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铑基非均相催化剂在烯烃氢甲酰化反应中的应用研究进展
被引量：
1
1
作者
陈万
孙功成
+4 位作者
张勇
李尧莹
范素兵
吕俊敏
赵天生
《低碳化学与化工》
CAS
北大核心
2024年第3期18-29,共12页
烯烃氢甲酰化反应是工业中合成醛的重要过程,铑基均相催化剂难以回收的缺点会大大增加烯烃氢甲酰化反应的成本。负载固相多相催化剂因其简便的分离循环操作而广受关注,但存在反应活性较差、金属流失量较大和催化剂制备成本较高等问题,...
烯烃氢甲酰化反应是工业中合成醛的重要过程,铑基均相催化剂难以回收的缺点会大大增加烯烃氢甲酰化反应的成本。负载固相多相催化剂因其简便的分离循环操作而广受关注,但存在反应活性较差、金属流失量较大和催化剂制备成本较高等问题,开发催化性能和回收性能好的非均相铑基催化剂具有广阔的前景。以无机固体载体固定化催化剂、HRh(CO)(PPh_(3))_(3)封装型多相催化剂、多孔有机配体(POL)材料负载催化剂和单原子金属间纳米催化剂这4类催化剂为主线,综述了用于烯烃氢甲酰化反应中多相负载型铑基催化剂的研究进展。在多相负载型铑基催化剂中,膦配体组成及制备条件、载体种类及性质和铑与其他金属协同作用等均能对其催化烯烃氢甲酰化反应的催化性能产生影响,对上述4类催化剂的优、缺点和发展前景进行了简要分析。在今后的研究中,建议设计给电子能力强、空间位阻大的膦配体,发掘高比表面积、多级孔道结构的无机/有机载体,深入探究金属纳米粒子间的相互作用,进一步提高铑基催化剂在烯烃氢甲酰化中的催化性能和回收性能。
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关键词
烯烃
氢甲酰化
非均相催化剂
铑基催化剂
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职称材料
表面改性Fe/CS调控CO加氢产物分布研究
被引量：
1
2
作者
张庆旭
王康洲
+3 位作者
李财虎
高新华
赵天生
张建利
《低碳化学与化工》
CAS
北大核心
2024年第8期18-27,共10页
CO加氢经费托合成制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一,研发高效催化剂是实现产物分布定向调控、提高目标产物选择性并抑制C1副产物生成的关键。催化剂表面性质对CO的吸附活化、加氢活性和产物分布具有重要影响。...
CO加氢经费托合成制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一,研发高效催化剂是实现产物分布定向调控、提高目标产物选择性并抑制C1副产物生成的关键。催化剂表面性质对CO的吸附活化、加氢活性和产物分布具有重要影响。以无水葡萄糖为碳源、乙二醇为溶剂,采用溶剂热法制得碳载体,经H_(2)O_(2)、NH_(3)•H_(2)O表面改性和掺氮处理后,采用浸渍法分别制备了5Fe/CS-H_(2)O_(2)、5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O和5Fe/CS-N催化剂,探究了表面改性对费托合成产物分布的影响。采用XRD、SEM、TEM、N_(2)吸/脱附、TG-DTG、FT-IR、Zeta电位、XPS和拉曼光谱等对样品进行了表征。结果表明,不同表面改性方式对催化剂表面物化性质和催化性能影响显著。H_(2)O_(2)改性增加了催化剂表面—OH的数量,增强了表面亲水性,促进了Fe在载体上的分散,催化剂的热稳定性提高。在300℃、1.5MPa、空速为1000h^(-1)和n(H_(2)):n(CO)=2的条件下进行CO加氢反应活性测试结果表明,改性后的催化剂显著抑制了CH4的生成,提高了低碳烯烃选择性,从5Fe/CS的24.39%分别提高到5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O的34.94%、5Fe/CS-N的37.63%以及5Fe/CS-H_(2)O_(2)的43.57%。通过表面改性和掺氮处理调控催化剂表面性质实现了对产物分布的优化。
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关键词
CO加氢
Fe/CS催化剂
表面改性
低碳烯烃
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职称材料
题名
铑基非均相催化剂在烯烃氢甲酰化反应中的应用研究进展
被引量：
1
1
作者
陈万
孙功成
张勇
李尧莹
范素兵
吕俊敏
赵天生
机构
宁夏大学化学与化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室
出处
《低碳化学与化工》
CAS
北大核心
2024年第3期18-29,共12页
基金
宁夏回族自治区重点研发计划东西部合作项目(2017BY063)。
文摘
烯烃氢甲酰化反应是工业中合成醛的重要过程,铑基均相催化剂难以回收的缺点会大大增加烯烃氢甲酰化反应的成本。负载固相多相催化剂因其简便的分离循环操作而广受关注,但存在反应活性较差、金属流失量较大和催化剂制备成本较高等问题,开发催化性能和回收性能好的非均相铑基催化剂具有广阔的前景。以无机固体载体固定化催化剂、HRh(CO)(PPh_(3))_(3)封装型多相催化剂、多孔有机配体(POL)材料负载催化剂和单原子金属间纳米催化剂这4类催化剂为主线,综述了用于烯烃氢甲酰化反应中多相负载型铑基催化剂的研究进展。在多相负载型铑基催化剂中,膦配体组成及制备条件、载体种类及性质和铑与其他金属协同作用等均能对其催化烯烃氢甲酰化反应的催化性能产生影响,对上述4类催化剂的优、缺点和发展前景进行了简要分析。在今后的研究中,建议设计给电子能力强、空间位阻大的膦配体,发掘高比表面积、多级孔道结构的无机/有机载体,深入探究金属纳米粒子间的相互作用,进一步提高铑基催化剂在烯烃氢甲酰化中的催化性能和回收性能。
关键词
烯烃
氢甲酰化
非均相催化剂
铑基催化剂
Keywords
olefins
hydroformylation
non-homogeneous catalysts
rhodium-based catalysts
分类号
TQ203.2 [化学工程—有机化工]
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职称材料
题名
表面改性Fe/CS调控CO加氢产物分布研究
被引量：
1
2
作者
张庆旭
王康洲
李财虎
高新华
赵天生
张建利
机构
宁夏大学
化学
与化工学院
宁夏大学
材料与新能源
学院
宁夏
计量质量检验检测研究院
出处
《低碳化学与化工》
CAS
北大核心
2024年第8期18-27,共10页
基金
国家自然科学基金(22368041)
中央引导地方科技发展专项(2023FRD05030)。
文摘
CO加氢经费托合成制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一,研发高效催化剂是实现产物分布定向调控、提高目标产物选择性并抑制C1副产物生成的关键。催化剂表面性质对CO的吸附活化、加氢活性和产物分布具有重要影响。以无水葡萄糖为碳源、乙二醇为溶剂,采用溶剂热法制得碳载体,经H_(2)O_(2)、NH_(3)•H_(2)O表面改性和掺氮处理后,采用浸渍法分别制备了5Fe/CS-H_(2)O_(2)、5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O和5Fe/CS-N催化剂,探究了表面改性对费托合成产物分布的影响。采用XRD、SEM、TEM、N_(2)吸/脱附、TG-DTG、FT-IR、Zeta电位、XPS和拉曼光谱等对样品进行了表征。结果表明,不同表面改性方式对催化剂表面物化性质和催化性能影响显著。H_(2)O_(2)改性增加了催化剂表面—OH的数量,增强了表面亲水性,促进了Fe在载体上的分散,催化剂的热稳定性提高。在300℃、1.5MPa、空速为1000h^(-1)和n(H_(2)):n(CO)=2的条件下进行CO加氢反应活性测试结果表明,改性后的催化剂显著抑制了CH4的生成,提高了低碳烯烃选择性,从5Fe/CS的24.39%分别提高到5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O的34.94%、5Fe/CS-N的37.63%以及5Fe/CS-H_(2)O_(2)的43.57%。通过表面改性和掺氮处理调控催化剂表面性质实现了对产物分布的优化。
关键词
CO加氢
Fe/CS催化剂
表面改性
低碳烯烃
Keywords
CO hydrogenation
Fe/CS catalysts
surface modification
light olefins
分类号
TQ426 [化学工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
铑基非均相催化剂在烯烃氢甲酰化反应中的应用研究进展
陈万
孙功成
张勇
李尧莹
范素兵
吕俊敏
赵天生
《低碳化学与化工》
CAS
北大核心
2024
1
在线阅读
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职称材料
2
表面改性Fe/CS调控CO加氢产物分布研究
张庆旭
王康洲
李财虎
高新华
赵天生
张建利
《低碳化学与化工》
CAS
北大核心
2024
1
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职称材料
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