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新型能源体系发展背景下煤炭清洁高效转化的挑战及途径 被引量：46
1
作者 谢克昌 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期47-56,共10页
当今世界地缘政治风险加剧、气候环境问题凸显,能源转型变革加快。在此背景下,构建更加适应形势变化的能源体系对提高我国能源供应系统的可持续性及安全稳定性意义重大。目前我国化石能源仍占据主体地位。油气资源存在能源安全问题及新... 当今世界地缘政治风险加剧、气候环境问题凸显,能源转型变革加快。在此背景下,构建更加适应形势变化的能源体系对提高我国能源供应系统的可持续性及安全稳定性意义重大。目前我国化石能源仍占据主体地位。油气资源存在能源安全问题及新能源技术水平有待提升,中国短期内对煤炭能源仍将保持较高依赖性。因此,推进煤炭清洁高效转化对于新型能源体系的构建具有重要意义。首先对新型能源体系的具体内涵与构建方向展开讨论,并在此基础上,对新时代中国煤化工产业的发展现状以及面临的机遇与挑战进行了阐述,以期为煤炭的清洁高效转化技术的进步及煤化工产业的未来发展提供建议。新时代要求赋予新型能源体系更多的内涵。因此从战略上看,未来能源体系应具备“安全高效、清洁低碳、多元协同、智能普惠”多个特征,这也对煤炭产业的清洁高效发展提出了更高的要求。我国的煤炭清洁高效转化已取得显著进步,但多个关键技术仍亟待突破。结合煤炭产业转型发展与“双碳”目标关系的系统性认识,在新型能源体系建设的需求下,推进煤炭清洁高效转化对于社会经济发展、助力“双碳”目标实现具有重要意义,其关键在于加强该领域相关学科专业的基础研究和煤炭清洁高效转化技术的创新开发。 展开更多
关键词 能源革命 新型能源体系 煤化工 煤转化技术 清洁高效
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生物质焦及肥煤基过渡金属改性炭材料对煤热解挥发物的催化提质研究
2
作者 王旎晨 王倩 +4 位作者 田茜 闫伦靖 王美君 常丽萍 鲍卫仁 《煤炭转化》 北大核心 2025年第4期119-129,共11页
煤热解挥发物的催化提质可提高焦油中的轻质组分含量,有效解决焦油重质组分含量高、管路堵塞和油尘分离困难等问题。以脱灰肥煤和生物质焦为炭源,制备了未金属改性炭材料(AWBC)及过渡金属改性炭材料(NiAWBC,CoAWBC,FeAWBC,CuAWBC)用于... 煤热解挥发物的催化提质可提高焦油中的轻质组分含量,有效解决焦油重质组分含量高、管路堵塞和油尘分离困难等问题。以脱灰肥煤和生物质焦为炭源,制备了未金属改性炭材料(AWBC)及过渡金属改性炭材料(NiAWBC,CoAWBC,FeAWBC,CuAWBC)用于淖毛湖煤热解焦油提质,排除炭材料中固有金属的影响,考察过渡金属改性炭材料对煤热解焦油的影响作用,并使用SEM,XRD,ICP和NH_(3)-TPD等手段对炭材料进行表征,得到炭材料的结构特性。结果表明:与AWBC相比,过渡金属改性炭材料由于金属和酸性位点的存在,导致焦油产率降低,气相产率和积碳产率增加,轻质焦油的质量分数分别增加了18.75%,12.50%,16.66%和6.25%,小分子物质(如脂肪烃化合物、1~3环芳烃、单环酚类等)的质量分数显著增加,一些重质组分的质量分数降低,并且焦油中积碳的无定形炭增加及石墨化程度降低,表明重质组分有转化为较轻组分(如芳烃和酚类等化合物)的趋势;其中,NiAWBC对焦油品质的提升效果最为突出,在NiAWBC作用下轻质化焦油馏分增加明显,小分子单环酚类化合物和小于三环的芳香烃的质量分数分别增加21.92%和4.44%;过渡金属改性炭材料对焦油提质具有明显作用,其中由于NiAWBC金属位点与强酸性位点的协同作用尤为突出,使其在焦油提质方面具有突出效果。 展开更多
关键词 煤热解 炭材料 金属改性 催化裂解 焦油提质
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氨/甲苯层流扩散火焰中碳烟形态及纳观结构演变的实验研究
3
作者 余荣浩 徐义书 +2 位作者 张凯 成晓北 权燕红 《燃烧科学与技术》 北大核心 2025年第2期221-233,共13页
芳香烃是汽、柴油的重要组成部分,也是碳烟生成的重要前驱体.选取甲苯表征芳香烃类组分,通过热泳取样、透射电子显微镜(TEM)观察及图像数据提取方法探究了氨/甲苯层流扩散火焰中碳烟形态、纳观结构的演变规律.结果表明,掺氨降低了火焰... 芳香烃是汽、柴油的重要组成部分,也是碳烟生成的重要前驱体.选取甲苯表征芳香烃类组分,通过热泳取样、透射电子显微镜(TEM)观察及图像数据提取方法探究了氨/甲苯层流扩散火焰中碳烟形态、纳观结构的演变规律.结果表明,掺氨降低了火焰上游温度,延长了甲苯燃料裂解所需时间,延缓了碳烟的成核、生长过程,初级颗粒平均粒径减小.但同时,掺氨提高了火焰峰值温度,形成团聚颗粒所需的过程被缩短.掺氨比例达40%时,峰值平均颗粒粒径减小9.87%.此外,掺氨缩短了碳烟的微晶长度、增大了微晶曲率以及层间距,纳观结构变得更加无序,碳烟氧化的可能性增加.对比脂肪烃燃料,甲苯火焰中的峰值平均颗粒粒径最大,掺氨后降幅最低.每掺混1%氨气,甲苯火焰中峰值颗粒粒径的降幅仅为0.2%~0.3%,远低于正癸烷和正庚烷的0.6%和0.9%.芳香烃燃料形成多环芳烃(PAH)的路径更短,碳烟生成倾向更大,掺氨对于芳香烃火焰中碳烟生成的抑制作用小于脂肪烃燃料. 展开更多
关键词 甲苯 氨 层流扩散火焰 碳烟 结构演变
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长焰煤制备煤基多孔碳及其CH_(4)/N_(2)吸附分离性能研究
4
作者 薛晓军 雷亚宁 +3 位作者 王会会 任强 王影 赵钰琼 《应用化工》 北大核心 2025年第7期1785-1791,共7页
CH_(4)/N_(2)分离是高效利用低浓度煤层气的关键。以储量丰富的长焰煤为碳源,采用化学活化法制备了一系列用于CH_(4)/N_(2)吸附分离的多孔碳。通过SEM、TEM、BET和XRD等表征分析研究了活化剂种类、用量和活化温度对多孔碳表面形貌、孔... CH_(4)/N_(2)分离是高效利用低浓度煤层气的关键。以储量丰富的长焰煤为碳源,采用化学活化法制备了一系列用于CH_(4)/N_(2)吸附分离的多孔碳。通过SEM、TEM、BET和XRD等表征分析研究了活化剂种类、用量和活化温度对多孔碳表面形貌、孔结构、石墨化程度以及CH_(4)/N_(2)分离性能的影响。结果表明,当KOH与长焰煤质量比为2∶1,活化温度为900℃时,所得K2C900具有最大的比表面积(2072 m^(3)/g)和微孔体积(0.83 cm^(3)/g),并在298 K和100 kPa条件下展现出卓越的甲烷吸附量(1.52 mmol/g)和选择性(4.84)。线性相关性分析揭示了吸附性能主要受微孔结构的影响,介孔的存在可作为CH_(4)分子的传输通道,其缺失会降低微孔捕集甲烷的效率。此外,穿透实验验证了多孔碳材料在实际CH_(4)/N_(2)混合气体分离中的有效性。 展开更多
关键词 长焰煤 多孔碳 甲烷/氮气分离 孔结构 吸附剂
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蛋白酶高效催化体系构建及其对羊毛角蛋白的降解
5
作者 段志欣 王乐 +2 位作者 刘丹 安欣冉 卢建军 《毛纺科技》 北大核心 2025年第1期48-54,共7页
角蛋白内二硫键结构严重阻碍蛋白酶对其高效降解,为提高酶对角蛋白的降解效率,分别构建了由蛋白酶Savinase 16L与有机膦化合物LKZ-610、β-巯基乙醇、亚硫酸氢钠、L-半胱氨酸组成的4种催化体系。以羊毛鳞片角蛋白为研究对象,采用5,5’-... 角蛋白内二硫键结构严重阻碍蛋白酶对其高效降解,为提高酶对角蛋白的降解效率,分别构建了由蛋白酶Savinase 16L与有机膦化合物LKZ-610、β-巯基乙醇、亚硫酸氢钠、L-半胱氨酸组成的4种催化体系。以羊毛鳞片角蛋白为研究对象,采用5,5’-二硫代双(2-硝基苯甲酸)(DTNB)模拟反应、羊毛表面巯基测定及阿尔瓦登反应研究不同二硫键还原剂与二硫键的反应性,通过紫外可见分光光度计、扫描电子显微镜及X射线衍射仪等分析了催化体系对羊毛鳞片角蛋白的降解行为。结果表明:所选取的4种还原剂均可断开二硫键,其中LKZ-610可瞬时打开模拟物DTNB中98.12%的二硫键,其处理后的羊毛表面巯基含量达13.64μmol/g。对比不同催化体系对羊毛鳞片角蛋白的降解效果,优选出由LKZ-610与蛋白酶Savinase 16L组成的高效催化体系,其可在50 min内完全降解羊毛鳞片层,处理后羊毛织物质量损失率达35.81%,结晶指数由20.67%显著降低至4.25%。 展开更多
关键词 蛋白酶 羊毛 二硫键 角蛋白 降解 还原
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KOH添加方式对煤基活性泡沫炭电化学性能的影响 被引量：2
6
作者 周慧敏 杨暖暖 +5 位作者 符海朝 王美君 申岩峰 刘冬 王建成 常丽萍 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期249-265,共17页
以强黏性炼焦煤为原料,经常压自发泡法制得的煤基泡沫炭(NCF)为碳基底,KOH为活化剂,采用机械混合、水溶液浸渍、乙醇浸渍三种不同的方式制备煤基活性泡沫炭(HPCs),并将其用作双电层电容器的电极材料,研究了KOH添加方式对其微观结构和电... 以强黏性炼焦煤为原料,经常压自发泡法制得的煤基泡沫炭(NCF)为碳基底,KOH为活化剂,采用机械混合、水溶液浸渍、乙醇浸渍三种不同的方式制备煤基活性泡沫炭(HPCs),并将其用作双电层电容器的电极材料,研究了KOH添加方式对其微观结构和电化学性能的影响。结果表明,KOH分散度和附着性对煤基活性泡沫炭孔隙结构的生成、晶体结构、表面化学性质以及电化学性能有显著影响。煤基泡沫炭本身具有三维连通泡孔结构,有利于活化剂(KOH)深入材料的泡孔内部并为其提供大量附着位点,增大活化剂与碳基体的接触面积进而发生高效的活化。KOH水溶液的流动性较好,可以使K+更有效地穿插在NCF的泡孔结构中,在活化过程中作用于缺陷部位,在碳基体内部基质上产生更多的微孔以及介孔结构,有效地放大了活化效果。KOH水溶液浸渍泡沫炭材料制得的ACF-W样品拥有最高的比表面积(3098.35 m^(2)/g)、总孔体积(1.68 cm^(3)/g)、介孔体积比(59.13%),将其用作电极材料表现出优异的比电容(310 F/g)以及循环稳定性。 展开更多
关键词 煤基泡沫炭 KOH添加方式 双电层电容器 电化学性能
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不同尺寸钴基催化剂稳定策略研究进展
7
作者 王倩 王丽萍 +3 位作者 龚志远 王一丹 孟凡会 李忠 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期1-12,共12页
在多相催化反应中,金属催化剂的尺寸效应对其催化活性、产物选择性和稳定性具有较大影响。将金属催化剂的尺寸从纳米颗粒减小到亚纳米团簇,甚至原子尺度,可有效提高其活性中心利用率,从而大幅提高催化活性。钴(Co)基催化剂因其独特的电... 在多相催化反应中,金属催化剂的尺寸效应对其催化活性、产物选择性和稳定性具有较大影响。将金属催化剂的尺寸从纳米颗粒减小到亚纳米团簇,甚至原子尺度,可有效提高其活性中心利用率,从而大幅提高催化活性。钴(Co)基催化剂因其独特的电子结构和优异的催化活性,在众多反应中受到关注。根据Co基催化剂的研究现状,介绍了不同尺寸(纳米颗粒、团簇、单原子和双原子)Co基催化剂的结构及特点,阐述了提高不同尺寸Co基催化剂稳定性的策略,包括空间限域、金属-载体相互作用和金属-金属相互作用等,分析了这些策略对不同催化反应性能的影响及其优缺点,并对未来Co基催化剂的研究进行了展望。 展开更多
关键词 Co基催化剂 团聚 稳定策略 限域 相互作用
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稠环芳烃加氢饱和催化剂活性调控策略研究进展
8
作者 荆洁颖 田涛 +1 位作者 张雨 李文英 《煤炭学报》 北大核心 2025年第7期3588-3601,共14页
作为煤焦油主要成分,稠环芳烃保留了煤中特有的多环结构,其加氢饱和产物环烷烃是高能量密度燃料的优质组分。然而,稠环芳烃自身结构的高稳定性、中间产物的空间位阻及竞争吸附阻碍了其吸附活化导致加氢饱和困难。系统分析了稠环芳烃加... 作为煤焦油主要成分,稠环芳烃保留了煤中特有的多环结构,其加氢饱和产物环烷烃是高能量密度燃料的优质组分。然而,稠环芳烃自身结构的高稳定性、中间产物的空间位阻及竞争吸附阻碍了其吸附活化导致加氢饱和困难。系统分析了稠环芳烃加氢饱和反应特征,作为可逆放热反应,低温高压的反应条件有助于稠环芳烃加氢饱和,全氢产物具有较高的热力学选择性,但反应速率随着加氢程度的加深而降低。综述了催化剂中活性金属和载体的调控策略,活性金属与稠环芳烃间的吸附机制表明,适宜的缺电子结构有利于反应物的吸附活化,而活性金属的电子结构可通过金属载体间相互作用、掺杂其他原子促进电子迁移或晶格畸变及利用金属集团效应等方式调控。除了借助多孔结构充当活性金属的分散平台外,载体还能通过表面酸性、官能团功能化或缺陷工程等方式调控表面性质,实现反应物在载体表面富集与转化。总结发现,具有分散良好的缺电子活性金属和辅助反应物扩散吸附的载体的催化剂是稠环芳烃加氢饱和的关键。未来催化剂的设计研究应着重考虑以下3方面:煤焦油原料的复杂,反应中多组分稠环芳烃间的影响规律及针对影响规律的多功能催化剂的设计;溢流氢与载体表面上稠环芳烃的反应拓展了反应场所,L-H(Langmuir-Hinshelwood)机理无法直接应用导致催化加氢饱和途径和催化剂设计需重新审视;以及不同体系加氢饱和催化剂的失活机制与抗失活研究。 展开更多
关键词 稠环芳烃 加氢饱和 催化剂 吸附活化 电子结构 载体改性
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煤气化渣吸附Hg^(0)性能:气化渣表面硫−汞反应特性
9
作者 杨鑫 王雅慧 +2 位作者 王建成 常丽萍 鲍卫仁 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第1期115-125,共11页
煤中含的硫和汞在气化过程中会迁移至气体、废水和气化渣中,造成环境污染。硫和汞具有很强的亲和力,科学认识这2种元素在气化过程中的迁移规律,进而提出科学的调控方法意义重大。本研究利用固定床性能评价装置考察了不同工况条件下气化... 煤中含的硫和汞在气化过程中会迁移至气体、废水和气化渣中,造成环境污染。硫和汞具有很强的亲和力,科学认识这2种元素在气化过程中的迁移规律,进而提出科学的调控方法意义重大。本研究利用固定床性能评价装置考察了不同工况条件下气化渣对Hg^(0)的吸附性能,并通过N2吸附-脱附、SEM、XPS等表征手段揭示了硫和汞在气化渣表面的反应特性。研究结果表明,硫和汞主要富集在细渣表面,细渣具有良好的Hg^(0)吸附性能,且物理吸附起主导作用。进一步研究发现,气化渣表面未燃碳含量越高、矿物质含量越多,气化渣表面硫和汞的反应活性越好。此外,气氛也会影响气化渣的汞吸附性能。这些发现为煤气化渣的高值化资源化利用提供了新思路,为合成气中硫和汞的协同脱除提供了理论指导和研究基础,有助于推动清洁煤技术的可持续发展。 展开更多
关键词 气化渣 硫 汞 反应机理
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Cu基MOFs在低浓度煤层气CH_(4)/N_(2)吸附分离中的分子模拟研究 被引量：2
10
作者 仙梦丹 高学婷 +3 位作者 李刚森 刘雷 黄伟 左志军 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期83-90,共8页
我国目前存在常规天然气产能不足的问题,需要开发煤层气等非常规天然气作为补充。在煤矿开采过程中,会混入大量空气形成低浓度煤层气(CH_(4)体积分数低于30%),造成资源浪费等一系列问题,因此,提高低浓度煤层气回收利用率成为亟需解决的... 我国目前存在常规天然气产能不足的问题,需要开发煤层气等非常规天然气作为补充。在煤矿开采过程中,会混入大量空气形成低浓度煤层气(CH_(4)体积分数低于30%),造成资源浪费等一系列问题,因此,提高低浓度煤层气回收利用率成为亟需解决的问题。采用巨正则蒙特卡洛和密度泛函理论相结合的计算方法,以低浓度煤层气中CH_(4)/N_(2)的吸附分离为目标,选取Cu基金属-有机骨架材料(MOFs)(Cu-BTC、MOF-143、ATC-Cu和MOF-399)和不同金属(Zn、Co和Mo)改性的ATC-M为吸附材料,研究了不同孔径和金属中心对MOFs的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能的影响。结果表明,MOFs孔径对其吸附量和CH_(4)/N_(2)吸附选择性具有重要影响,MOFs孔径越接近气体分子动力学直径,CH_(4)/N_(2)吸附选择性越高。在7种MOFs中,ATC-Zn的孔径(0.4995 nm)更接近CH_(4)和N_(2)的分子动力学直径(CH_(4):0.380 nm,N_(2):0.364 nm),其CH_(4)/N_(2)分离性能达到了最优。金属中心改性对ATC-M孔径没有明显影响,改性金属中心的电荷是影响CH_(4)/N_(2)吸附分离性能的主要因素。当金属离子的bader电荷越大,MOFs的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能越高,在7种MOFs中,ATC-Zn的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能最高。298 K、100 kPa下,当低浓度煤层气n(CH_(4)):n(N_(2))=1:9时,ATC-Zn的CH_(4)/N_(2)吸附选择性高达6.46,为低浓度煤层气中CH_(4)的回收利用提供了新的研究思路。 展开更多
关键词 铜基MOFs材料 CH_(4)/N_(2) 吸附分离 低浓度煤层气 孔径 电荷
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甲醇在Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2)表面吸附和裂解机理的DFT研究 被引量：2
11
作者 王婉楠 任瑞鹏 吕永康 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期34-40,I0002,共8页
开发高效稳定的甲醇制甲醛催化剂意义重大,但催化剂稳定性差和甲醛选择性低的问题仍然存在.以嵌入氮化碳中的铜四原子团簇(Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2))催化剂作为模型,基于DFT-D3探索了甲醇在催化剂表面吸附和裂解反应机理.结果表明,Cu_(4)... 开发高效稳定的甲醇制甲醛催化剂意义重大,但催化剂稳定性差和甲醛选择性低的问题仍然存在.以嵌入氮化碳中的铜四原子团簇(Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2))催化剂作为模型,基于DFT-D3探索了甲醇在催化剂表面吸附和裂解反应机理.结果表明,Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2)具有优异的稳定性和高的甲醛选择性,甲醇在Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2)表面裂解的最优路径为CH_(3)OH→CH_(3)O→CH_(2)O,电荷分析结果显示催化剂与甲醇之间的电子转移使得甲醇得以活化.这些结果为合理设计高效甲醇制甲醛催化剂提供了理论指导. 展开更多
关键词 甲醇 甲醛 DFT Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2) 裂解机理
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多孔有机框架结构及其衍生物的CO_(2)吸附性能研究进展 被引量：2
12
作者 张雨珂 李翔宇 +1 位作者 王建成 易群 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第2期16-29,共14页
在应对全球气候变化和减少温室气体排放的紧迫需求下,开发高效、经济的CO_(2)捕集技术成为科研工作的重中之重。在此背景下,金属有机框架(MOFs)与共价有机框架(COFs)及其衍生物因其独特的物理化学性质而成为研究的热点之一。系统地回顾... 在应对全球气候变化和减少温室气体排放的紧迫需求下,开发高效、经济的CO_(2)捕集技术成为科研工作的重中之重。在此背景下,金属有机框架(MOFs)与共价有机框架(COFs)及其衍生物因其独特的物理化学性质而成为研究的热点之一。系统地回顾和分析近年来MOFs/COFs等多孔结构的CO_(2)吸附相关研究进展,比较探讨了MOFs、COFs及其衍生物在CO_(2)捕集方面的性能优化策略。聚焦于材料的设计与合成、CO_(2)吸附性能评估、吸附机制解析等方面,全面总结了影响结构吸附性能的关键因素。特别关注了结构的功能化修饰、孔径调控、表面性质改进以及复合材料等策略对CO_(2)吸附能力的影响,并探讨了通过试验和理论计算相结合的方式,揭示吸附剂与吸附质之间的相互作用机制,提供了分子层面的理解。最后分析了现有研究中存在的问题和挑战,提出了未来研究的方向和建议。 展开更多
关键词 CO_(2) 吸附 多孔材料 金属有机框架 共价有机框架
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去溶剂绿色化合成金属有机骨架材料研究进展 被引量：1
13
作者 赵文昊 王琪 +3 位作者 王恺华 陈杨 李晋平 李立博 《精细化工》 北大核心 2025年第2期267-278,共12页
金属有机骨架(MOF)作为一类新型的晶态多孔材料,已被广泛用于催化、气体分离、传感和药物传递等领域,特别是在精细化工领域,具有极大的应用价值。该类材料得以工业化应用的前提是可以低成本、大规模地制备。然而,传统溶剂热法合成MOF需... 金属有机骨架(MOF)作为一类新型的晶态多孔材料,已被广泛用于催化、气体分离、传感和药物传递等领域,特别是在精细化工领域,具有极大的应用价值。该类材料得以工业化应用的前提是可以低成本、大规模地制备。然而,传统溶剂热法合成MOF需要消耗大量的有机溶剂,具有产量低、耗能大、废液处理难等缺点,不符合绿色化工发展的要求。绿色制备MOF的方法正逐渐向无溶剂化发展,以实现工业生产经济效益与环境效益的平衡发展。该文以MOF的去溶剂绿色化合成为主题,从少溶剂及绿色溶剂合成直到微量甚至无溶剂合成,先后综述了蒸汽相辅助合成、机械化学合成、无溶剂直接转化以及加速老化合成等策略,并评价不同方法的优缺点,指出实现规模化放大合成的必要性,最后展望了未来MOF投入大规模商业应用的发展前景。 展开更多
关键词 去溶剂制备 绿色合成 蒸汽相辅助 机械化学 加速老化
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水热合成锌锰基脱硫剂中晶体生长机制 被引量：1
14
作者 武帅山 孙阳杰 +3 位作者 牛芳芳 王建成 米杰 冯宇 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第2期124-133,共10页
中高温煤气脱硫是实现煤炭清洁高效利用的关键技术之一。由金属氧化物脱硫反应动力学中硫化物生长扩散机理可知,保持脱硫剂活性组分高分散和小尺寸有利于减小脱硫反应扩散传质阻力,提高活性相利用率。采用不同种类锌盐和六亚甲基四胺(HM... 中高温煤气脱硫是实现煤炭清洁高效利用的关键技术之一。由金属氧化物脱硫反应动力学中硫化物生长扩散机理可知,保持脱硫剂活性组分高分散和小尺寸有利于减小脱硫反应扩散传质阻力,提高活性相利用率。采用不同种类锌盐和六亚甲基四胺(HMTA)在负载有MnO_(2)种子层的纳米纤维载体上水热合成了一系列锌锰复合氧化物脱硫剂。通过探讨反离子与锌锰氧化物晶粒尺寸的内在关系,阐明了活性相晶体成核及生长机制。研究表明:水热溶液中反离子对Zn^(2+)与OH^(-)络合缩合反应有显著的抑制作用,反离子分别与NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)相比,脱硫剂中Mn3O4晶相平均晶粒尺寸减小39.2%,活性相颗粒粒径减小24.7%。同时,脱硫测试表明,脱硫剂ZN@MCNFs的总体活性组分利用率比ZS@MCNFs提高7%。研究所阐明的锌锰基脱硫剂晶体生长机制,为开发性能优异的金属氧化物脱硫剂提供了理论支撑。 展开更多
关键词 煤气脱硫 水热合成 晶体生长 反离子 硫化氢
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合成液中水含量调控Ge-ZSM-5膜的乙二醇脱水性能 被引量：1
15
作者 杨璐 魏海琴 +3 位作者 袁浩博 高志华 黄伟 王晓东 《化工进展》 北大核心 2025年第2期982-990,共9页
采用原位水热晶化法在两种氧化铝载体上制备Ge-ZSM-5膜。利用扫描电子显微镜(SEM)、能量色散光谱(EDS)及X射线衍射(XRD)对膜进行表征。考察合成液中水含量对膜的微结构及膜对乙二醇溶液渗透汽化分离性能的影响。结果表明,水含量较少时,... 采用原位水热晶化法在两种氧化铝载体上制备Ge-ZSM-5膜。利用扫描电子显微镜(SEM)、能量色散光谱(EDS)及X射线衍射(XRD)对膜进行表征。考察合成液中水含量对膜的微结构及膜对乙二醇溶液渗透汽化分离性能的影响。结果表明,水含量较少时,膜表面为分子筛晶体;增加水含量,膜表面晶体逐渐被无定形物质覆盖,最终无定形物质可形成连续层,此时膜的分离性能最好;水含量较高时,膜层不连续。合成液中水含量增加,膜中铝含量升高,而锗含量降低,膜的分离性能逐渐优化。在更易于溶出铝元素的载体上,膜中铝元素含量较高,分离性能更好。在分离性能最好的Ge-ZSM-5膜上,30℃时,对于水质量分数为1%~35%的乙二醇溶液,其水渗透通量为35.7~116.7g/(m^(2)·h),分离因子为1138.5~46.5,该膜对高浓度乙二醇溶液脱水具有应用潜力。 展开更多
关键词 分子筛膜 渗透汽化 乙二醇溶液 脱水
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Ni/USY催化剂金属-载体相互作用对CO_(2)甲烷化性能的影响 被引量：1
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作者 李江涛 刘相洋 +4 位作者 黄奕晨 邱丽 秦波 李瑞丰 闫晓亮 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期27-34,共8页
调控金属-载体相互作用是提升负载型Ni基催化剂CO_(2)甲烷化性能的重要途径之一。采用浸渍法通过调变溶液p H值制备了系列Ni/USY-X(X=1、3或5)催化剂,考察了各催化剂的CO_(2)甲烷化性能。其中Ni/USY-3催化剂在450℃、20 h反应条件下的... 调控金属-载体相互作用是提升负载型Ni基催化剂CO_(2)甲烷化性能的重要途径之一。采用浸渍法通过调变溶液p H值制备了系列Ni/USY-X(X=1、3或5)催化剂,考察了各催化剂的CO_(2)甲烷化性能。其中Ni/USY-3催化剂在450℃、20 h反应条件下的稳定性测试中表现出相对最优的CO_(2)甲烷化性能,CO_(2)转化率和CH_(4)选择性分别达到84.5%和95.7%。采用XRD、H_(2)-TPR、SEM和TEM等对催化剂的物相结构、还原性能和形貌进行了表征,从微观层面系统考察了浸渍溶液p H值对催化剂结构和CO_(2)甲烷化性能的影响。结果表明,在适宜p H值调控下,金属-载体相互作用增强,活性金属Ni晶粒的粒径减小,分散度提高。进一步借助原位FT-IR对催化剂的反应路径进行了分析,发现Ni/USY-3催化剂遵循甲酸盐路径。高分散性、较小粒径的活性金属Ni晶粒为碳酸氢盐及时氢化为关键中间体单齿甲酸盐提供了丰富的活性位点,从而实现了CO_(2)的高效转化。 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化 金属-载体相互作用 酸性
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煤炭低碳转化技术及CO_(2)制化学品工艺研究进展 被引量：1
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作者 陈文静 徐兴堂 +1 位作者 冯杰 李文英 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第2期88-99,共12页
发展煤炭清洁高效转化技术,根本在于提高煤中有效元素C、H和O的利用率。而煤富含C元素,势必在利用过程中产生CO_(2),因此在煤炭加工利用过程中,通过化学反应耦合,将产生的CO_(2)再利用制成有机化学品(如醇、醚、酸和酯等),无论是在煤化... 发展煤炭清洁高效转化技术,根本在于提高煤中有效元素C、H和O的利用率。而煤富含C元素,势必在利用过程中产生CO_(2),因此在煤炭加工利用过程中,通过化学反应耦合,将产生的CO_(2)再利用制成有机化学品(如醇、醚、酸和酯等),无论是在煤化工技术领域,还是在有机合成化学领域都有重要的学术意义和显著的社会效益。从煤炭加工利用行业的碳排放特点出发,分别介绍了煤炭与可再生能源耦合,碳捕集、利用与封存以及CO_(2)化学利用3种煤炭低碳转化技术。通过化学反应将煤炭加工利用过程中产生的CO_(2)制成含氧化学品,不仅可以在保证原有工艺不被改变的基础上减少CO_(2)的直接排放量,还可以生产人类社会所需的高附加值化学品,变“废”为宝。为此,重点论述了基于Aspen Plus模拟CO_(2)制备甲醇、甲酸、二甲醚以及碳酸二甲酯等含氧有机化合物的最新化学工艺研究进展,总结了工艺流程的技术特点以及物质转化、能量利用和经济效益等性能参数,并根据先进的煤炭低碳转化技术提出了煤基CO_(2)低碳转化新路径,致力于推动煤炭清洁转化技术耦合CO_(2)化学再利用向工业应用发展。 展开更多
关键词 煤炭高效转化 低碳技术 CO_(2)化学利用 含氧有机化合物
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Beta分子筛孔道及酸性的模板调控及其加氢裂化性能 被引量：1
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作者 周浩祥 张传浩 +2 位作者 楚紫寅 范彬彬 李文林 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第3期651-659,共9页
以L-赖氨酸(L-lysine)和聚二烯基二甲基氯化铵(PDDA)为模板剂,调控合成凝胶体系L-lysine和SiO_(2)摩尔比为0、0.1,PDDA和SiO_(2)摩尔比(n(PDDA)/n(SiO_(2)))为0、0.05、0.10、0.20、0.35,合成介孔面积逐步增大的多级孔Beta分子筛。通过... 以L-赖氨酸(L-lysine)和聚二烯基二甲基氯化铵(PDDA)为模板剂,调控合成凝胶体系L-lysine和SiO_(2)摩尔比为0、0.1,PDDA和SiO_(2)摩尔比(n(PDDA)/n(SiO_(2)))为0、0.05、0.10、0.20、0.35,合成介孔面积逐步增大的多级孔Beta分子筛。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附以及氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)等表征手段对所得样品的物理化学性质进行表征。采用萘为模型分子,对所合成多级孔Beta分子筛的催化加氢裂化性能进行评价。研究发现:在所含L-lysine合成体系中,当n(PDDA)/n(SiO_(2))为0.05~0.35时,可同时实现多级孔Beta分子筛孔径在100~400 nm范围宽分布调控和酸性的有效调控;当n(PDDA)/n(SiO_(2))大于0.05时,Beta分子筛酸量相对含量从2636降低至1707;在模板剂调控的样品中,在反应压力4.0 MPa、反应温度400℃、质量空速1.0 h^(-1)的条件下,具有最高酸量和适中介孔率的Beta-0.1L0.05P样品(孔径100 nm,介孔体积0.27 cm^(3)/g)在萘加氢裂化反应中表现出最高的加氢裂化转化率(97%)和BTX选择性(62.2%)。 展开更多
关键词 加氢裂化 Beta分子筛 模板剂 孔道调控 酸性 L-赖氨酸
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xZnO-CaO催化乙酸甲酯和丙二醇甲醚合成丙二醇甲醚醋酸酯 被引量：1
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作者 吴志鹏 李宇斌 +1 位作者 刘相洋 闫晓亮 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期55-63,共9页
调控碱性强度是提高CaO基催化剂酯交换反应催化性能的重要方法之一。采用等体积浸渍法制备了不同ZnO质量分数的ZnO-CaO催化剂(xZnO-CaO),并应用于乙酸甲酯与丙二醇甲醚酯交换反应。通过XRD和SEM等表征了xZnO-CaO的物相组成和微观形貌等... 调控碱性强度是提高CaO基催化剂酯交换反应催化性能的重要方法之一。采用等体积浸渍法制备了不同ZnO质量分数的ZnO-CaO催化剂(xZnO-CaO),并应用于乙酸甲酯与丙二醇甲醚酯交换反应。通过XRD和SEM等表征了xZnO-CaO的物相组成和微观形貌等,利用CO_(2)-TPD研究了ZnO质量分数对xZnO-CaO碱性强度的影响,采用单因素分析法优化了酯交换反应条件。结果表明,ZnO质量分数为5%的ZnO-CaO催化剂(5ZnO-CaO)具有适宜的碱性强度并表现出较好的催化性能,在V(乙酸甲酯)/V(丙二醇甲醚)为10、反应温度为160℃和催化剂用量为0.100 g的条件下反应2 h,其丙二醇甲醚转化率和丙二醇甲醚醋酸酯选择性分别为70.0%和大于98.0%。活性相CaO转化为非活性相Ca(AC)_(2)或Ca(AC)_(2)·0.5H_(2)O是导致催化剂失活的主要原因。失活5ZnO-CaO可通过焙烧获得再生,再生5ZnO-CaO在前述反应条件下的丙二醇甲醚转化率为69.5%。 展开更多
关键词 ZnO-CaO催化剂 酯交换反应 丙二醇甲醚醋酸酯 碱性强度 催化剂再生
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炼焦煤的结构性质及同类煤种替代对焦炭质量的影响 被引量：1
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作者 王雷雷 赵丹 +2 位作者 刘丹丹 申岩峰 王美君 《煤炭转化》 北大核心 2025年第1期45-54,共10页
炼焦煤是生产冶金焦的直接原料,而配煤成本占炼焦总成本的85%以上。随着优质稀缺炼焦煤资源不断减少,合理利用不同种类煤炭资源,同时基于煤质特点将更多的煤种引入炼焦配煤,对实现降本增效及保证连续稳定生产具有重要意义。煤分子结构... 炼焦煤是生产冶金焦的直接原料,而配煤成本占炼焦总成本的85%以上。随着优质稀缺炼焦煤资源不断减少,合理利用不同种类煤炭资源,同时基于煤质特点将更多的煤种引入炼焦配煤,对实现降本增效及保证连续稳定生产具有重要意义。煤分子结构决定了煤在成焦过程中表现出的性质,最终影响焦炭质量,以焦化厂实际生产使用的炼焦配煤为基础,引入四组同类煤,通过Raman光谱分析、^(13)C NMR分析、基式流动度测定、固定床热解实验等深入分析了煤种特性,利用40 kg焦炉进行了同类煤替代的配煤炼焦实验,探讨了分别添加气煤、肥煤、焦煤和瘦煤等不同煤种的炼焦煤对配煤成焦过程和焦炭质量的影响,进而为焦化厂基于煤质特性进行同类煤替代炼焦提供理论参考。结果表明:对于两种焦煤(JM1,JM2),JM1较小的芳香团簇支链(S.C.)可能是导致其流动度低和塑性温区窄的主要原因,JM1所得焦炭的质量劣于JM2所得焦炭的质量,JM2替代JM1后,焦炭质量变好;两种肥煤(FM1,FM2)的黏结性能好,化学结构都有着相当一部分的缺陷结构(A_(G_(R)+V_(L)+V_(R))/A_(D)大),有利于塑性体流动性的发展,FM2更好的黏结性使配煤所得焦炭冷态强度更高;两种气煤(QM1,QM2)的黏结性较差,QM2较小的S.C.限制其流动性的发展,流动度较低;所有煤种中贫煤(PM)的黏结性最差,PM的引入使焦炭质量发生劣化。 展开更多
关键词 炼焦煤 煤质特性 化学结构 成焦特性 焦炭质量
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