验与理论模拟 被引量：5
4
作者 袁妮妮 白红存 +2 位作者 安梅 胡修德 郭庆杰 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期5294-5302,共9页
基于热重实验(TGA)和密度泛函理论(DFT)计算,对Cu低浓度掺杂Fe2O3载氧体(Cu-Fe2O3)与H2在化学链燃烧过程中反应活性和微观分子反应机理进行研究。TGA结果显示,Cu低浓度掺杂降低Fe2O3载氧体与H2反应表观活化能Ea(从83.9kJ/mol降低至72.3k... 基于热重实验(TGA)和密度泛函理论(DFT)计算,对Cu低浓度掺杂Fe2O3载氧体(Cu-Fe2O3)与H2在化学链燃烧过程中反应活性和微观分子反应机理进行研究。TGA结果显示,Cu低浓度掺杂降低Fe2O3载氧体与H2反应表观活化能Ea(从83.9kJ/mol降低至72.3kJ/mol),因此,低浓度Cu掺杂由于原子尺度Cu掺杂缺陷的引入的确提高了Fe2O3载氧体转化率和晶格氧释放速率。DFT计算从分子水平证实Cu低浓度掺杂改变了Fe2O3载氧体与H2反应路径,路径分析表明,Cu掺杂使Fe2O3载氧体与H2反应能垒从2.30eV分别降低至1.81eV(Fe原子top位反应)和1.68eV(Cu原子top位反应),Cu掺杂的Fe-基载氧体的氢还原反应优先发生在掺杂的Cu原子位,其次为Fe原子位。此外,计算结果表明,因Cu-O和Cu-Fe键的引入,低浓度Cu掺杂改变了Fe2O3载氧体微观结构,这对于载氧体的晶格氧快速释放是有利的。 展开更多
关键词 化学链 CU掺杂 Fe-基载氧体 氢 微观结构 计算化学
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速灭威在宁夏枸杞和土壤中的残留及消解动态研究 被引量：2
5
作者 郝凤霞 田梅 +2 位作者 房俊卓 齐之锴 杨金会 《生态毒理学报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期318-322,共5页
速灭威是枸杞中常用的一种氨基甲酸酯类农药,在防治枸杞蚜虫的同时,残留在枸杞和土壤中的农药又会对生态环境造成危害。通过田间试验,研究了速灭威在枸杞和土壤中的残留与消解动态。结果表明,速灭威在枸杞和土壤中的半衰期分别为3.38 d... 速灭威是枸杞中常用的一种氨基甲酸酯类农药,在防治枸杞蚜虫的同时,残留在枸杞和土壤中的农药又会对生态环境造成危害。通过田间试验,研究了速灭威在枸杞和土壤中的残留与消解动态。结果表明,速灭威在枸杞和土壤中的半衰期分别为3.38 d和5.29 d。将25%速灭威可湿性粉剂以750 g·hm^-2和1500 g·hm^-2剂量在枸杞上施药,喷施药2~3次,施药间隔期7 d,距最后一次施药21 d,速灭威在枸杞和土壤中的最大残留量分别为0.0485 mg·kg^-1和0.1596 mg·kg^-1。建议速灭威在枸杞上的最大允许残留限量为0.05 mg·kg^-1,施药安全间隔期为21 d。 展开更多
关键词 速灭威 枸杞 土壤 消解动态 最终残留
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气化渣中残炭形成机理及其对灰渣流动性影响
6
作者 张林民 宋旭东 +5 位作者 卫俊涛 白永辉 王焦飞 吕鹏 苏炜光 于广锁 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第7期11-23,共13页
煤炭作为我国经济发展和社会稳定的重要基石,其清洁高效转化是实现可持续发展的重要路径。煤气化技术作为煤炭清洁高效利用的核心技术之一,不仅能够有效提高煤炭资源利用率,还能显著降低环境污染。在气化过程中,大部分煤焦颗粒在气化炉... 煤炭作为我国经济发展和社会稳定的重要基石,其清洁高效转化是实现可持续发展的重要路径。煤气化技术作为煤炭清洁高效利用的核心技术之一,不仅能够有效提高煤炭资源利用率,还能显著降低环境污染。在气化过程中,大部分煤焦颗粒在气化炉内直接参与气化反应,但部分煤焦颗粒在重力及复杂气流作用下沉积在熔渣壁面。这些沉积的煤焦颗粒会继续与近壁气化剂发生反应,但受熔渣流动物理因素以及熔渣中活性矿物质化学反应因素影响,部分碳未能完全转化,并残留在熔渣内部形成残炭。气化渣中残炭的形成不仅会影响气化效率,还会通过影响熔渣流变特性影响气化炉稳定运行。因此,需要对气化炉熔渣壁面煤焦颗粒沉积过程中残炭的形成机理及其对熔渣流动性影响进行深入了解。为此,聚焦于气化炉内环境影响变化,探讨了残炭生成的全生命周期过程。首先,概述了熔渣壁面煤焦颗粒的沉积特性,详细阐述了壁面温度、壁面熔融状态、煤颗粒碳转化率及煤颗粒矿物质成分等因素对颗粒沉积特性的影响,并进一步通过熔渣壁面煤焦颗粒沉积特性揭示了煤焦颗粒沉积过程中残炭的形成机理。其次,分析了残炭的表观形貌、微观结构以及化学反应特性等理化性质,这些性质对于残炭的二次利用及提高碳资源高效利用具有重要意义。最后,总结了残炭添加对不同化学组分煤灰.熔融特性和黏温特性的影响。以期通过多方面阐述,从源头上解析气化渣中残炭形成的本质问题。 展开更多
关键词 煤气化 煤焦颗粒沉积 残炭 灰熔融特性 黏温特性 碳热反应
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温和条件下柱前标记-高效液相色谱-质谱法测定枸杞多糖中单糖组成 被引量：17
7
作者 赵孟欣 王泽岚 +3 位作者 孟哲 李吉光 李和平 刘万毅 《色谱》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1162-1172,共11页
基于高效液相色谱-质谱联用分析技术(HPLC-MS),在温和的NH 3\5H 2O条件下,采用1-苯基-3-甲基-5-吡唑啉酮(PMP)衍生化试剂成功地标记了果糖及多种醛单糖,同时提出了PMP标记果糖的衍生化机理。采用Kromasil-C18色谱柱(100 mm×4.6 mm,... 基于高效液相色谱-质谱联用分析技术(HPLC-MS),在温和的NH 3\5H 2O条件下,采用1-苯基-3-甲基-5-吡唑啉酮(PMP)衍生化试剂成功地标记了果糖及多种醛单糖,同时提出了PMP标记果糖的衍生化机理。采用Kromasil-C18色谱柱(100 mm×4.6 mm,3.5μm)分离,梯度洗脱,选择离子模式检测,建立了8种常见单糖标记物的结构确认及含量测定的分析方法。该方法在一定质量浓度范围内具有良好的线性(相关系数>0.994 7),检出限为0.003~0.05 mg/L,定量限为0.01~0.15 mg/L。平均回收率为65.1%~116.2%,相对标准偏差≤10.2%(n=5)。自制4个产地枸杞多糖,对其单糖组成的分析结果表明,它们均由甘露糖、果糖、鼠李糖、半乳糖、葡萄糖、木糖、阿拉伯糖和脱氧核糖8种单糖组成,但各种单糖含量的分布有较大的差异。该法简便,灵敏度高,重复性好,可用于水热法水解枸杞多糖水解液中单糖标记物结构的确认及测定,对规范植物多糖的质量控制具有重要意义。 展开更多
关键词 柱前标记 高效液相色谱-质谱法 单糖组成 多糖 枸杞
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机械活化煤气化细渣资源化利用及残碳燃烧反应动力学探究 被引量：6
8
作者 赵佳 李圣洁 +2 位作者 吉文欣 李寅明 朱建新 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期1052-1059,共8页
随着我国煤气化技术的快速发展,气化渣的产生和排放量逐年增加。煤气化细渣的大量堆存,给当地的环境保护造成了巨大的压力,已经成为限制煤化工产业基地可持续发展急需解决的重大问题。本文针对气化细渣中残碳反应活性低和转化难度大的问... 随着我国煤气化技术的快速发展,气化渣的产生和排放量逐年增加。煤气化细渣的大量堆存,给当地的环境保护造成了巨大的压力,已经成为限制煤化工产业基地可持续发展急需解决的重大问题。本文针对气化细渣中残碳反应活性低和转化难度大的问题,研究了机械活化法对气化渣残碳反应动力学的影响。采用Coats-Redfern法分析了机械活化对残碳反应活化能的作用规律。结果表明,机械活化8 h,残碳燃烧反应活性显著提高,650℃下的活化能由63.2 kJ·mol^(−1)降到28.4 kJ·mol^(−1)。不添加其他化学试剂,1000℃烧制高强度轻质陶粒,其堆积密度为0.867 g·cm^(−3),筒压强度为7.67 MPa。相关研究可以为我国气化细渣的资源化利用提供一定的数据和技术基础。 展开更多
关键词 气化细渣 残碳 机械活化 活化能 陶粒
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基于显微组分化学键特征的宁夏庆华煤热解特性及动力学分析 被引量：8
9
作者 毛宁 王强 +5 位作者 杨妍 徐敦信 冯炜 张金鹏 白红存 郭庆杰 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期811-820,F0003,共11页
通过X射线光电子能谱和傅里叶红外光谱表征宁夏宁东庆华煤不同显微组分的官能团种类、表面结构元素价态分布及化学键赋存特征。采用热重-质谱联用考察庆华煤镜质组和惰质组在不同热解温度下的失重行为和关键气体组分变化。进一步基于Coa... 通过X射线光电子能谱和傅里叶红外光谱表征宁夏宁东庆华煤不同显微组分的官能团种类、表面结构元素价态分布及化学键赋存特征。采用热重-质谱联用考察庆华煤镜质组和惰质组在不同热解温度下的失重行为和关键气体组分变化。进一步基于Coats-Redfern模型从化学键断裂特征和反应动力学角度探讨煤镜质组和惰质组的热解行为差异。结果表明,庆华煤显微组分的热解失重峰与相应化学键断裂信息能够很好地吻合。不同显微组分的热重曲线变化趋同,但相同热解温度下镜质组的失重率始终高于惰质组。快速热解阶段镜质组较惰质组表现出更大的失重率和最大失重速率。其主要原因在于镜质组的脂肪族官能团相对含量更高,快速热解阶段会发生更多的Cal-Cal断裂。不同热解温度下庆华煤显微组分三个主要热解阶段的活化能和频率因子大小次序为:快速热解阶段>快速缩合阶段>缓慢热解阶段。在快速热解阶段,镜质组和惰质组的平均活化能均约为75 kJ/mol,但镜质组的频率因子更高。 展开更多
关键词 燃料 热解 动力学理论 煤样显微组分 化学键特征
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气流床撞击流水煤浆气化火焰光谱辐射特性实验研究 被引量：2
10
作者 宋旭东 郭庆华 +3 位作者 龚岩 苏暐光 白永辉 于广锁 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期465-471,共7页
火焰光谱检测技术应用于气化炉有效监控,能实时反映气化炉工况,保障气化炉稳定运行。采用实验室规模的气流床撞击水煤浆气化装置,利用光纤光谱仪通过对气化炉不同部位进行探测,研究了水煤浆气化火焰在距离撞击平面不同轴向位置L处的光... 火焰光谱检测技术应用于气化炉有效监控,能实时反映气化炉工况,保障气化炉稳定运行。采用实验室规模的气流床撞击水煤浆气化装置,利用光纤光谱仪通过对气化炉不同部位进行探测,研究了水煤浆气化火焰在距离撞击平面不同轴向位置L处的光谱辐射特性,并利用不同自由基强度及分布对气化炉内各反应区进行表征,为气化炉运行工况提供依据。结果表明:在300~800 nm范围内可检测到明显的OH(306.7和309.8 nm),H 2(382 nm),CH(314.5和387 nm),Na(589 nm),Ar(671 nm)和K(404,768和770 nm)特征峰,而各种粒子激发方式及分布方式不同,可用于实现火焰宏观特征的表征。从紫外至可见光区域。水煤浆气化火焰中存在强烈的背景辐射,主要包括颗粒在高温下产生的黑体辐射及CO 2受热激发产生的350~600 nm的连续旋转辐射,强烈的背景辐射对自由基强度辐射测定形成干扰,需通过计算扣除背景辐射。利用检测到的各自由基强度分布可对气化火焰进行表征,OH分布可表征火焰反应区域,而CH存在范围相对较窄,仅存在于-10 cm<L<10 cm反应剧烈区域。在0.9≤O/C≤1.1时,OH与CH峰值强度最大值出现在撞击平面附近,随O/C增加,CH峰值强度最大值分布范围向向上流股中偏移。不同平面处OH/CH强度比值随O/C的变化不同,OH/CH强度反映了自由基激发路径的变化,OH/CH强度在撞击平面处最低,化学激发占主导。化学激发主要发生区域在-10cm≤L≤10cm范围内。撞击平面附近Na强度较大,而随着|L|增大,Na强度有所减小,其中向上流股中Na强度高于向下流股中强度,而K在-20cm≤L≤20cm范围内强度变化比较无序。由于碱金属粒子激发方式为热激发,因此可利用其分布判断火焰高温区域。由于煤中Na和K粒子含量较少,且存在形式多样,利用Na和K表征O/C会出现较大误差。由于碱金属强度受到背景辐射影响较小,可用于表征火焰频率,并可反映气化效果。Na自发辐射强度随火焰撞击过程中可产生脉动而呈现峰谷分布。随着O/C增加Na峰谷频率越高,说明随着氧气气速逐渐增加,火焰脉动剧烈。且Na强度逐渐增加,说明剧烈的撞击有助于反应的进行。煤中挥发分在撞击区内析出,而挥发分中大部分的H反应并产生H2辐射,H2强度可表征煤中挥发分的反应程度。 展开更多
关键词 光谱辐射 气流床气化炉 化学激发 热激发 燃烧诊断
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芳烃长链烷基化催化工艺研究进展 被引量：6
11
作者 刘键 刘恒源 +2 位作者 谭斌 李平 徐建鸿 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1744-1755,共12页
芳烃长链烷基化是一类重要的有机合成反应,在化工生产中具有广泛的应用价值。传统催化工艺所采用的氢氟酸等催化剂具有高腐蚀、高污染的特点,难以满足化工行业环境友好的发展需求。本文指出固体酸、离子液体两大类催化剂是实现该工艺绿... 芳烃长链烷基化是一类重要的有机合成反应,在化工生产中具有广泛的应用价值。传统催化工艺所采用的氢氟酸等催化剂具有高腐蚀、高污染的特点,难以满足化工行业环境友好的发展需求。本文指出固体酸、离子液体两大类催化剂是实现该工艺绿色化转型的关键所在,并综述了固体酸、离子液体两大催化体系的研究成果、应用现状及主要技术问题。研究表明二者对于芳烃长链烷基化均具有较高的活性及选择性,以固体酸为催化剂的Detal工艺已然实现工业化生产。但目前两种催化剂均存在易失活的问题,且Detal工艺的运行成本较高,因而未来需开展有关研究提高催化剂的稳定性、降低工艺的能耗及物耗以缩减运行成本。 展开更多
关键词 芳烃长链烷基化 催化剂 固体酸 离子液体
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基于Aspen Plus的西部典型煤化学链气化模拟研究 被引量：3
12
作者 潘鑫 胡修德 +2 位作者 马晶晶 袁妮妮 郭庆杰 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2021年第1期233-238,共6页
面对全球变暖,发展低能、低碳、环保的新型煤炭综合利用技术迫在眉睫。化学链技术是一种新型的化学转化和能源利用新技术。利用Aspen Plus软件建立化学链气化过程,模拟研究中试规模下,西部典型煤和煤中水分含量对化学链气化过程的影响,... 面对全球变暖,发展低能、低碳、环保的新型煤炭综合利用技术迫在眉睫。化学链技术是一种新型的化学转化和能源利用新技术。利用Aspen Plus软件建立化学链气化过程,模拟研究中试规模下,西部典型煤和煤中水分含量对化学链气化过程的影响,结合煤中组分与气化过程,分析不同煤种产生不同合成气含量的原因;并提出了模拟煤中不同水分的方法,分析水分如何影响化学链气化过程,为中试放大提供理论指导。结果表明,宁夏羊场湾煤(NX)和陕西神木煤(SX)的合成气产率(以煤计)高于2.0 Nm3/kg,冷煤气效率高于0.9。云南昭通煤(YN)合成气产率低于1.0 Nm3/kg,冷煤气效率最低,合成气产率和冷煤气效率为:NX>SX>新疆伊犁煤(XJ)>内蒙鄂尔多斯煤(NM)>YN;因水分会增加水蒸汽带走热量,煤中水分含量越高越不利于气化。煤中含水量从22.38%降到0时,合成气产率增大,冷煤气效率增大了34.5%。气化反应器所需热量降低了8.89%。因此,为得到更多的合成气,尽量选择固定碳高、水分少及挥发分低的煤种作为原料;在煤进入气化炉前增设干燥装置,提高合成气产率和冷煤气效率。 展开更多
关键词 化学链 气化 Aspen Plus 西部典型煤
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二氧化碳高值利用合成苯氨基甲酸甲酯
13
作者 荀家瑶 宋清文 +4 位作者 张乾霞 韩丽华 张侃 张建利 刘平 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期415-427,共13页
苯氨基甲酸甲酯(MPC)是合成二苯甲烷二异氰酸酯(MDI)的关键原料。以二氧化碳(CO_(2))及其等价物或衍生物作为碳源合成MPC代表了绿色和可持续的精细化学品合成方法。基于该领域研究,概述了基于CO_(2)转化合成苯氨基甲酸甲酯的研究方法进... 苯氨基甲酸甲酯(MPC)是合成二苯甲烷二异氰酸酯(MDI)的关键原料。以二氧化碳(CO_(2))及其等价物或衍生物作为碳源合成MPC代表了绿色和可持续的精细化学品合成方法。基于该领域研究,概述了基于CO_(2)转化合成苯氨基甲酸甲酯的研究方法进展。合成路线包括研究较多的CO_(2)等价物(尿素或苯基脲)醇解法,碳酸二甲酯(DMC)氨解法以及二苯基脲和DMC耦合反应法。另外,最理想的合成方法是近几年发展的苯胺、CO_(2)和甲醇三组分“一锅”反应法,以及使用脂肪胺类原料构建氨基甲酸烷基酯类化合物,其代表了最有前景的CO_(2)利用途径之一。详细探讨了反应机理和催化剂选择等问题。研究进展将为进一步提升绿色催化和可持续化学过程效率提供重要理论支持。 展开更多
关键词 二氧化碳 CO_(2)等价物 苯氨基甲酸甲酯 催化 合成方法
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加压流化床反应器中煤焦化学链气化实验与数值模拟研究 被引量：5
14
作者 郭欣桐 常国璋 +2 位作者 谭晓莉 胡修德 郭庆杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1294-1305,共12页
采用CPFD模拟和实验相结合的方法,研究了0.1~0.5 MPa压力条件下,鄂尔多斯烟煤焦和Fe 2O 3/Al 2O 3载氧体(OC)的流动特性及气化反应行为。结果表明,颗粒体积分数是影响加压下煤气化速率和合成气品质的关键因素,当颗粒体积分数在1.0%~2.8... 采用CPFD模拟和实验相结合的方法,研究了0.1~0.5 MPa压力条件下,鄂尔多斯烟煤焦和Fe 2O 3/Al 2O 3载氧体(OC)的流动特性及气化反应行为。结果表明,颗粒体积分数是影响加压下煤气化速率和合成气品质的关键因素,当颗粒体积分数在1.0%~2.8%区间、操作压力从0.1 MPa加压至0.3 MPa时,煤焦气化速率增长2.7倍,合成气摩尔分数由72%增长至78%。操作压力及颗粒流态的改变对水煤气变换反应速率无显著影响,通过煤焦气化反应和载氧体还原反应的耦合可实现合成气组分比例的调控。XRD表征显示Fe基载氧体各还原态组分分布与模拟结果一致。操作压力升至0.3 MPa,载氧体还原反应速率的增幅减小,释氧量增大50.18%;继续升压至0.5 MPa,显著促进了载氧体还原反应速率的增加,但释氧量仅增加3.92%。 展开更多
关键词 化学链 煤焦气化 压力 数值模拟 铁基载氧体
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K_(2)CO_(3)催化煤炭不完全气化联产高强度颗粒炭及富氢合成气研究
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作者 刘朋 王焦飞 +4 位作者 姚敏 宋旭东 吕鹏 白永辉 于广锁 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第S02期728-739,共12页
煤气化技术是煤炭清洁高效利用的重要技术。然而,煤气化过程气化碳转化率无法达到100%并产生大量废渣,而细渣中高含量且孔隙发达的残炭提取困难,使得大量堆积的细渣很难资源化利用。从细渣产生的源头出发,采用低灰煤圆柱状成型煤颗粒在K... 煤气化技术是煤炭清洁高效利用的重要技术。然而,煤气化过程气化碳转化率无法达到100%并产生大量废渣,而细渣中高含量且孔隙发达的残炭提取困难,使得大量堆积的细渣很难资源化利用。从细渣产生的源头出发,采用低灰煤圆柱状成型煤颗粒在K_(2)CO_(3)催化下进行不完全气化(在碳转化率达到70%~80%时终止气化)联产高性能活性炭及富氢合成气,并研究气化气体产物组分和所制备K掺杂活性炭AC-Kx的CO_(2)吸附性能及K对CO_(2)吸附性能的影响。结果表明:在纯水蒸气气氛下,外部热源供热气化终温950℃条件下,Kx催化不完全气化气体产物中H_(2)/CO体积分数比值在2.20~6.29,氢碳比f在1.37~2.32。与未掺杂钾的样品相比,K_(2)CO_(3)催化气体产物的氢碳比显著提高;气化后期产生的气体中CO和CO_(2)体积分数偏高,说明不完全气化及时终止气化反应可提升合成气的氢碳比,同时降低煤气化工艺的碳排放;当K_(2)CO_(3)掺配量为原料煤的5%时,所制备活性炭AC-K5的BET比表面积达到1051 m^(2)/g,亚甲基蓝吸附值达到215 mg/g,耐磨强度95.8%。在200℃中温条件下,AC-K5的CO_(2)吸附量较未掺杂活性炭提升1.63倍。通过K催化煤颗粒不完全气化在生产富氢合成气的同时可联产用于CO_(2)捕集的高强度颗粒炭,提升了煤催化气化的经济性。 展开更多
关键词 煤气化 K_(2)CO_(3) 活化 合成气 圆柱状活性炭
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MTP工艺失活催化剂在聚乳酸改性中再利用
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作者 师盟盟 罗发亮 孙晓雷 《合成树脂及塑料》 CAS 北大核心 2019年第1期29-33,42,共6页
利用煤化工甲醇制丙烯(MTP)工艺失活催化剂(MTP-DC)对左旋聚乳酸(PLLA)填充改性,研究了其对PLLA结晶及力学性能的影响。结果表明:w(MTP-DC)为1.0%时,PLLA/MTP-DC复合材料的结晶温度达112.4℃;w(MTP-DC)为0.8%时,PLLA/MTP-DC复合材料的... 利用煤化工甲醇制丙烯(MTP)工艺失活催化剂(MTP-DC)对左旋聚乳酸(PLLA)填充改性,研究了其对PLLA结晶及力学性能的影响。结果表明:w(MTP-DC)为1.0%时,PLLA/MTP-DC复合材料的结晶温度达112.4℃;w(MTP-DC)为0.8%时,PLLA/MTP-DC复合材料的弯曲模量达6 682.62 MPa,较纯PLLA(5 621.67 MPa)提高1.26倍;MTP-DC的添加不会改变PLLA的晶型;一定量的MTP-DC有利于PLLA结晶,使PLLA晶体细化,成核密度增加。利用MTP-DC起到了资源节约,废物利用的目的,同时还提升了PLLA的结晶能力与一定的力学性能。 展开更多
关键词 废物利用 聚乳酸 结晶 韧性
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甘草地上部化感物质的提取、分离及鉴定
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作者 高雪 于丽丽 +2 位作者 万依 李鹏 梁新华 《宁夏农林科技》 2019年第12期77-80,共4页
以宁夏盐池县人工种植的3年生乌拉尔甘草叶为材料,采用不同极性有机溶剂超声浸提、气相色谱-质谱联用技术(GC-MS)检测,初步分离和鉴定其中可能存在的化感物质。结果表明:甘草叶中存在10种可能的化感物质。
关键词 甘草叶 化感物质 固相微萃取 气相色谱-质谱联用技术
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褐煤与水微观相互作用的分子机制:多尺度分子模拟 被引量：1
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作者 吴玉花 李荣花 +6 位作者 张茜 高红凤 朱美霖 刘彩珠 吴建波 张慧 白红存 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期48-60,共13页
煤与水的表面相互作用是洁净煤技术领域的重要科学问题之一。然而,褐煤与水的相互作用是一个复杂的物理化学过程,其微观机制在原子尺度和电子结构方面仍不明确。尤其缺乏褐煤中不同官能团与水之间相互作用能量、稳定性结构特征、相互作... 煤与水的表面相互作用是洁净煤技术领域的重要科学问题之一。然而,褐煤与水的相互作用是一个复杂的物理化学过程,其微观机制在原子尺度和电子结构方面仍不明确。尤其缺乏褐煤中不同官能团与水之间相互作用能量、稳定性结构特征、相互作用本质的系统考察。基于多尺度分子模拟研究了褐煤与水微观相互作用的分子机制。基于量子化学计算重点考察典型褐煤模型结构中不同官能团与单分子水的相互作用,获得水分子在褐煤不同位点吸附的局域极小构象,以及稳定吸附构象的几何结构特征。基于独立梯度模型的直观绘景阐释了褐煤与水分子之间的相互作用形式主要为范德华作用和氢键。借助能量分解分析方法定量描述并确定了静电作用是稳定煤-水相互作用的最主要因素。此外,还基于分子动力学模拟揭示了不同数量褐煤分子与大量水分子相互作用的组装行为和演化特征,阐明了褐煤分子结构在大量水中的团聚现象。分子动力学模拟结果同样印证了褐煤和水分子主要以静电作用结合。 展开更多
关键词 煤结构 表面相互作用 非共价相互作用 分子模拟 密度泛函理论
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气流床气化过程多结构单颗粒煤焦燃烧-气化反应特性数值模拟研究 被引量：3
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作者 赵文静 郭庆华 +3 位作者 龚岩 宋旭东 王辅臣 于广锁 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期24-33,共10页
煤气化技术是现代煤化工的核心技术,气流床气化炉内的高温颗粒是气化反应过程的重要载体,其反应特性与其粒径、孔隙率及在气化炉内所处的反应环境密切相关。目前针对炉内颗粒开展的实验研究均需借助可视化装置,受到了气化炉内复杂的环... 煤气化技术是现代煤化工的核心技术,气流床气化炉内的高温颗粒是气化反应过程的重要载体,其反应特性与其粒径、孔隙率及在气化炉内所处的反应环境密切相关。目前针对炉内颗粒开展的实验研究均需借助可视化装置,受到了气化炉内复杂的环境、高温内窥镜光路尺寸、内窥镜前端镜片抗颗粒污染能力及成像系统有效分辨率等诸多条件的限制。采用CFD数值模拟的方法,能够在更微小层面和颗粒内部对颗粒燃烧-气化反应过程进行研究,直观观测其行为特性。将颗粒设置为实心结构、凹孔结构和突起结构,比较了三种结构颗粒在不同环境温度和气固两相相对速度条件下的燃烧-气化反应特性。模型验证表明该模型能有效描述单颗粒煤焦反应特性。结果表明:不同结构颗粒模型有相似的火焰形态和温度分布特征,环境温度升高和气固两相相对速度增加均会使颗粒整体反应程度增加,气固两相相对速度对颗粒火焰形态和颗粒内部温度梯度的影响更大;随着气固两相相对速度的增加,结构对颗粒反应特性的影响更加明显;增大接触面积并不总是有利于颗粒整体反应的进行。 展开更多
关键词 颗粒结构 单颗粒模型 煤焦燃烧-气化 颗粒反应特性 数值模拟
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Fe/g-C_(3)N_(4)表面改性及其对CO加氢产物分布的影响 被引量：1
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作者 孙禹 高新华 +3 位作者 马清祥 范素兵 赵天生 张建利 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期19-28,共10页
采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C_(3)N_(4)),经H_(2)O_(2)、NH_(3)·H_(2)O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C_(3)N_(4),对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO_(2)-TPD、CO-TPD、H_(2)-TPR、接触角测试... 采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C_(3)N_(4)),经H_(2)O_(2)、NH_(3)·H_(2)O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C_(3)N_(4),对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO_(2)-TPD、CO-TPD、H_(2)-TPR、接触角测试和N_(2)物理吸附-脱附等系列表征,探究了表面预处理对Fe/g-C3N4催化剂织构性质以及CO加氢产物分布的影响。结果表明,不同改性方法对催化剂的织构性质和CO加氢性能影响显著。尿素热缩合法制备的g-C_(3)N_(4)具有典型蜂窝状结构,Fe与g-C_(3)N_(4)相互作用较强,且高度分散;改性前后样品均呈亲水性,且H_(2)O_(2)、 NH_(3)·H_(2)O处理后亲水性增强,H_(2)O_(2)处理增强了表面羟基,NH_(3)·H_(2)O处理增加了表面氨基,促进了CO吸附,促使Fe(NCN)物相生成;预处理后的催化剂表面碱性增强。在CO加氢反应中,两步改性后的Fe/AM-g-C3N4催化剂,CO_(2)选择性降至11.61%;Fe/AM-g-C_(3)N_(4)表面碱性增强,抑制了烯烃二次加氢,烯烃选择性较高,C_(2)^(=)-C_(4)^(=)达32.37%,O/P值3.23。 展开更多
关键词 CO加氢 表面改性 Fe/g-C_(3)N_(4)催化剂 产物分布
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