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K_(2)CO_(3)修饰铜铁复合载氧体的生物质/煤气化反应特性
1
作者 孙焕红 李霞 +1 位作者 安梅 马清祥 《煤炭加工与综合利用》 2025年第2期62-69,共8页
生物质/煤化学链气化研究对于资源的开发利用具有重要意义。本研究采用机械混合-浸渍法制备K_(2)CO_(3)修饰铜铁复合载氧体,利用热重-质谱联用技术,结合脉冲热分析法,考察其加入前后生物质/煤的水蒸气气化反应性能。样品装填量30 mg,气... 生物质/煤化学链气化研究对于资源的开发利用具有重要意义。本研究采用机械混合-浸渍法制备K_(2)CO_(3)修饰铜铁复合载氧体,利用热重-质谱联用技术,结合脉冲热分析法,考察其加入前后生物质/煤的水蒸气气化反应性能。样品装填量30 mg,气化剂(水蒸气)流量3.0 g/h,950℃条件下气化20 min,结果表明,样品YMYC(玉米芯/羊肠湾煤)气化性能较好,合成气含量及n(H_(2))/n(CO)分别为81.21%、13.14,在K_(2)CO_(3)修饰铜铁复合载氧体的作用下,体系合成气含量降低了7.60%,n(H_(2))/n(CO)提高至19.24。从制备高浓度合成气目的出发,K_(2)CO_(3)修饰铜铁复合载氧体是一种适宜的生物质/煤化学链气化载氧体。利用(FWO)Flynm-Wall-Ozawa等转化率法获得反应的活化能E,以及活化能E与生物质/煤转化率α之间的变化关系,结果表明,随着气化温度上升(至650℃左右),转化率增大(大于0.4),气化活化能先增大后减小,说明这一阶段的反应为限速控制转变过程。 展开更多
关键词 化学链气化 载氧体 生物质/煤 等转化率
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凹凸棒石黏土的改性及对甲基橙和亚甲基蓝的吸附性能研究
2
作者 郝凤霞 高霞飞 《能源与环保》 2025年第2期70-74,共5页
以凹凸棒石黏土为原料,采用盐酸和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)进行改性,利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)和物理吸附仪(BET)对改性凹凸棒石的结构进行系统表征,并用于染料废水中亚甲基蓝和甲基橙的吸附。研究表... 以凹凸棒石黏土为原料,采用盐酸和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)进行改性,利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)和物理吸附仪(BET)对改性凹凸棒石的结构进行系统表征,并用于染料废水中亚甲基蓝和甲基橙的吸附。研究表明,2种改性凹凸棒石对染料的吸附过程均符合Langmuir吸附模型,酸改性凹凸棒石后比表面积显著增大,对亚甲基蓝的最大吸附量为53.76 mg/g;CTAB改性凹凸棒对甲基橙的最大吸附量为55.86 mg/g,且2种吸附过程都符合准二级动力学模型。 展开更多
关键词 改性凹凸棒石 亚甲基蓝 甲基橙 吸附
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温和条件下柱前标记-高效液相色谱-质谱法测定枸杞多糖中单糖组成 被引量：17
3
作者 赵孟欣 王泽岚 +3 位作者 孟哲 李吉光 李和平 刘万毅 《色谱》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1162-1172,共11页
基于高效液相色谱-质谱联用分析技术(HPLC-MS),在温和的NH 3\5H 2O条件下,采用1-苯基-3-甲基-5-吡唑啉酮(PMP)衍生化试剂成功地标记了果糖及多种醛单糖,同时提出了PMP标记果糖的衍生化机理。采用Kromasil-C18色谱柱(100 mm×4.6 mm,... 基于高效液相色谱-质谱联用分析技术(HPLC-MS),在温和的NH 3\5H 2O条件下,采用1-苯基-3-甲基-5-吡唑啉酮(PMP)衍生化试剂成功地标记了果糖及多种醛单糖,同时提出了PMP标记果糖的衍生化机理。采用Kromasil-C18色谱柱(100 mm×4.6 mm,3.5μm)分离,梯度洗脱,选择离子模式检测,建立了8种常见单糖标记物的结构确认及含量测定的分析方法。该方法在一定质量浓度范围内具有良好的线性(相关系数>0.994 7),检出限为0.003~0.05 mg/L,定量限为0.01~0.15 mg/L。平均回收率为65.1%~116.2%,相对标准偏差≤10.2%(n=5)。自制4个产地枸杞多糖,对其单糖组成的分析结果表明,它们均由甘露糖、果糖、鼠李糖、半乳糖、葡萄糖、木糖、阿拉伯糖和脱氧核糖8种单糖组成,但各种单糖含量的分布有较大的差异。该法简便,灵敏度高,重复性好,可用于水热法水解枸杞多糖水解液中单糖标记物结构的确认及测定,对规范植物多糖的质量控制具有重要意义。 展开更多
关键词 柱前标记 高效液相色谱-质谱法 单糖组成 多糖 枸杞
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基于Aspen Plus的西部典型煤化学链气化模拟研究 被引量：3
4
作者 潘鑫 胡修德 +2 位作者 马晶晶 袁妮妮 郭庆杰 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2021年第1期233-238,共6页
面对全球变暖,发展低能、低碳、环保的新型煤炭综合利用技术迫在眉睫。化学链技术是一种新型的化学转化和能源利用新技术。利用Aspen Plus软件建立化学链气化过程,模拟研究中试规模下,西部典型煤和煤中水分含量对化学链气化过程的影响,... 面对全球变暖,发展低能、低碳、环保的新型煤炭综合利用技术迫在眉睫。化学链技术是一种新型的化学转化和能源利用新技术。利用Aspen Plus软件建立化学链气化过程,模拟研究中试规模下,西部典型煤和煤中水分含量对化学链气化过程的影响,结合煤中组分与气化过程,分析不同煤种产生不同合成气含量的原因;并提出了模拟煤中不同水分的方法,分析水分如何影响化学链气化过程,为中试放大提供理论指导。结果表明,宁夏羊场湾煤(NX)和陕西神木煤(SX)的合成气产率(以煤计)高于2.0 Nm3/kg,冷煤气效率高于0.9。云南昭通煤(YN)合成气产率低于1.0 Nm3/kg,冷煤气效率最低,合成气产率和冷煤气效率为:NX>SX>新疆伊犁煤(XJ)>内蒙鄂尔多斯煤(NM)>YN;因水分会增加水蒸汽带走热量,煤中水分含量越高越不利于气化。煤中含水量从22.38%降到0时,合成气产率增大,冷煤气效率增大了34.5%。气化反应器所需热量降低了8.89%。因此,为得到更多的合成气,尽量选择固定碳高、水分少及挥发分低的煤种作为原料;在煤进入气化炉前增设干燥装置,提高合成气产率和冷煤气效率。 展开更多
关键词 化学链 气化 Aspen Plus 西部典型煤
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加压流化床反应器中煤焦化学链气化实验与数值模拟研究 被引量：5
5
作者 郭欣桐 常国璋 +2 位作者 谭晓莉 胡修德 郭庆杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1294-1305,共12页
采用CPFD模拟和实验相结合的方法,研究了0.1~0.5 MPa压力条件下,鄂尔多斯烟煤焦和Fe 2O 3/Al 2O 3载氧体(OC)的流动特性及气化反应行为。结果表明,颗粒体积分数是影响加压下煤气化速率和合成气品质的关键因素,当颗粒体积分数在1.0%~2.8... 采用CPFD模拟和实验相结合的方法,研究了0.1~0.5 MPa压力条件下,鄂尔多斯烟煤焦和Fe 2O 3/Al 2O 3载氧体(OC)的流动特性及气化反应行为。结果表明,颗粒体积分数是影响加压下煤气化速率和合成气品质的关键因素,当颗粒体积分数在1.0%~2.8%区间、操作压力从0.1 MPa加压至0.3 MPa时,煤焦气化速率增长2.7倍,合成气摩尔分数由72%增长至78%。操作压力及颗粒流态的改变对水煤气变换反应速率无显著影响,通过煤焦气化反应和载氧体还原反应的耦合可实现合成气组分比例的调控。XRD表征显示Fe基载氧体各还原态组分分布与模拟结果一致。操作压力升至0.3 MPa,载氧体还原反应速率的增幅减小,释氧量增大50.18%;继续升压至0.5 MPa,显著促进了载氧体还原反应速率的增加,但释氧量仅增加3.92%。 展开更多
关键词 化学链 煤焦气化 压力 数值模拟 铁基载氧体
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K_(2)CO_(3)催化煤炭不完全气化联产高强度颗粒炭及富氢合成气研究
6
作者 刘朋 王焦飞 +4 位作者 姚敏 宋旭东 吕鹏 白永辉 于广锁 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第S02期728-739,共12页
煤气化技术是煤炭清洁高效利用的重要技术。然而,煤气化过程气化碳转化率无法达到100%并产生大量废渣,而细渣中高含量且孔隙发达的残炭提取困难,使得大量堆积的细渣很难资源化利用。从细渣产生的源头出发,采用低灰煤圆柱状成型煤颗粒在K... 煤气化技术是煤炭清洁高效利用的重要技术。然而,煤气化过程气化碳转化率无法达到100%并产生大量废渣,而细渣中高含量且孔隙发达的残炭提取困难,使得大量堆积的细渣很难资源化利用。从细渣产生的源头出发,采用低灰煤圆柱状成型煤颗粒在K_(2)CO_(3)催化下进行不完全气化(在碳转化率达到70%~80%时终止气化)联产高性能活性炭及富氢合成气,并研究气化气体产物组分和所制备K掺杂活性炭AC-Kx的CO_(2)吸附性能及K对CO_(2)吸附性能的影响。结果表明:在纯水蒸气气氛下,外部热源供热气化终温950℃条件下,Kx催化不完全气化气体产物中H_(2)/CO体积分数比值在2.20~6.29,氢碳比f在1.37~2.32。与未掺杂钾的样品相比,K_(2)CO_(3)催化气体产物的氢碳比显著提高;气化后期产生的气体中CO和CO_(2)体积分数偏高,说明不完全气化及时终止气化反应可提升合成气的氢碳比,同时降低煤气化工艺的碳排放;当K_(2)CO_(3)掺配量为原料煤的5%时,所制备活性炭AC-K5的BET比表面积达到1051 m^(2)/g,亚甲基蓝吸附值达到215 mg/g,耐磨强度95.8%。在200℃中温条件下,AC-K5的CO_(2)吸附量较未掺杂活性炭提升1.63倍。通过K催化煤颗粒不完全气化在生产富氢合成气的同时可联产用于CO_(2)捕集的高强度颗粒炭,提升了煤催化气化的经济性。 展开更多
关键词 煤气化 K_(2)CO_(3) 活化 合成气 圆柱状活性炭
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褐煤与水微观相互作用的分子机制:多尺度分子模拟
7
作者 吴玉花 李荣花 +6 位作者 张茜 高红凤 朱美霖 刘彩珠 吴建波 张慧 白红存 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期48-60,共13页
煤与水的表面相互作用是洁净煤技术领域的重要科学问题之一。然而,褐煤与水的相互作用是一个复杂的物理化学过程,其微观机制在原子尺度和电子结构方面仍不明确。尤其缺乏褐煤中不同官能团与水之间相互作用能量、稳定性结构特征、相互作... 煤与水的表面相互作用是洁净煤技术领域的重要科学问题之一。然而,褐煤与水的相互作用是一个复杂的物理化学过程,其微观机制在原子尺度和电子结构方面仍不明确。尤其缺乏褐煤中不同官能团与水之间相互作用能量、稳定性结构特征、相互作用本质的系统考察。基于多尺度分子模拟研究了褐煤与水微观相互作用的分子机制。基于量子化学计算重点考察典型褐煤模型结构中不同官能团与单分子水的相互作用,获得水分子在褐煤不同位点吸附的局域极小构象,以及稳定吸附构象的几何结构特征。基于独立梯度模型的直观绘景阐释了褐煤与水分子之间的相互作用形式主要为范德华作用和氢键。借助能量分解分析方法定量描述并确定了静电作用是稳定煤-水相互作用的最主要因素。此外,还基于分子动力学模拟揭示了不同数量褐煤分子与大量水分子相互作用的组装行为和演化特征,阐明了褐煤分子结构在大量水中的团聚现象。分子动力学模拟结果同样印证了褐煤和水分子主要以静电作用结合。 展开更多
关键词 煤结构 表面相互作用 非共价相互作用 分子模拟 密度泛函理论
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玉米秸秆水热炭化预处理制备水煤浆及其成浆特性 被引量：1
8
作者 张亦雯 丁路 +2 位作者 杨明明 程晨 于广锁 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期112-122,共11页
针对我国玉米秸秆产量高、利用率低的现状,探究玉米秸秆水热炭化(Hydrothermal Carbonization,HTC)预处理特性,并分析其水热炭(Hydrothermal Carbon,HC)与煤混合成浆机制。水热炭化操作温度为180、200、220、240℃,终温停留时间为60 mi... 针对我国玉米秸秆产量高、利用率低的现状,探究玉米秸秆水热炭化(Hydrothermal Carbonization,HTC)预处理特性,并分析其水热炭(Hydrothermal Carbon,HC)与煤混合成浆机制。水热炭化操作温度为180、200、220、240℃,终温停留时间为60 min。结果表明:水热炭化过程以脱水和脱羰基为主,水热炭收率和能量产率随温度升高而降低,其表面形成微球颗粒,孔隙增大。选择温度为220℃水热炭(HTC-220)与神华煤混合制浆,探究第二液体煤油的修饰方式和用量(0.5%~1%)以及空气相对湿度(40%、50%、60%)对生物质水煤浆成浆性能的影响。结果表明:第二液体煤油修饰水热炭成浆的表观黏度最低,流动性最好。煤油用量为0.8%时,浆体表观黏度最低,为979.5 mPa·s,达到最佳流动状态。生物质水煤浆的表观黏度随着空气相对湿度增加而下降,这是由于空气中水分子在水热炭颗粒表面形成封孔效应,浆体自由水含量增加,成浆性能提高。 展开更多
关键词 玉米秸秆 水热炭化 水煤浆 成浆特性 表面修饰
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气流床气化细渣与煤的共燃特性和交互作用
9
作者 海雪琴 孔垂中 +6 位作者 门小勇 白永辉 吕鹏 宋旭东 苏暐光 王焦飞 于广锁 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期165-176,共12页
气流床气化细渣(FS)含碳量较高,将其与煤掺烧有望实现FS的资源化利用。文章选用三种不同煤阶的煤与FS为原料,利用热重分析仪研究了两种原料的共燃特性、交互作用和动力学。结果表明:添加三种不同煤阶的煤均能改善FS的综合燃烧性能,当煤... 气流床气化细渣(FS)含碳量较高,将其与煤掺烧有望实现FS的资源化利用。文章选用三种不同煤阶的煤与FS为原料,利用热重分析仪研究了两种原料的共燃特性、交互作用和动力学。结果表明:添加三种不同煤阶的煤均能改善FS的综合燃烧性能,当煤的添加比例为80%时,无烟煤对FS的引燃作用和燃尽性能改善较弱,烟煤和褐煤可将FS的着火点分别降低137℃和180℃,燃尽温度降低118℃和132℃,稳燃性指数较FS单独燃烧分别提高了38%、78%、81%;无烟煤因其挥发分含量低和FS之间几乎没有交互作用,该反应过程所需活化能高达148 kJ/mol,随着烟煤和褐煤添加量的增加,共燃体系的失重峰逐步由双峰转变为单峰,煤中大量挥发分的释放使煤与FS共燃过程趋于同步化,褐煤与FS交互作用更加明显,烟煤和褐煤与FS共燃体系所需活化能最高分别仅需71 kJ/mol和57 kJ/mol;基于原位高温热台显微镜和图像处理技术解耦了900℃下共燃体系中煤中挥发分对FS碳转化率的贡献率,其中,无烟煤体系中的FS颗粒面积收缩率最低,仅为65%,而烟煤和褐煤因其较高的挥发分,使得体系中的FS颗粒面积收缩率较高,分别达78%和87%。本研究为煤与气流床气化细渣共燃技术的开发提供了理论指导。 展开更多
关键词 气流床气化细渣 煤 共燃特性 交互作用 原位研究
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封装型Ni基催化剂制备及其原位提质煤热解焦油的性能
10
作者 贾鹏 王明义 +2 位作者 王玉高 王俊文 王焦飞 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期179-186,共8页
为实现煤热解焦油原位轻质化,分别用原位封装法和浸渍法制备Ni基催化剂,并考察这两种催化剂对热解焦油原位催化提质的影响。与不加催化剂相比,Ni含量2%Ni/HZSM-5可使焦油中轻质组分产率由5.8%提至6.9%,而相同Ni含量的Ni@HZSM-5可使轻质... 为实现煤热解焦油原位轻质化,分别用原位封装法和浸渍法制备Ni基催化剂,并考察这两种催化剂对热解焦油原位催化提质的影响。与不加催化剂相比,Ni含量2%Ni/HZSM-5可使焦油中轻质组分产率由5.8%提至6.9%,而相同Ni含量的Ni@HZSM-5可使轻质焦油产率提至7.6%。进一步分析Ni/HZSM-5和Ni@HZSM-5催化剂对焦油各馏分产率的影响,结果表明,2种催化剂均使焦油中重质组分明显降低,沥青质产率分别由5.4%降至1.3%和2.0%,但相较Ni/HZSM-5,Ni@HZSM-5使焦油中轻油和酚油产率分别上升38.5%和25.5%,萘油产率也有所上升,说明封装法制备的Ni基催化剂可使焦油中轻质组分最大程度保留。因为在Ni/HZSM-5中焦油裂解和热解气中富氢组分活化均发生在Ni表面,在促进富氢气体活化的同时也造成焦油过度裂解。而Ni@HZSM-5中Ni主要分布于分子筛孔道内,其良好择形催化性可使富氢气体分子进入HZSM-5分子筛内部与Ni接触产生·H和·CH x等富氢自由基,而焦油中大分子无法进入HZSM-5孔道,其裂解仅发生在分子筛外表面酸性位点上,避免了金属Ni参与焦油裂解,从而定向调控焦油裂解碎片和富氢自由基数量,达到体系内氢碳平衡,有效避免焦油碎片过度裂解,提高轻质焦油产率。 展开更多
关键词 煤热解 焦油催化提质 封装型催化剂 HZSM-5分子筛
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CO/CO2催化加氢双功能催化剂新进展 被引量：8
11
作者 高新华 王康洲 +3 位作者 张建利 马清祥 范素兵 赵天生 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1228-1238,共11页
CO/CO 2催化加氢制高附加值化学品是降低石油资源依赖、实现碳减排的有效途径。近年来国内外科学家致力于开发新型双功能催化剂,将传统F-T合成催化剂或甲醇合成催化剂分别与H-ZSM-5、SAPO-34等酸性分子筛耦合,实现了CO/CO 2催化加氢一... CO/CO 2催化加氢制高附加值化学品是降低石油资源依赖、实现碳减排的有效途径。近年来国内外科学家致力于开发新型双功能催化剂,将传统F-T合成催化剂或甲醇合成催化剂分别与H-ZSM-5、SAPO-34等酸性分子筛耦合,实现了CO/CO 2催化加氢一步制低碳烯烃、汽油、芳烃等化学品。围绕耦合不同反应,设计高效双功能催化剂,调控产物分布是碳一资源化学利用的关键。综述了“氧化物-分子筛”双功能催化剂发展近况,不同活性组分组合方式、空间距离对CO/CO 2选择转化制高附加值化学品反应性能的影响,展望了双功能催化剂发展方向。 展开更多
关键词 双功能催化剂 催化加氢 一氧化碳(CO) 二氧化碳(CO 2) 耦合反应
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高含碳煤气化细渣浮选行为研究 被引量：8
12
作者 于伟 王学斌 +4 位作者 刘莉君 白永辉 史兆臣 王丽娜 屈进州 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第S01期265-275,共11页
气化细渣是煤气化过程中产生的一种含碳量较高的固体废弃物,目前主要通过填埋方式处理,不仅占用大量土地,污染土壤和水体,同时造成能源浪费,气化细渣中的残碳与灰组分分离是实现其高值化、减量化、无害化利用的关键。以榆林地区高含碳... 气化细渣是煤气化过程中产生的一种含碳量较高的固体废弃物,目前主要通过填埋方式处理,不仅占用大量土地,污染土壤和水体,同时造成能源浪费,气化细渣中的残碳与灰组分分离是实现其高值化、减量化、无害化利用的关键。以榆林地区高含碳煤气化细渣为研究对象,在分析样品基本特性基础上,采用浮选方法进行碳灰分离试验研究,当柴油用量12 kg/t、仲辛醇用量12 kg/t时,精矿产品灰分为35.74%,尾矿产品灰分为57.07%,可燃体回收率43.28%,药剂耗量大,分选指标较差。XPS分析表明浮选入料中氧元素含量较高,疏水基团含量低,亲水基团含量高;诱导时间随粒度级的减小而不断缩短,浮选过程中,粗颗粒物料不易与气泡黏附,且紊流条件下黏附后颗粒又易脱附而成为尾矿产品,细颗粒物料易与气泡黏附,且黏附过程中易“抱团”而夹杂大量细小灰颗粒,导致煤气化细渣碳灰组分浮选分离效果较差。低场核磁共振分析表明极性药剂与非极性药剂均可被吸附到煤气化细渣孔隙中,微孔、过渡孔、中孔、大孔中均存在油酸钠和正十六烷,导致浮选药剂消耗量大。 展开更多
关键词 煤气化细渣 浮选 接触角 诱导时间 低场核磁共振
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多喷嘴对置式气流床气化炉内热态行为的研究进展 被引量：18
13
作者 郭庆华 卫俊涛 +2 位作者 龚岩 祝慧雯 于广锁 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期403-413,共11页
气流床气化具有原料适应性广、碳转化率高、单炉处理量大、环境污染小等显著优势,已成为当今煤气化技术的主流发展方向。气流床气化过程涉及高温、高压下多相流动与复杂化学反应的相互作用,炉内反应机理尤为复杂。开展多喷嘴对置式气流... 气流床气化具有原料适应性广、碳转化率高、单炉处理量大、环境污染小等显著优势,已成为当今煤气化技术的主流发展方向。气流床气化过程涉及高温、高压下多相流动与复杂化学反应的相互作用,炉内反应机理尤为复杂。开展多喷嘴对置式气流床气化炉内热态行为研究能为揭示气流床气化炉内反应机理、丰富和发展气流床煤气化理论体系以及为工业气化装置优化设计和长周期高效稳定运行提供重要依据。本文综述了气流床气化炉内温度场及撞击火焰结构、高温颗粒群动态特性(原位雾化、颗粒流动及演化行为)、火焰光谱辐射特性、煤灰熔融机理和流动特性、气化过程固体结构演变及其对气化反应机理的影响等多喷嘴对置式气流床气化热态行为关键科学问题的国内外研究进展。研究人员提出并验证了单视角重建气流床气化三维火焰结构及三维温度场的数学方法,揭示了气流床气化炉内热态颗粒形态、空间行为及壁面沉积过程统计学规律,基于火焰自由基分布特征揭示了撞击气化过程强化反应机理,获得了煤灰中不同矿物组分对煤灰熔融机理及流动特性的定性影响规律,系统考察了气化过程固体理化结构演变规律及其对气化反应的作用机制。展望了今后多喷嘴对置式气流床气化热态行为的研究方向。 展开更多
关键词 气流床气化 多喷嘴对置式 高温颗粒群动态特性 火焰光谱辐射 灰熔融和流动 固体结构演变
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H-ZSM-5/ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)固体酸复合催化剂的表征及烷基化反应性能 被引量：4
14
作者 田鑫 李欣 +2 位作者 王薇 吕鹏 马保军 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第5期1042-1051,共10页
将H-ZSM-5分子筛与Zr基氧化物进行复合,经过硫酸处理后,合成H-ZSM-5/w ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)(w分别为40%、50%、60%)固体酸复合催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)及NH_(3)程... 将H-ZSM-5分子筛与Zr基氧化物进行复合,经过硫酸处理后,合成H-ZSM-5/w ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)(w分别为40%、50%、60%)固体酸复合催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)及NH_(3)程序升温吸附-脱附(NH_(3)-TPD)等分析手段对催化剂进行表征,并在固定床反应装置上考察了不同催化剂催化异丁烯-异丁烷烷基化反应性能。结果表明:经过硫酸处理后,催化剂中单斜晶相m-ZrO_(2)转化为对烷基化反应有利的四方晶相t-ZrO_(2);H-ZSM-5/50%ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)固体酸复合催化剂具有最高的总酸量和中强酸酸量,中强酸是催化异丁烯-异丁烷烷基化反应的控制因素;同时也证实了H-ZSM-5和ZrO_(2)2种组分在复合催化剂中具有协同作用。在压力为1.4 MPa、温度为80℃、原料进料体积流速为2.0 mL/h、载气体积流速为1200 mL/h、反应时间为120 min的条件下,H-ZSM-5/50%ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)复合催化剂作用下产物C_(8)选择性最高为83.0%,异丁烯最高转化率为94.1%,反应稳定后异丁烯转化率保持在55.2%,收率保持在45.8%,说明H-ZSM-5/50%ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)固体酸复合催化剂具有良好的催化反应性能。 展开更多
关键词 固体酸复合催化剂 分子筛 固定床 烷基化反应 协同作用
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CH_(4)-CO_(2)重整镍基催化剂抗积碳性能研究进展 被引量：3
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作者 马清祥 张静 +4 位作者 王毅婕 吕凌辉 范辉 曾春阳 赵天生 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第5期14-28,共15页
温室效应引起的全球变暖对人类生存环境造成了严重威胁。CH_(4)-CO_(2)重整反应(DRM)以两大温室气体为原料,在消耗利用CH_(4)和CO_(2)的同时,产生H_(2)/CO物质的量比接近1的合成气,是费托合成生产液体燃料或高值化学品的理想原料。镍基... 温室效应引起的全球变暖对人类生存环境造成了严重威胁。CH_(4)-CO_(2)重整反应(DRM)以两大温室气体为原料,在消耗利用CH_(4)和CO_(2)的同时,产生H_(2)/CO物质的量比接近1的合成气,是费托合成生产液体燃料或高值化学品的理想原料。镍基催化剂是DRM反应应用最广泛的催化剂,但在高温反应条件下易因烧结和积碳而失活,阻碍了其工业应用。针对镍基催化剂因积碳而失活的不足,综述了DRM反应热力学和反应机理,对催化剂积碳失活机理进行分析,论述了催化剂活性组分、载体、助剂以及制备方法等。CH_(4)-CO_(2)重整热力学分析表明高温低压有利于平衡向生成合成气方向移动。逆水煤气变换反应会消耗原料中CO_(2)产生CO,因此一般情况下CO_(2)转化率高于CH_(4)转化率,H_(2)/CO物质的量比小于1。反应温度557~700℃时,积碳主要来源于CO歧化反应和CH_(4)裂解反应。反应温度超过700℃,不利于CO歧化反应的发生,积碳主要来源于CH_(4)裂解反应。积碳依据活性不同可分为无定形碳和石墨碳,无定形碳在低于573 K即可被H_(2)或含氧物种消除。而石墨碳需要在较高温度才能被气化消除,是造成催化剂失活的主要原因。增加原料气中CO_(2)/CH_(4)物质的量比、在原料气中添加水蒸气或氧气可以在一定程度上减少积碳,但解决积碳问题的核心是催化剂的研究。双金属镍基催化剂在一定比例下形成合金,在活化CH_(4)及消碳过程起协同作用。载体介孔结构的限域效应使镍颗粒尽可能存在于催化剂孔道中,有利于减小金属镍颗粒尺寸且在一定程度上增强金属-载体相互作用力,从而提高催化剂对DRM反应催化活性和抗积碳能力。具有特殊氧化还原性质和超常储氧能力(OSC)的载体可利用氧空位来促进CO_(2)活化和解离,通过将表面碳氧化为CO来减少由于碳沉积而导致的催化剂失活。使用碱性载体或助剂可适当增加催化剂碱性,使CH_(4)裂解反应的碳沉积速率与碳消除反应速率相当,从而减少积碳。通过研发新的催化剂制备方法,实现反应过程强化和反应过程耦合,均可有效降低和消除反应积碳。说明适当调变催化剂组成和结构,可以明显提高催化剂在DRM反应中的抗积碳能力。 展开更多
关键词 CH_(4) CO_(2) 重整 镍基催化剂 失活 抗积碳
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水中苯酚和邻苯二酚在磁性氧化石墨烯表面的吸附 被引量：3
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作者 吴玉花 马倩 +4 位作者 李昊 丁玉静 张云敬 刘帅 王强 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1099-1106,共8页
使用制备的磁性氧化石墨烯纳米复合材料研究其对水中苯酚和邻苯二酚的吸附行为。系统考察接触时间、溶液酸碱条件、离子强度等因素对磁性氧化石墨烯吸附苯酚和邻苯二酚的影响。利用吸附等温线和吸附动力学探讨吸附机理和可能的吸附控速... 使用制备的磁性氧化石墨烯纳米复合材料研究其对水中苯酚和邻苯二酚的吸附行为。系统考察接触时间、溶液酸碱条件、离子强度等因素对磁性氧化石墨烯吸附苯酚和邻苯二酚的影响。利用吸附等温线和吸附动力学探讨吸附机理和可能的吸附控速步骤。结果表明,磁性氧化石墨烯对苯酚和邻苯二酚的吸附量随时间变化不断增加,60 min为适宜的吸附时间。过大的无机盐离子强度会降低磁性氧化石墨烯对苯酚和邻苯二酚的吸附。磁性氧化石墨烯适合在弱酸性条件下对苯酚和邻苯二酚进行吸附。吸附等温线的结果表明,苯酚和邻苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附行为可用Langmuir型等温方程描述。磁性氧化石墨烯吸附苯酚符合准一级动力学模型,而磁性氧化石墨烯吸附邻苯二酚符合准二级动力学模型。 展开更多
关键词 氧化石墨烯 磁性材料 苯酚 吸附 动力学模型
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糠醛渣基水煤浆添加剂对低阶煤成浆性能的影响与作用机制 被引量：3
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作者 陈小燕 李和平 +3 位作者 刘万毅 宋满荣 孙艳艳 詹海鹃 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1021-1030,共10页
将糠醛渣经苯酚液化和硫酸磺化改性,制备了糠醛渣基水煤浆添加剂(FRS);探讨了FRS的磺化条件对低阶煤种成浆性能的影响;系统比较了FRS与3种市售添加剂(NDF、ASDF、ZM-19)的表面官能团、磺化度、相对分子质量、Zeta电位、与煤表面的接触... 将糠醛渣经苯酚液化和硫酸磺化改性,制备了糠醛渣基水煤浆添加剂(FRS);探讨了FRS的磺化条件对低阶煤种成浆性能的影响;系统比较了FRS与3种市售添加剂(NDF、ASDF、ZM-19)的表面官能团、磺化度、相对分子质量、Zeta电位、与煤表面的接触角等特性;分析了添加剂对水煤浆的表观黏度、流动性、稳定性方面的影响;提出了FRS与煤粒表面的作用机制。结果表明:糠醛渣的最佳磺化工艺条件为糠醛渣液化物4.0 g、浓硫酸4.0 mL、磺化温度100℃、磺化时间1.5 h;4种添加剂均含有亲水性的官能团(-OH和-SO3H)及疏水性的芳环,其Zeta电位绝对值与磺化度的变化趋势一致;FRS与煤表面的接触角最小,润湿性最好。在难成浆煤种的制浆质量分数58%、添加剂占煤粉质量0.2%时,FRS对水煤浆的稳定性最好,原因在于FRS使煤粒表面以水化膜彼此分开,提高了水煤浆的稳定性。 展开更多
关键词 糠醛渣 液化和磺化 生物质基添加剂 低阶煤 水煤浆
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多喷嘴对置式气化炉耐火衬里温度及应力场的有限元分析 被引量：5
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作者 苏暐光 史雨晨 +5 位作者 宋旭东 王文鑫 王焦飞 白永辉 姚敏 于广锁 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期274-283,共10页
热应力过大是造成气化炉耐火衬里损坏的重要原因之一,分析耐火衬里的温度分布和应力分布能有效避免应力集中并优化耐火衬里结构。建立了三维多喷嘴对置式(OMB)水煤浆(CWS)气化炉炉壁K砖部位的计算模型,采用有限元法研究了稳态过程中热... 热应力过大是造成气化炉耐火衬里损坏的重要原因之一,分析耐火衬里的温度分布和应力分布能有效避免应力集中并优化耐火衬里结构。建立了三维多喷嘴对置式(OMB)水煤浆(CWS)气化炉炉壁K砖部位的计算模型,采用有限元法研究了稳态过程中热负荷对耐火衬里和钢壳的温度、等效应力、等效应变和总变形分布的影响。结果表明:热面砖热端面温度为1300℃时,计算的钢壳温度为206.4℃,该模拟结果与工业数据基本一致;热面砖应力>背衬砖应力>钢壳应力>隔热砖应力,且热面砖热端面应力最大易出现裂纹,陶瓷纤维处应变最大,隔热砖绝对变形量远小于热面砖和背衬砖;随着热面砖热端面温度从1100℃升高到1400℃时,耐火衬里和钢壳的整体温度升高,钢壳外表面温度从177.2℃逐渐增加到220.9℃,温度变化不超过50℃,耐火衬里及钢壳整体应力增大,尤其是热面砖应力增加最为明显,热端面应力从0.68 GPa升高到1.10 GPa,等效应变也逐渐增加,且热面砖和背衬砖应变增加幅度较大,热面砖、背衬砖和隔热砖的绝对变形量也随之增加;随着热面砖厚度由60 mm增加到230 mm,耐火衬里和钢壳的整体温度降低,钢壳外表面温度从225.9℃缓慢降低到206.4℃,即热面砖厚度对钢壳外表面温度影响较小,热面砖和背衬砖应力迅速减小而隔热砖和钢壳应力变化较小,当热面砖厚度为180 mm时,热面砖整体应力大小适中,而且分布均匀没有明显突变,耐火衬里的应变逐渐减小尤其是背衬砖区域应变减小趋势最快,而且应变结果与应力结果的变化规律基本一致,背衬砖绝对变形量最大,热面砖绝对变形量次之,隔热砖绝对变形量最小。结合温度场、应力、应变分布规律,当热面砖厚度为180 mm时,最有利于提高耐火衬里尤其是热面砖的使用寿命。 展开更多
关键词 OMB气化炉 耐火衬里 K砖 温度场 等效应力 有限元法
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基于CuFe2O4载氧体的羊肠煤化学链气化特性 被引量：11
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作者 安梅 马晶晶 +3 位作者 吴唯 任天 胡修德 郭庆杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期561-568,共8页
以羊肠煤为燃料,CuFe 2O 4为载氧体,通过热重-质谱联用技术研究CuFe 2O 4载氧体的氧传递过程。同时考察羊肠煤(YC)与CuFe 2O 4载氧体的反应性能和循环稳定性。结果表明:CuFe 2O 4载氧体具有提供晶格氧和催化分解CO 2的双功能,其氧传递... 以羊肠煤为燃料,CuFe 2O 4为载氧体,通过热重-质谱联用技术研究CuFe 2O 4载氧体的氧传递过程。同时考察羊肠煤(YC)与CuFe 2O 4载氧体的反应性能和循环稳定性。结果表明:CuFe 2O 4载氧体具有提供晶格氧和催化分解CO 2的双功能,其氧传递过程是CuFe 2O 4载氧体先被还原为Cu和Fe 3O 4,然后Fe 3O 4继续被还原生成Fe。对比YC/Al 2O 3,CuFe 2O 4载氧体的加入提高了YC的气化速率。在还原过程中CuFe 2O 4载氧体形成的氧缺位材料CuFe 2O 4-δ提高气化产物中CO和CH 4的摩尔累积量。通过XRD、BET和SEM-EDS分析10次循环前后载氧体的表面形貌和物质组成,表明CuFe 2O 4载氧体的反应活性和催化活性良好。 展开更多
关键词 化学链 气化 合成气 CuFe 2O 4载氧体
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化学链气化过程中CuFe2O4/SiO2载氧体的反应性能及次烟煤的结构演变 被引量：5
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作者 安梅 潘鑫 +2 位作者 胡修德 马晶晶 郭庆杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期777-783,共7页
以CuFe2O4/SiO2为载氧体,次烟煤为燃料,在间歇流化床中进行次烟煤的化学链气化实验,通过X射线衍射和拉曼光谱分析了化学链气化过程中CuFe2O4/SiO2载氧体和次烟煤的结构演变规律。结果表明:与以SiO2为床料的次烟煤气化相比,CuFe2O4/SiO2... 以CuFe2O4/SiO2为载氧体,次烟煤为燃料,在间歇流化床中进行次烟煤的化学链气化实验,通过X射线衍射和拉曼光谱分析了化学链气化过程中CuFe2O4/SiO2载氧体和次烟煤的结构演变规律。结果表明:与以SiO2为床料的次烟煤气化相比,CuFe2O4/SiO2载氧体的加入使得次烟煤化学链气化的最大碳转化速率提高了43%。这是因为在化学链气化过程中,CuFe2O4/SiO2载氧体会释放分子氧和传递晶格氧,而分子氧会促进次烟煤中大芳香环的裂解,晶格氧会加快次烟煤中小芳香环的消耗。 展开更多
关键词 化学链 气化 合成气 CuFe2O4/SiO2载氧体
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