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微通道反应器内α-烯烃连续磺化工艺的实验研究 被引量:1
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作者 李平 车建花 +3 位作者 严佩蓉 兰银 马浩然 徐一鸣 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期902-909,共8页
α-烯烃磺酸钠(AOS)是具有良好生物降解性、润湿性、低刺激性的阴离子表面活性剂。利用微通道反应器,分别以1-十四烯(AO)和混合烯烃为原料,SO_(3)为磺化剂,考察了磺化温度、SO_(3)/AO摩尔比、磺化剂质量分数、停留时间等工艺条件对活性... α-烯烃磺酸钠(AOS)是具有良好生物降解性、润湿性、低刺激性的阴离子表面活性剂。利用微通道反应器,分别以1-十四烯(AO)和混合烯烃为原料,SO_(3)为磺化剂,考察了磺化温度、SO_(3)/AO摩尔比、磺化剂质量分数、停留时间等工艺条件对活性物AOS含量的影响规律。结果表明:1-十四烯磺化最佳工艺条件为磺化温度40℃、SO_(3)/AO摩尔比为1.2、SO_(3)质量分数为10%;混合烯烃磺化最佳工艺条件为磺化温度50℃、SO_(3)/AO摩尔比为1.1、SO_(3)质量分数为10%。增大流速有利于强化传质过程、提高产物中活性物AOS含量;延长停留时间会加剧副反应发生、降低产物中活性物含量。微通道反应器内α-烯烃磺化是以传质为主的强放热反应,热量移除及时,反应过程易于控制,可有效提高产品质量,大大增强生产工艺的本质安全性,对于开发煤基α-烯烃下游产品具有实际意义。 展开更多
关键词 微通道反应器 磺化反应 Α-烯烃 混合烯烃 工艺优化
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庆华烟煤有机显微组分化学链气化反应特性及动力学分析
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作者 万慧凝 王强 +5 位作者 姚奇 陆有朋 吴建波 吴玉花 张慧 白红存 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第2期93-102,共10页
煤化学链气化是实现煤炭资源清洁利用与高效转化的关键技术,是具备新质生产力特色的过程方法,对于可持续发展十分重要。煤化学链气化过程主要涉及煤中不同显微组分在载氧体作用下与气化剂的反应,但不同显微组分转化行为和机制的区别仍... 煤化学链气化是实现煤炭资源清洁利用与高效转化的关键技术,是具备新质生产力特色的过程方法,对于可持续发展十分重要。煤化学链气化过程主要涉及煤中不同显微组分在载氧体作用下与气化剂的反应,但不同显微组分转化行为和机制的区别仍不明确。研究采用热重分析法探究庆华烟煤显微镜质组和惰质组的化学链气化特性,基于气固反应模型对化学链气化反应的动力学进行分析。结果显示,显微镜质组和惰质组的化学链气化反应均对应3个反应阶段,相同温度下镜质组反应活性高于惰质组。由于惰质组结构较镜质组更稳定,镍基载氧体对镜质组的催化作用更显著。不同气化温度下,显微组分的碳转化率均随着气化反应时间增加而呈现增加趋势。基于3种气固反应动力学模型拟合结果,球对称收缩核模型能够较好反映庆华烟煤显微组分的化学链气化反应过程,该模型为最佳机理函数。选择该模型对化学链气化反应动力学参数开展了计算。镜质组和惰质组化学链气化反应的活化能值分别为169.78、176.46kJ/mol。惰质组化学链气化反应的活化能较高,说明相较于镜质组而言惰质组的化学链气化反应性较差,需要在反应中重点强化。 展开更多
关键词 化学链 载氧体 烟煤 显微组分 镜质组
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透水NaA分子筛膜强化的CO_(2)加氢高效制甲醇 被引量:4
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作者 李海鹏 吴桐 +6 位作者 王琪 郜时旺 王晓龙 李旭 高新华 年佩 魏逸彬 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2834-2842,共9页
近年来,利用可再生能源产生的绿氢与CO_(2)反应制备甲醇备受关注。然而,由于CO_(2)催化加氢反应受热力学平衡限制,CO_(2)的转化率与甲醇选择性较低;另外,副产物水易导致催化剂失活。本研究采用母液晶种法在α-Al_(2)O_(3)膜管外制备了... 近年来,利用可再生能源产生的绿氢与CO_(2)反应制备甲醇备受关注。然而,由于CO_(2)催化加氢反应受热力学平衡限制,CO_(2)的转化率与甲醇选择性较低;另外,副产物水易导致催化剂失活。本研究采用母液晶种法在α-Al_(2)O_(3)膜管外制备了无缺陷的单通道NaA分子筛外膜,通过在膜管外填充Cu基催化剂,构建了一种分子筛膜-催化剂反应分离双功能反应体系,以同时实现CO_(2)加氢生成甲醇和在线选择性除水。通过XRD、SEM、N_(2)等温吸附-脱附、H_(2)-TPR表征技术对NaA分子筛膜和催化剂进行理化性质表征,并在膜反应器上对催化剂的CO_(2)催化加氢性能进行评价。结果表明,与传统固定床反应器对比,本反应体系可有效拉动反应平衡,大幅提高CO_(2)转化率。在250℃、3MPa条件下,CO_(2)转化率由3.34%提高至28.78%,甲醇收率由3.28%提高至27.62%。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 甲醇 Cu基催化剂 反应器
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烟气CO_(2)化学吸收与加氢转化催化剂研究进展 被引量:1
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作者 王燕霞 付娜 胡修德 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第7期84-95,共12页
燃煤电厂燃烧发电过程排放大量CO_(2),烟气中CO_(2)高效捕集和资源化利用对于实现碳减排而言尤为重要。燃烧后烟气CO_(2)化学吸收是目前最成熟的分离方法,目前已有相关CO_(2)捕集项目成功运行,但仍存在高成本、高能耗的缺点。新型高效CO... 燃煤电厂燃烧发电过程排放大量CO_(2),烟气中CO_(2)高效捕集和资源化利用对于实现碳减排而言尤为重要。燃烧后烟气CO_(2)化学吸收是目前最成熟的分离方法,目前已有相关CO_(2)捕集项目成功运行,但仍存在高成本、高能耗的缺点。新型高效CO_(2)吸收剂开发、工艺优化成为当前研究的热点。烟气中CO_(2)化学吸收串联加氢催化合成化学品、燃料是燃煤电厂进行碳减排的有效途径。随着CO_(2)催化转化研究的不断深入,国内外学者在CO_(2)催化加氢制化学品领域取得了一定进展。首先,介绍了单胺吸收剂碳捕集原理和再生能耗,进一步综述了新型吸收剂(混合胺溶液、两相吸收剂和功能化离子液体)的CO_(2)吸收性能、节能降耗原理及碳捕集流程,探讨了CO_(2)解吸催化剂、工艺参数优化在降低再生能耗方面的研究现状。其次,从不同类型的CO_(2)加氢转化产物(甲醇、低碳烯烃和高碳烃)出发,对CO_(2)催化加氢催化剂的研究进展进行了阐述。最后,展望了燃烧后烟气CO_(2)化学吸收法及CO_(2)加氢催化剂的发展方向。 展开更多
关键词 CO_(2)捕集 化学吸收 催化加氢 甲醇 烯烃 高碳烃
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微波制备MIL-101(Cr)多孔材料及其储氢性能 被引量:1
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作者 孙彦丽 石恒杰 +4 位作者 王瑞琪 李娴 吴建波 白红存 张慧 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第2期507-517,共11页
以Cr^(3+)为金属离子、对苯二甲酸(H_(2)BDC)为配体,采用微波水热技术合成MIL-101(Cr)材料,探索传统加热方式及微波法对MIL-101(Cr)结构的影响。基于微波水热法,考察晶化温度、时间、氢氟酸调节剂对MIL-101(Cr)结构、形态的调控,研究了M... 以Cr^(3+)为金属离子、对苯二甲酸(H_(2)BDC)为配体,采用微波水热技术合成MIL-101(Cr)材料,探索传统加热方式及微波法对MIL-101(Cr)结构的影响。基于微波水热法,考察晶化温度、时间、氢氟酸调节剂对MIL-101(Cr)结构、形态的调控,研究了MIL-101(Cr)材料对氢气的吸附情况,并采用XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附等手段对其结构进行表征。结果表明,当Cr^(3+)/H_(2)BDC/氢氟酸摩尔比为1/1/0.2、晶化温度483 K和时间1.0 h时,制备的MIL-101(Cr)材料结晶度最优,并呈现出规整的八面体形状,其比表面积高达3536 m^(2)/g。在温度77 K、压力0~5 MPa的条件下,MIL-101(Cr)材料的氢气吸附量达到5.79%(质量分数)。此外,对MW-5储氢的吸附动力学过程进行探究,通过LDF模型计算得到其晶内扩散系数为9.62×10^(-17)m^(2)/s,说明氢分子在MW-5材料中有较快的扩散率。 展开更多
关键词 微波合成 金属有机框架 MIL-101(Cr)材料 储氢 吸附动力学
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CaO/HZSM-5复合催化剂调控水稻秸秆和PVC共热解产物的协同作用研究 被引量:1
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作者 王彩云 王焦飞 +6 位作者 张玉洁 柯梅容 宋旭东 苏暐光 白永辉 吕鹏 于广锁 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期82-95,共14页
生物质与废旧塑料共热解是实现两者资源化利用的潜在技术之一,不仅能制备高附加值的富烃生物油,还可实现废弃物的洁净资源化利用,减轻环境污染。然而,产物的复杂性限制了共热解技术的进一步应用。本研究以农作废弃物水稻秸秆(RS)和聚氯... 生物质与废旧塑料共热解是实现两者资源化利用的潜在技术之一,不仅能制备高附加值的富烃生物油,还可实现废弃物的洁净资源化利用,减轻环境污染。然而,产物的复杂性限制了共热解技术的进一步应用。本研究以农作废弃物水稻秸秆(RS)和聚氯乙烯塑料(PVC)为研究对象,采用热重-质谱联用仪(TG-MS)和热裂解-气相色谱/质谱联用仪(Py-GC/MS)研究两者单独及共热解特性,并考察CaO和HZSM-5复合催化剂对热解产物的协同调控规律。结果表明,PVC和RS在共热解过程中具有相互作用,促进了芳烃化合物的产生。生物油中烃类化合物的相对含量高达66.78%。其中,芳烃的相对含量达到64.17%。相较于RS单独热解,共热解焦油组分中含氧化合物的含量下降62.05%,有效提高了生物油的氧化稳定性。CaO/HZSM-5复合催化剂相较于CaO、HZSM-5单独催化剂,热解产物油中C_(4)−C_(10)烃类化合物的相对含量分别增加2.81%、5.06%,表现出更好的轻质芳烃选择性。在CaO/HZSM-5复合催化剂协同作用下,生物油中单环芳烃的相对含量为34.34%,大于理论计算值33.03%。而多环芳烃的相对含量为28.21%,小于理论计算值31.22%,表现出较好的单环芳烃选择性。此外,CaO/HZSM-5复合催化剂促进大量氯元素以CaCl_(2)等氯化物的形式固定在半焦中,显著降低了Cl元素的气相释放。 展开更多
关键词 生物质 PVC 热解 CaO/HZSM-5复合催化剂 协同作用
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负载钯纳米颗粒石墨烯复合材料的制备及吸氢强化机理 被引量:1
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作者 洪建成 孙彦丽 +4 位作者 刘喆 严舒 王瑞琪 张慧 白红存 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第1期71-80,共10页
基于氧化还原结合浸渍法,制备得到Pd负载的氧化石墨烯。进一步以NaBH 4为还原剂,室温环境下一步还原制备获得不同Pd负载量的还原氧化石墨烯(Pd-rGO)复合材料。利用XRD、FT-IR、Raman、TEM和N 2吸附-脱附等分析手段对材料进行表征,明确不... 基于氧化还原结合浸渍法,制备得到Pd负载的氧化石墨烯。进一步以NaBH 4为还原剂,室温环境下一步还原制备获得不同Pd负载量的还原氧化石墨烯(Pd-rGO)复合材料。利用XRD、FT-IR、Raman、TEM和N 2吸附-脱附等分析手段对材料进行表征,明确不同Pd负载量的Pd-rGO复合材料的结构特征。结果表明:制备得到的Pd-rGO复合材料具有高的缺陷程度以及比表面积,孔径均匀分布于3.9~4.2 nm范围内,Pd纳米粒子粒径平均为5 nm,粒径小且分散均匀;通过对材料进行氢气吸附性能测试,获得了Pd-rGO复合材料的储氢性能,经过Pd负载的石墨烯基于氢溢出效应,使得石墨烯的储氢容量提高最大达到64.7%。此外,通过密度泛函理论计算对该复合体系强化储氢机理进行了计算和分析。 展开更多
关键词 多孔复合材料 储氢 石墨烯 钯金 分子模拟
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基于粒度分级的煤气化细渣特性分析及利用研究 被引量:28
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作者 王学斌 于伟 +5 位作者 张韬 白永辉 刘莉君 史兆臣 殷瑞 谭厚章 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2021年第3期61-69,共9页
煤气化过程中产生大量含碳量较高的气化细渣,目前主要以填埋方式处理,不仅占用大量土地,污染土壤和水体,同时造成能源浪费,对气化细渣进行高效环保的资源化利用是目前的研究热点。气化细渣中的残碳与灰组分分离是实现其高值化、减量化... 煤气化过程中产生大量含碳量较高的气化细渣,目前主要以填埋方式处理,不仅占用大量土地,污染土壤和水体,同时造成能源浪费,对气化细渣进行高效环保的资源化利用是目前的研究热点。气化细渣中的残碳与灰组分分离是实现其高值化、减量化、无害化利用的关键,煤气化细渣粒度特性分析表明,各粒级产品灰分基本随粒级减小呈增大趋势,通过分级工艺可实现碳灰的分离与富集。榆林煤气化细渣固定碳含量随粒级减小均呈下降趋势,各粒级产品中均含有较多的SiO_(2)、Al_(2)O_(3)、Fe_(2)O_(3)、CaO,微观形貌主要由多孔基体、不规则颗粒、黏附小颗粒及圆球颗粒组成。煤气化细渣孔隙结构发达,比表面积丰富,>75μm粒级产品可直接作为优质的吸附材料;与气化燃料煤相比,气化细渣各粒级产品燃烧的特征温度均显著提高,从着火温度看,除<45 um颗粒外,着火特征温度都高于作为参照的无烟煤;由于气化细渣中丰富孔隙率的存在,增大了颗粒与氧气的接触面积,使燃烧中后阶段燃烧峰值温度低于无烟煤,且燃尽温度明显低于无烟煤。 展开更多
关键词 煤气化细渣 粒度特性 微观形貌 孔隙结构 燃烧
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PFTS改性Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)催化剂对费托合成产物分布的影响
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作者 张雪建 王舜 +4 位作者 张帅 王康洲 高新华 赵天生 张建利 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期93-100,119,共9页
经费托合成路线,通过CO加氢制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一。然而在生成烃类的同时,会副产大量的H_(2)O。H_(2)O氧化活性中心导致反应速率降低,同时会促进水煤气变换(WGS)反应正向进行,产生大量CO_(2),碳利用... 经费托合成路线,通过CO加氢制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一。然而在生成烃类的同时,会副产大量的H_(2)O。H_(2)O氧化活性中心导致反应速率降低,同时会促进水煤气变换(WGS)反应正向进行,产生大量CO_(2),碳利用效率降低。且费托合成产物中初级烯烃易再吸附发生二次加氢反应,导致烯烃选择性下降。基于费托合成产物分布的特点,通过调节Fe基催化剂的表面亲疏性,可以实现对产物的调控。采用溶剂热法、Stober法制备了不同壳层厚度的Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)催化剂并以全氟癸基三乙氧基硅烷(PFTS)为改性剂制备了具有疏水疏油(以下简称“双疏”)性质的Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3-PFTS催化剂,探究了表面壳层厚度和双疏改性对催化剂活性和产物分布的影响。采用SEM、TEM、FT-IR、XRD和H_(2)-TPR等方法对催化剂进行了表征,并在300℃、1.5 MPa、气体空速3000 h^(-1)、V(H_(2)):V(CO)=2:1条件下进行了催化剂催化性能测试。结果表明,制备的催化剂核壳结构完整,壳层厚度均匀,Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3-PFTS催化剂具备良好的双疏性。随着SiO_(2)壳层厚度增大,初级烯烃二次加氢反应增强,显著抑制了重烃生成,碳原子数为2~4的烷烃(C_(2)^(0)~C_(4)^(0))选择性从21.5%(Fe_(3)O_(4))增大至46.8%(Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3),碳原子数大于等于5的烃(C_(5+))选择性从47.7%(Fe_(3)O_(4))减小至21.5%(Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3)。Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3-PFTS催化剂抑制了WGS反应正向进行以及初级烯烃二次加氢反应,反应12 h后CO_(2)选择性为14.2%,碳原子数为2~4的烯烃(C_(2)=~C_(4)=)选择性为19.7%,C_(2)~C_(4)产物烯烷选择性比为0.68,产物分布得到了调控。 展开更多
关键词 费托合成 Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)催化剂 双疏改性 产物分布
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基于载热体供热的生物质气化反应特性原位研究
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作者 王赵鹤 宋旭东 +6 位作者 白永辉 唐广军 吕鹏 王焦飞 鲍卫娜 苏暐光 于广锁 《可再生能源》 北大核心 2025年第6期719-726,共8页
文章采用高温热台显微镜系统原位研究了生物质颗粒升温过程中载热体对生物质颗粒表观形态变化的影响,探究了CO_(2)气氛,不同温度下载热体供热对生物质颗粒气化反应特性的影响。研究结果表明:在生物质颗粒升温过程中,载热体对生物质颗粒... 文章采用高温热台显微镜系统原位研究了生物质颗粒升温过程中载热体对生物质颗粒表观形态变化的影响,探究了CO_(2)气氛,不同温度下载热体供热对生物质颗粒气化反应特性的影响。研究结果表明:在生物质颗粒升温过程中,载热体对生物质颗粒的表观形态变化存在抑制效果,面积收缩率变化速率峰值对应的温度升高50℃左右;在生物质颗粒气化过程中,由于木质素热解,在600~700℃时,生物质颗粒在载热体上的气化速率表现为先快后慢,然后经历短暂的快速气化后,气化反应结束;在750~850℃时,生物质颗粒在载热体上的面积收缩率变化趋势与生物质颗粒单独气化时几乎相同,在载热体供热情况下,生物质颗粒受石墨化影响较小。 展开更多
关键词 生物质 载热体 气化 原位研究
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界面工程驱动的Fe@生物质碳复合材料电催化水氧化性能
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作者 刘桃花 袁登辉 +6 位作者 邵鸿源 王薇 宋旭东 王焦飞 白永辉 马保军 于广锁 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第7期53-61,共9页
生物质衍生的碳材料因其独特的形貌、较高的比表面积以及分级多孔的结构在电催化水分解领域展现出潜力。然而,其固有缺陷如活性位点密度低和结构稳定性较差等问题,严重制约了其实际应用价值。研究通过高压水热碳化一次性筷子形成生物碳(... 生物质衍生的碳材料因其独特的形貌、较高的比表面积以及分级多孔的结构在电催化水分解领域展现出潜力。然而,其固有缺陷如活性位点密度低和结构稳定性较差等问题,严重制约了其实际应用价值。研究通过高压水热碳化一次性筷子形成生物碳(BC),进一步采用浸渍和热处理将Fe修饰在其表面,构建了具有界面协同作用的Fe@BC复合催化剂,并研究了其电催化析氧反应(OER)性能。研究发现,Fe以氧化物的形式分布于BC载体表面。并且随着Fe的引入,BC的晶相和形貌结构发生了改变,形成了多孔的层状结构。重要的是,BC与Fe原子之间形成的Fe-O强界面相互作用能够诱导产生Fe^(2+)与Fe^(3+)双活性中心。随着OER反应的进行,催化剂表面形成更多缺陷羟基氧化物种,有效促进电子重新分布,补充OER过程中Fe位点的电荷累积,从而显著提升并稳定Fe^(3+)和Fe^(2+)活性中心的催化性能。该催化剂在碱性介质中展现出优异的OER催化性能,在电流密度10 mA/cm^(2)和200 mA/cm^(2)的条件下,其电位相对于可逆氢电极分别为1.482 V和1.550 V,显著优于商业RuO_(2)催化剂。此外,该催化剂性能可以稳定保持48 h以上,该研究成果为设计新型高效的生物碳与过渡金属耦合的OER催化体系提供了创新思路。 展开更多
关键词 电催化水分解 生物质碳材料 析氧反应 界.面结构
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含碳物质气化过程生物质灰催化行为研究进展
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作者 卫俊涛 张璟澄 +6 位作者 张梓梁 高娜 章一蒙 崔东旭 吕鹏 宋旭东 于广锁 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第7期24-37,共14页
含碳物质催化气化/共气化技术是实现碳基资源清洁高效利用的重要技术途径,也是新型气化技术的重点研发方向。生物质灰是生物质气化/燃烧过程衍生物,其来源广泛且碱金属/碱土金属含量高,是催化气化工艺金属催化剂的优质替代选项,也是共... 含碳物质催化气化/共气化技术是实现碳基资源清洁高效利用的重要技术途径,也是新型气化技术的重点研发方向。生物质灰是生物质气化/燃烧过程衍生物,其来源广泛且碱金属/碱土金属含量高,是催化气化工艺金属催化剂的优质替代选项,也是共气化工艺反应过程自然衍生催化剂,系统掌握催化气化/共气化过程生物质灰催化行为及作用机理对实际工业装置的长周期安全稳定高效运行至关重要。概述了生物质灰的化学组成成分,归纳了原料类型、添加比例、气化温度、气化剂种类等因素对含碳物质催化气化/共气化过程生物质灰催化行为的影响,并总结了基于氧转移、活性中间体、半焦结构演化等多个生物质灰催化机理。最后,对生物质灰催化/共气化技术的未来研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 含碳物质 生物质灰 共气化 催化气化 影响因素
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Coal gasification fine slag and nitrogen-containing waste co-hydrothermal preparation of porous materials for CO_(2)adsorption
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作者 WANG Qingyun LIU Xiaqing +2 位作者 MA Li LÜPeng BAI Yonghui 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第10期1553-1568,共16页
A new adsorbent was successfully prepared by hydrothermal treatment and chemical activation through coal gasification fine slag(CGFS)and blue algae(BA)as raw materials and used for CO_(2)capture.The CO_(2)chemisorptio... A new adsorbent was successfully prepared by hydrothermal treatment and chemical activation through coal gasification fine slag(CGFS)and blue algae(BA)as raw materials and used for CO_(2)capture.The CO_(2)chemisorption capacity of the adsorbent was further enhanced by taking advantage of the nitrogenous bases contained in the BA.In the hydrothermal process,the addition of BA significantly increased the content of pyrrole nitrogen in the adsorbent.In the activation process,pyrrole nitrogen gradually changed into pyridine nitrogen and graphite nitrogen.Increased BA addition result in a higher specific surface area and microporosity of the adsorbent.The CO_(2)adsorption performance test proved that the CGFS-50%-CA sample has the strongest CO_(2)adsorption capacity at low temperature,up to 15.59 cm^(3)/g,which is mainly through physical adsorption,and the CGFS-10%-CA sample has the strongest CO_(2)adsorption capacity at high temperature,up to 7.31 cm^(3)/g,which is mainly through chemical adsorption.CO_(2)uptake of the CGFS-10%-CA sample was well maintained after 10 cycles,with regeneration efficiencies above 99%.The results indicate that the novel adsorbents with coexistence of physical and chemical adsorption have great potential for CO_(2)adsorption applications. 展开更多
关键词 coal gasification fine slag nitrogen-containing waste hydrothermal porous materials CO_(2)adsorption
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光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂研究进展
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作者 刘洋 田菊梅 +5 位作者 李海鹏 宋文龙 梁洁 王杰 雍晓静 高新华 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期1-10,共10页
化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化... 化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化剂因其活性高、成本低被用于光热催化CO_(2)甲烷化。首先介绍了CO_(2)甲烷化的反应机理和反应路径,然后探讨了不同载体对光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂催化性能的调控机制,最后综述了新型负载型单原子Ni基催化剂的研究进展,可为光热催化CO_(2)甲烷化催化剂的设计与开发提供思路。 展开更多
关键词 NI基催化剂 光热催化 CO_(2)甲烷化 催化性能 载体
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基于ReaxFF分子动力学模拟研究宁夏高阶烟煤复合显微组分热解特性 被引量:4
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作者 王强 王睿涵 +2 位作者 张金鹏 李慧宁 白红存 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第S02期1011-1019,共9页
以西部地区典型高阶烟煤为研究对象,从微观角度探究煤化学结构中化学键信息与热化学转化行为之间的内在联系。利用ReaxFF-MD在1000~3000 K温度内进行了一系列恒温模拟。研究了一种含有5765个原子的高阶烟煤复合显微组分分子模型的主要... 以西部地区典型高阶烟煤为研究对象,从微观角度探究煤化学结构中化学键信息与热化学转化行为之间的内在联系。利用ReaxFF-MD在1000~3000 K温度内进行了一系列恒温模拟。研究了一种含有5765个原子的高阶烟煤复合显微组分分子模型的主要热分解机理,并探讨了不同终温和不同升温速率下的热解反应产物分布。模拟结果显示,当温度为1000 K时,体系势能和分子数目随着反应时间无明显变化。随着热解反应温度的升高,体系势能和分子数目随反应时间的增加而增加,热解生成的C_(40+)组分含量降低,气体组分和C_(5)~C_(15)组分的含量增加。C_(16)~C_(4)0组分的含量先增加后减小,在2500 K时上升到最大值为13.68%。结果说明热解反应是一个吸热反应过程。在1500 K时热解反应开始发生,热解反应的温度越高,热解反应的速率越大。在热解反应初期主要发生非化学键、弱桥键和侧链结构的断裂,包括氢键、π…π堆积、C_(al)―O、C_(al)―C_(al)等化学键。结果导致镜质组和惰质组分子之间相互缠绕形成的聚集状态开始发生解聚和分解;随后由热解初始阶段产生的自由基和小分子碎片引发的桥键断裂反应和侧链的脱落,包括C_(al)―O,C_(al)―C_(al),C_(ar)―O,C_(al)―H等键。模拟温度为2500和3000 K时,模型以分解和缩聚反应为主,主要表现为焦油的二次反应。不同升温速率下热解反应生成的产物含量不同,C_(40+)组分的含量随着升温速率的增加而显著增加。C_(1)~C_(4)组分和非烃类气体的含量随着升温速率的增加呈现减小的趋势。升温速率越小达到相同热解温度所需要的时间越长,样品在热解温度下的停留时间也就越长,样品有足够的时间吸收热量,使热解反应更充分。样品中挥发分析出量越多,剩余的质量越少。然而,升温速率大,样品在热解温度下的停留时间越短,样品吸收的热量越少,热解反应不充分,热解效率低。因此,升温速率越大越不利于热解反应的发生。 展开更多
关键词 烟煤 显微组分 ReaxFF-MD 热解 反应性
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利用磁性固定化微生物降解水中微量油 被引量:3
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作者 王永军 付文强 薛屏 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2017年第9期7-12,共6页
炼油循环水用量大且含有烃类等难降解有机物,因此需要探索高效、经济、环保的水处理技术。文中利用聚乙烯醇-海藻酸钠-Fe_3O_4粒子复合物包埋微生物,控制Fe_3O_4粒子质量分数为14.9%,磁性固定化微生物饱和磁化强度为8.59 emu/g,处理含... 炼油循环水用量大且含有烃类等难降解有机物,因此需要探索高效、经济、环保的水处理技术。文中利用聚乙烯醇-海藻酸钠-Fe_3O_4粒子复合物包埋微生物,控制Fe_3O_4粒子质量分数为14.9%,磁性固定化微生物饱和磁化强度为8.59 emu/g,处理含柴油质量浓度60 mg/L模拟水,30℃反应72 h,降解率达到99%以上。而在相同条件下,游离微生物对水中微量油的降解率为86.8%,磁性固定化微生物经水中柴油驯化后,活性、耐酸碱和耐底物高浓度进一步提高,处理含柴油质量浓度60 mg/L模拟水,反应40 h降解率达到99%,并且处理640 mg/L,高质量浓度含油水降解率达95%以上。使用13次循环处理60 mg/L含油水,反应40 h的降解率均达95%以上,表明磁性固定化微生物具有优异的重复使用性。 展开更多
关键词 炼油循环水 水处理 磁性固定化微生物 生物降解
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基于铁基载氧体的聚乙烯化学链解聚机理及过程 被引量:3
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作者 王倩倩 严亮 +5 位作者 蒙亮亮 张金鹏 李慧宁 耿畅 白红存 郭庆杰 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期358-367,共10页
为了探索聚乙烯(PE)在铁基载氧体作用下的化学链解聚机理及过程,首先利用热重分析仪研究不同升温速率下PE在Fe_(2)O_(3)作用下化学链解聚的反应特性;其次从化学反应动力学的角度解析PE化学链解聚过程,采用等转化率法对PE体系的活化能进... 为了探索聚乙烯(PE)在铁基载氧体作用下的化学链解聚机理及过程,首先利用热重分析仪研究不同升温速率下PE在Fe_(2)O_(3)作用下化学链解聚的反应特性;其次从化学反应动力学的角度解析PE化学链解聚过程,采用等转化率法对PE体系的活化能进行了计算和分析;最后采用反应分子动力学方法开展了PE的化学链解聚模拟,在微观原子尺度上分析和阐释了解聚的过程和机制。结果表明:化学链解聚过程中质量损失由PE和Fe_(2)O_(3)共同贡献,Fe_(2)O_(3)释放的晶格氧促进了反应的进行;PE发生化学链解聚反应后主要产物以CO_(2)为主,而非化学链过程产物主要由一系列碳数为8~26的正构烷烃和正构烯烃组成;铁基载氧体作用的化学链过程中PE解聚的平均活化能为116.88 kJ/mol,远低于其常规热裂解的活化能。PE在化学链过程中的裂解属于典型的无规裂解,总体遵循自由基链反应理论。 展开更多
关键词 聚乙烯 化学链技术 分子模拟 反应分子动力学
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KOH/NaOH两种碱性体系下合成纳米片层分子筛 被引量:1
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作者 邵秀丽 王政 +2 位作者 张宇 田海洲 王文军 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1507-1515,共9页
以小分子阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,在KOH和NaOH 2种碱性体系下水热合成纳米片层分子筛,并分析K^(+)、Na^(+)和Silicalite-1晶种溶胶对合成样品的物相和形貌的影响。结果表明:以KOH为碱源,在添加Silicali... 以小分子阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,在KOH和NaOH 2种碱性体系下水热合成纳米片层分子筛,并分析K^(+)、Na^(+)和Silicalite-1晶种溶胶对合成样品的物相和形貌的影响。结果表明:以KOH为碱源,在添加Silicalite-1晶种溶胶的条件下,水热晶化96 h即可合成高结晶度、纳米薄片沿b轴方向有序堆积多层和随机堆积单层的混合形貌ZSM-5分子筛;以NaOH为碱源,在不添加Silicalite-1晶种溶胶的条件下,水热晶化48 h即可合成高结晶度、由纳米薄片和纳米棒紧密堆积而成的纺锤状聚集体形貌MOR分子筛。研究结果可为进一步优化合成MOR和ZSM-5分子筛纳米片提供思路。 展开更多
关键词 分子筛 纳米片 碱金属离子 晶种 十六烷基三甲基溴化铵
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铈基复合氧化物负载CuO用于甲醇水蒸气重整制氢 被引量:3
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作者 高瑞瑞 徐青文 +3 位作者 李鹏 李蕊 马清祥 赵天生 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1473-1484,共12页
甲醇水蒸气重整制氢工艺具有反应温度低、H_(2)选择性高、副产物CO含量低等优点,常与燃料电池联用。CeO_(2)有较好的储放氧功能,但其热稳定性较差。采用共沉淀法将不同过渡金属掺杂在CeO_(2)载体上形成CeMO_(2)(M为Zr,Mn,Fe和Cr)固溶体... 甲醇水蒸气重整制氢工艺具有反应温度低、H_(2)选择性高、副产物CO含量低等优点,常与燃料电池联用。CeO_(2)有较好的储放氧功能,但其热稳定性较差。采用共沉淀法将不同过渡金属掺杂在CeO_(2)载体上形成CeMO_(2)(M为Zr,Mn,Fe和Cr)固溶体,后通过沉积-沉淀法负载一定量的CuO,制备出一系列的CuO/CeMO_(2)催化剂。通过XRD、H_(2)-TPR、XPS等表征手段,探究不同过渡金属掺杂对催化剂结构、性质和甲醇水蒸气重整制氢活性的影响。结果表明,掺杂Zr和Mn提高了催化剂的比表面积和Cu分散度,促进了缺陷结构的形成和氧空位的迁移效率,使CuO和CeO_(2)之间的相互作用加强。而Fe和Cr的加入降低了CuO的分散,削弱了Cu-Ce的相互作用,使催化剂的催化性能降低,产生负面影响。其中,CuO/CeZrO_(2)催化活性最佳,在反应温度250℃、水/醇摩尔比1.3和气体体积空速2400 h^(-1)时,甲醇转化率达到90%,产氢速率为95 mL/(g·min)。 展开更多
关键词 过渡金属 甲醇水蒸气重整 氧化铈 固溶体 掺杂
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制备方法对Cu/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢性能的影响 被引量:3
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作者 徐青文 柯举仓 +4 位作者 李蕊 李鹏 王凤霞 马清祥 赵天生 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第9期33-40,50,共9页
制备方法会影响催化剂中Cu物种种类、分散性及其与载体之间的相互作用。分别采用沉积沉淀法、氨蒸法、浸渍法和共沉淀法制备了以Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)固溶体为载体、Cu负载量(质量分数)为15%的Cu/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂。采用XRD... 制备方法会影响催化剂中Cu物种种类、分散性及其与载体之间的相互作用。分别采用沉积沉淀法、氨蒸法、浸渍法和共沉淀法制备了以Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)固溶体为载体、Cu负载量(质量分数)为15%的Cu/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂。采用XRD、N_(2)物理吸/脱附、N_(2)O滴定和SEM等对催化剂的物相组成、织构性质、Cu分散度和微观结构等进行了表征,并采用固定床反应器评价了催化剂的甲醇水蒸气重整制氢催化性能。结果表明,与其他3种方法制备的Cu/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂相比,采用沉积沉淀法制备的Cu/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂(Cu/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)-DP)具有相对最大的比表面积(82.5 m^(2)/g)和Cu比表面积(206.0 m^(2)/g),以及相对最高的Cu分散度(30.5%)。在温度为250℃、常压、n(去离子水):n(甲醇)为1.3:1.0和液时空速为6 mL/(g·h)的条件下反应24 h,Cu/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)-DP表现出相对最优的催化性能,其甲醇转化率为95.2%,产氢速率为286.8 mmol/(g·h),CO选择性为0.86%。 展开更多
关键词 甲醇水蒸气重整 Cu基催化剂 制备方法 铈锆固溶体 Cu分散度
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