微通道电解技术在化工领域应用的研究进展

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作者 范凯锋 张珂 +2 位作者 李晓玲 常丽萍 鲍卫仁 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期32-37,43,共7页

对近年来微通道电解技术在化工领域的应用进行了系统性综述,着重评述了微通道电解技术在微流体输送、电化学反应、电化学检测领域的应用及研究现状,最后从反应器性能、流动特性、化学动力学等角度提出了当前面临的问题以及未来的发展方向。

关键词 微化工 微通道电解 电化学反应 流体输送

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SSZ-13分子筛负载MnCeO_(x)催化剂NH_(3)-SCR脱硝及抗硫中毒性能研究 被引量：1

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作者 杨佳楠 史建强 +3 位作者 杨凯鑫 王兵 鲍卫仁 王建成 《现代化工》 CAS 北大核心 2025年第1期93-99,共7页

为了提高MnCe基氧化物低温SCR脱硝和抗SO_(2)中毒能力,在分子筛上负载金属氧化物制备了MnCeO_(x)/SSZ-13催化剂,探究了不同MnCeO_(x)负载量和分子筛硅铝比对催化剂脱硝活性和抗硫性能的影响。结果表明,当MnCeO_(x)相对于SSZ-13的投料比... 为了提高MnCe基氧化物低温SCR脱硝和抗SO_(2)中毒能力,在分子筛上负载金属氧化物制备了MnCeO_(x)/SSZ-13催化剂,探究了不同MnCeO_(x)负载量和分子筛硅铝比对催化剂脱硝活性和抗硫性能的影响。结果表明,当MnCeO_(x)相对于SSZ-13的投料比为20%时,催化剂具有最佳的脱硝性能,在180~400℃范围内NO转化率大于90%,在100~250℃范围内N_(2)选择性为100%。在200℃通入100μL/L SO_(2)后,NO转化率可维持在80%左右。MnCeO_(x)负载量增高有助于增强NO转化率,但是N_(2)选择性会略有下降;随着酸洗时间延长,酸溶液浓度提高,SSZ-13的硅铝比降低,催化剂的NO转化率、N_(2)选择性和抗硫中毒能力均有所下降。MnCeO_(x)提供了表面活性氧物种,可以在低温下活化NO和O_(2),提高低温SCR活性;SSZ-13分子筛提供了酸性位来吸附NH_(3),同时分子筛的限域效应有助于提高催化剂的抗SO_(2)中毒性能。 展开更多

关键词 沸石SSZ-13 选择性催化还原 氮氧化物脱除 硫中毒 MnCeO_(x)

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富高岭石煤矸石中铝和硅的浸出及动力学研究

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作者 汪洋洋 姚隆帆 +2 位作者 戴露霏 李忠 孟凡会 《硅酸盐通报》 北大核心 2025年第1期202-211,共10页

富高岭石煤矸石含有大量SiO_(2)和Al_(2)O_(3),以该煤矸石为研究对象,采用盐酸酸浸法浸出其中的Al_(2)O_(3),采用NaOH碱浸法浸出酸浸渣中的SiO_(2),考察酸浸浓度、酸浸温度、酸浸时间及液固比对焙烧活化后煤矸石中Al_(2)O_(3)浸出率的影... 富高岭石煤矸石含有大量SiO_(2)和Al_(2)O_(3),以该煤矸石为研究对象,采用盐酸酸浸法浸出其中的Al_(2)O_(3),采用NaOH碱浸法浸出酸浸渣中的SiO_(2),考察酸浸浓度、酸浸温度、酸浸时间及液固比对焙烧活化后煤矸石中Al_(2)O_(3)浸出率的影响,并探究碱浸条件对酸浸渣中SiO_(2)浸出率的影响。结果表明,采用单变量实验优化酸浸和碱浸条件时,在最佳条件下煤矸石中Al_(2)O_(3)的浸出率达92.6%,酸浸渣中SiO_(2)的浸出率达99.1%。动力学研究表明,煤矸石酸浸过程的动力学符合内扩散和化学反应混合控制模型,碱浸过程动力学符合化学反应控制模型。酸浸混合控制模型和碱浸化学反应控制模型的表观反应速率常数对数lnk_(c)和lnk_(b)与T^(-1)之间呈良好的线性关系,并得到了酸浸过程动力学速率方程和碱浸过程动力学速率方程。该研究结果可用于指导工业煤矸石中铝和硅的浸出生产。 展开更多

关键词 富高岭石结构 煤矸石 Al Si 浸出 动力学 活化能

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焙烧温度对MOF衍生Cu@C催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙二醇性能的影响

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作者 靳刘艳 赵江涛 +2 位作者 张雨 艾培培 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期30-38,共9页

草酸二甲酯(DMO)加氢制乙二醇(EG)是煤基合成气制EG的关键步骤,该步骤对于替代传统石油衍生路线生产EG并实现煤炭高附加值转化具有重要意义,而高效、稳定的催化DMO加氢制EG催化剂是推动煤基合成气制EG进一步发展的关键。以Cu-1,3,5-苯... 草酸二甲酯(DMO)加氢制乙二醇(EG)是煤基合成气制EG的关键步骤,该步骤对于替代传统石油衍生路线生产EG并实现煤炭高附加值转化具有重要意义,而高效、稳定的催化DMO加氢制EG催化剂是推动煤基合成气制EG进一步发展的关键。以Cu-1,3,5-苯三羧酸金属有机骨架(Cu-BTC MOF)为前驱体,将其在N_(2)气氛、不同温度下焙烧得到了Cu@C-x(x为焙烧温度)催化剂,并将Cu@C-x催化剂用于催化DMO加氢制EG反应。通过XRD、SEM、H_(2)-TPR、XPS和N_(2)物理吸/脱附对催化剂进行了表征,研究了焙烧温度对其物相组成、形貌、还原性能、表面元素组成和织构性质的影响。结果表明,焙烧温度改变了Cu物种与碳载体(Cu—O—C)的相互作用,进而显著影响了Cu颗粒尺寸和n(Cu^(+))/n(Cu^(0)+Cu^(+))。得益于适中的Cu物种与碳载体的相互作用,Cu@C-500催化剂具有最小的Cu颗粒尺寸和最大的n(Cu^(+))/n(Cu^(0)+Cu^(+))。在240℃、2.5 MPa、反应空速为0.2 h^(-1)和n(H_(2))/n(DMO)为200反应条件下,Cu@C-500催化剂的DMO转化率达100%,EG选择性达94.13%,且在250 h内未出现失活现象。 展开更多

关键词 MOF CU催化剂 草酸二甲酯 乙二醇 焙烧温度

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ZSM-5分子筛结构与反应性的研究进展

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作者 李知行 代卫炯 +2 位作者 刘相洋 王飞 李瑞丰 《化工进展》 北大核心 2025年第2期788-808,共21页

ZSM-5分子筛作为一种具有开放孔结构的固体酸催化剂,其结构与催化性能之间构效关系的建立一直是该领域的研究热点。基于此,本文系统总结了近年来关于ZSM-5分子筛结构(骨架铝分布、孔道结构及骨架缺陷)调控合成的研究进展。本文介绍了骨... ZSM-5分子筛作为一种具有开放孔结构的固体酸催化剂,其结构与催化性能之间构效关系的建立一直是该领域的研究热点。基于此,本文系统总结了近年来关于ZSM-5分子筛结构(骨架铝分布、孔道结构及骨架缺陷)调控合成的研究进展。本文介绍了骨架铝原子的多样性分布及其表征技术,探讨了铝分布对催化性能的影响;归纳了ZSM-5分子筛孔道结构调变的手段,讨论了孔道尺寸、孔程长短对客体分子的吸附扩散、择形和催化的影响;总结了骨架缺陷的调控策略,并探讨了骨架缺陷对分子筛的酸性、亲疏水性及抗积炭性的影响。最后,对未来研究方向进行了展望,指出铝分布的精准表征、铝分布与催化性能构效关系的建立、结合对合成机理的深刻认识制备特定结构的分子筛及根据反应需求可控调节缺陷是未来ZSM-5分子筛研究领域的重要方向。 展开更多

关键词 ZSM-5分子筛 铝分布 孔道结构 硅羟基 催化

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分子筛负载Pt催化剂酸性位点调控及对蒽深度加氢性能的影响 被引量：1

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作者 刘雨蓉 王兴宝 李文英 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期1832-1839,共8页

对煤焦油中稠环芳烃深度加氢是制备煤基高能量密度燃料的有效方法。为解决稠环芳烃特有的电子结构和位阻效应影响其加氢饱和程度以及提高催化剂的酸性和反应条件会导致裂解产物的增加、全氢产物的选择性下降问题,本文使用Al-SBA15与USY... 对煤焦油中稠环芳烃深度加氢是制备煤基高能量密度燃料的有效方法。为解决稠环芳烃特有的电子结构和位阻效应影响其加氢饱和程度以及提高催化剂的酸性和反应条件会导致裂解产物的增加、全氢产物的选择性下降问题,本文使用Al-SBA15与USY分子筛,通过水热合成方法制备酸性适中的复合介-微孔载体,通过等体积浸渍法将贵金属Pt负载在复合酸性载体上,经蒽饱和加氢探针反应研究发现,当总酸量为144.4μmol/g时,全氢蒽的选择性达到99%。通过电镜分析表征发现水热复合后Pt/Al-SBA15+USY催化剂形貌呈棒状,其内部为USY,外部为Al-SBA15,此时Pt/Al-SBA15+USY保持各自原有的孔径,分别为9.6nm和0.8nm左右。Pt纳米颗粒有较高的分散性,最优尺寸为3.03nm。对比分析显示,Al-SBA15与USY分子筛水热合成制备的复合载体,其酸量较二者机械混合后的分子筛载体酸量有所降低,从而导致饱和加氢反应能力提升。 展开更多

关键词 催化剂载体 复合材料 加氢

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Y型分子筛上9,10-二氢菲低温加氢裂化性能研究

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作者 李怡晶 贾含琼 +2 位作者 郝文明 马静红 李瑞丰 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1848-1856,I0007,共10页

由于日益严重的原油重质化和劣质化问题,引起催化裂化柴油(轻循环油LCO)品质恶化,其显著的特点是多环芳烃含量高,因此,将LCO中的多环芳烃经加氢转化为轻质芳烃原料是解决柴油过剩和轻质芳烃短缺的理想途径。为此本工作选择部分加氢的9,... 由于日益严重的原油重质化和劣质化问题,引起催化裂化柴油(轻循环油LCO)品质恶化,其显著的特点是多环芳烃含量高,因此,将LCO中的多环芳烃经加氢转化为轻质芳烃原料是解决柴油过剩和轻质芳烃短缺的理想途径。为此本工作选择部分加氢的9,10-二氢菲作为多环芳烃的代表性模型分子,以具有不同酸性的Y型分子筛为催化剂,探索了在250-350℃反应温度和4.0 MPa氢气压力下,反应温度和Y分子筛的质子酸酸性对9,10-二氢菲通过加氢裂化向轻质芳烃转化路径的影响规律。结果表明,加氢裂化产物中不仅有代表9,10-二氢菲边环开环裂化的产物萘、四氢萘和茚满等,同时还有联苯的产生,说明9,10-二氢菲可以通过中间环直接开环裂化生成单环芳烃。两条路径的竞争可通过反应温度的控制和酸性的调变进行控制。较高的反应温度和增加分子筛表面酸量均可通过抑制氢转移反应而增强开环反应的进行,但是过高的反应温度则会导致反应物过度加氢裂解。同时,分子筛酸性的增强有利于环烷基环的开环、异构以及脱烷基反应,从而促进单环芳烃的生成。研究结果可为多环芳烃通过加氢裂化向单环芳烃转化催化剂和工艺的设计提供了一条新思路。 展开更多

关键词 Y沸石分子筛 9 10-二氢菲 加氢裂化 轻质芳烃 质子酸性

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金属载体强相互作用对二苯并呋喃加氢脱氧反应影响

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作者 王栋 杜朕屹 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期109-119,共11页

煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应... 煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应活性低,选择其作为模型化合物,用于加氢脱氧反应研究。金属载体强作用(SMSI)的调控被广泛用于多相催化领域,但其对加氢脱氧反应影响尚不清楚。为探究SMSI对加氢脱氧反应的作用机理,用镍钛锆水滑石作为催化剂前驱体,通过改变Zr的比例,制备不同金属载体强相互作用的Ni基催化剂(Ni/mZrO_(2)@TiO_(2-x),m=0~0.5),用于模型化合物二苯并呋喃的加氢脱氧反应。通过HRTEM、H_(2)-TPD和CO-pulse等表征发现催化剂在还原中部分载体被还原为TiO_(2-x)并在Ni颗粒表面形成包覆层,产生氧空位。随着Zr比例增大,SMSI强度降低,导致包覆层和氧空位含量减少。280℃、6 MPa下对不同SMSI强度的催化剂进行活性评价,发现随着SMSI强度降低(Zr比例增大),脱氧产物收率由60.7%增至94.8%后降至66.9%,在Ni/0.4ZrO_(2)@TiO_(2-x)催化剂上呈现最佳脱氧性能;且该催化剂经5次循环活性未出现明显下降,稳定性好。研究结果表明,催化剂加氢脱氧性能由SMSI产生的包覆层和氧空位共同决定,Ni的包覆程度与加氢性能呈负相关,而氧空位含量与脱氧性能呈正相关。 展开更多

关键词 二苯并呋喃 加氢脱氧反应 金属载体强相互作用 镍包覆 氧空位

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DMO经两种反应路径加氢制乙醇催化剂研究进展

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作者 靳珲青 石晓丹 +3 位作者 靳刘艳 艾培培 王晓东 黄伟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第1期42-51,共10页

煤基合成气经草酸二甲酯(DMO)加氢制乙醇(EtOH)是合成气间接制EtOH的一条重要路径。在DMO加氢反应过程中,同时存在经乙二醇(EG)中间体加氢制EtOH和经乙酸甲酯(MA)中间体加氢制EtOH两种不同的反应路径。分析了两种不同反应路径的特点,并... 煤基合成气经草酸二甲酯(DMO)加氢制乙醇(EtOH)是合成气间接制EtOH的一条重要路径。在DMO加氢反应过程中,同时存在经乙二醇(EG)中间体加氢制EtOH和经乙酸甲酯(MA)中间体加氢制EtOH两种不同的反应路径。分析了两种不同反应路径的特点,并总结了DMO加氢制EtOH两种不同反应路径所用催化剂及其影响EtOH选择性的关键因素。DMO经EG中间体加氢制EtOH的反应路径通常需要较高的反应温度和多活性位点协同催化,可从载体结构、制备方法以及添加助剂3个方面对常用的Cu基催化剂的催化活性进行调控。DMO经MA中间体加氢制EtOH的反应温度相对较低,常用催化剂以过渡金属碳化物(Mo基和Fe基)为主,但仍存在催化剂加氢能力不足的问题。所总结内容有助于加深对DMO加氢制EtOH两条路径的系统认识,并为未来合理设计和制备高稳定、低成本的DMO加氢制EtOH的催化剂提供参考。 展开更多

关键词 草酸二甲酯 加氢 乙醇 反应路径 合成气 催化剂

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面向工业应用的焦炉煤气预加氢脱硫催化剂失活机理

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作者 谭天兵 秦志峰 +6 位作者 李乃珍 常丽萍 武蒙蒙 于峰 吴琼笑 陷艳莉 景建宁 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5543-5554,共12页

以焦炉煤气深度净化过程使用的预加氢转化新鲜催化剂和失活催化剂为研究对象,利用微型固定床反应装置对新鲜催化剂和再生催化剂进行加氢脱硫(HDS)活性评价,并采用N_(2)-吸脱附仪、X射线衍射、Raman光谱、热重分析仪、扫描电子显微镜、... 以焦炉煤气深度净化过程使用的预加氢转化新鲜催化剂和失活催化剂为研究对象,利用微型固定床反应装置对新鲜催化剂和再生催化剂进行加氢脱硫(HDS)活性评价,并采用N_(2)-吸脱附仪、X射线衍射、Raman光谱、热重分析仪、扫描电子显微镜、电子能谱仪、紫外可见分光光度计和高频红外碳硫仪进行表征,深入研究了预加氢转化催化剂的积炭失活机理。研究结果发现,积炭覆盖催化剂表面活性位和堵塞催化剂孔道是导致预加氢转化催化剂失活的主要原因,同时积炭过程伴随活性组分(Fe和Mo)流失及再生过程中催化剂的烧结对催化剂失活也有贡献;积炭的形态以球形石墨化碳为主,其分布形式从催化剂内部向外逐渐增加;除异形条状和五齿球的失活催化剂外,其他催化剂再生(600℃,空气气氛)后可继续使用,再生后催化剂加氢活性下降,这主要是因为催化剂比表面积、孔容的下降及活性组分的流失。 展开更多

关键词 焦炉煤气 FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂 加氢脱硫 催化剂积炭 失活机理

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基于全二维气相色谱法定量分析煤焦油中的噻吩类含硫化合物

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作者 冀志刚 孔娇 +3 位作者 王美君 闫伦靖 常丽萍 鲍卫仁 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期226-231,236,共7页

建立了一种全二维气相色谱-氢火焰检测器(GC×GC-FID)定量分析煤焦油中8种典型噻吩类含硫化合物的方法。采用外标法定量分析,8种含硫化合物标准曲线的线性相关系数R为0.9990~0.9999,检出限为0.19~0.26 mg/L,加标回收率在100.0%~115... 建立了一种全二维气相色谱-氢火焰检测器(GC×GC-FID)定量分析煤焦油中8种典型噻吩类含硫化合物的方法。采用外标法定量分析,8种含硫化合物标准曲线的线性相关系数R为0.9990~0.9999,检出限为0.19~0.26 mg/L,加标回收率在100.0%~115.0%之间,相对标准偏差为0.72%~5.5%(n=6)。该方法操作简单,重复性好,适用于煤焦油中噻吩类含硫化合物的定量分析,可为其资源化利用提供理论基础。 展开更多

关键词 全二维气相色谱法 煤焦油 有机硫化物 定量分析 分离度

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原料组成结构对热解挥发物反应及析炭形成过程影响机制的研究

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作者 刘倩 王倩 +5 位作者 李晓荣 田茜 李挺 王美君 常丽萍 闫伦靖 《河南师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第1期124-134,共11页

以生物质、污泥和煤3种结构差异较大的物质为原料,研究其组成结构特性对挥发物反应及析炭形成过程的影响.结果表明,煤结构中芳香碳含量高,更有利于半焦的形成;生物质结构中脂肪环醚的含量高,有利于焦油的产生;污泥结构中羧基和羰基碳含... 以生物质、污泥和煤3种结构差异较大的物质为原料,研究其组成结构特性对挥发物反应及析炭形成过程的影响.结果表明,煤结构中芳香碳含量高,更有利于半焦的形成;生物质结构中脂肪环醚的含量高,有利于焦油的产生;污泥结构中羧基和羰基碳含量高,更有利于小分子气体生成.生物质和煤中芳香碳较多,其沉积在反应器管壁的析炭(Coke-D)产率更高,分别为0.3%(质量分数)和1.4%(质量分数);而污泥中芳香碳占比少,生成的析炭分子量较小,主要悬浮在焦油中(Coke-S).添加高铝球改变反应程度后,由于生物质和污泥挥发物中含O、N原子的化合物含量高,挥发物更易断裂,小分子物质缩聚明显,造成Coke-S产率均明显增加,其中生物质中Coke-S增加率高达70%.而煤热解挥发物中重质组分含量高,形成的析炭芳香结构更加致密,易沉积在反应器(Coke-D)和高铝球表面(Coke-A),生成了更多的Coke-D(1.5%,质量分数)和Coke-A(0.2%,质量分数).焦油气析炭过程因原料结构的差异而有所不同. 展开更多

关键词 原料结构 挥发物组成 挥发物反应 析炭形成

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煤焦油沥青基碳气凝胶微球的制备及分析 被引量：4

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作者 牛卉芳 闫伦靖 +5 位作者 吕鹏 张旭峰 王美君 孔娇 鲍卫仁 常丽萍 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2022年第12期5605-5614,共10页

煤沥青是由多环芳烃组成的复杂混合物,其具有含碳量高的特点,是合成各种功能性碳材料的优质前体之一。以煤焦油沥青为原料、糠醛为交联剂,在硫酸催化作用下反应形成沥青-糠醛凝胶,进而经过常压干燥和碳化处理得到碳气凝胶,探讨了煤焦油... 煤沥青是由多环芳烃组成的复杂混合物,其具有含碳量高的特点,是合成各种功能性碳材料的优质前体之一。以煤焦油沥青为原料、糠醛为交联剂,在硫酸催化作用下反应形成沥青-糠醛凝胶,进而经过常压干燥和碳化处理得到碳气凝胶,探讨了煤焦油沥青与溶剂、交联剂和催化剂的比例对沥青-糠醛凝胶的凝胶化程度以及碳气凝胶微球密度的影响。扫描电镜(SEM)结果显示,碳气凝胶微球的微观结构是由球状颗粒堆积而成;傅里叶红外光谱仪(FTIR)和同步热分析仪(TG)解析了沥青-糠醛凝胶在凝胶过程中的结构演变,及形成机理;CO_(2)活化后,碳气凝胶微球的孔隙结构得到明显改善,并保留了球状颗粒的微观形貌,且颗粒形状规整、表面光滑。 展开更多

关键词 煤焦油沥青 交联 二氧化碳活化 碳气凝胶微球 形成机理

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乳液电纺制备微囊型聚己内酯纳米纤维及其封装蛋白性能 被引量：2

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作者 高冲 周全 +2 位作者 杨帆 任瑞鹏 吕永康 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期164-173,共10页

采用油包水乳液,通过静电纺丝法制备了微囊型聚己内酯(PCL)纳米纤维作为封装蛋白的载体.采用超声乳化的方式,研究了水添加量、乳化剂浓度和水相添加剂对乳液形貌的影响,最佳乳液形成条件为纺丝液与水相体积比为9∶1,在10%(质量分数)PCL... 采用油包水乳液,通过静电纺丝法制备了微囊型聚己内酯(PCL)纳米纤维作为封装蛋白的载体.采用超声乳化的方式,研究了水添加量、乳化剂浓度和水相添加剂对乳液形貌的影响,最佳乳液形成条件为纺丝液与水相体积比为9∶1,在10%(质量分数)PCL溶液中添加30%(质量分数)表面活性剂泊洛沙姆Pluronic?F108,在水相中添加甘油和多巴胺,该条件下可获得长时间稳定的高分子乳液并应用于载酶纳米纤维的制备.通过扫描电子显微镜和孔径分布表征等研究了微囊型纳米纤维的特性.结果表明,纳米纤维的比表面积为31.784 m2/g,内部微囊泡孔径集中分布在1.06μm,牛血清白蛋白(BSA)负载量可达12.89 mg/g,封装BSA的纳米纤维4 h的蛋白释放率仅为10.03%,蛋白的固定化率高达89.97%;通过激光共聚焦显微镜观察荧光标记的BSA进一步验证了蛋白封装在纳米纤维内部的微囊泡结构中.本文采用乳液电纺制备的与传统中空/核壳结构不同的微囊型纳米纤维材料在固定化酶、生物催化等领域有很大的应用前景. 展开更多

关键词 静电纺丝 纳米纤维 油包水乳液 微囊泡 封装蛋白

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高活性耐硫MoO_(3)改性NiO-Al_(2)O_(3)催化剂用于焦炉煤气甲烷化

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作者 王志斌 秦志峰 +5 位作者 韩勋 孙鹏程 刘毅 常丽萍 任军 李聪明 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第5期967-978,共12页

采用双水解共沉淀法结合浸渍法合成了系列的MoO_(3)改性的xMoO_(3)/Ni O-Al_(2)O_(3)催化剂(x%为MoO_(3)的质量分数),利用固定床装置对催化剂的甲烷化反应活性和耐硫性能进行评价,并对失活前后催化剂进行详细表征。结果表明,随着MoO_(3... 采用双水解共沉淀法结合浸渍法合成了系列的MoO_(3)改性的xMoO_(3)/Ni O-Al_(2)O_(3)催化剂(x%为MoO_(3)的质量分数),利用固定床装置对催化剂的甲烷化反应活性和耐硫性能进行评价,并对失活前后催化剂进行详细表征。结果表明,随着MoO_(3)含量的升高MoO_(3)改性后的催化剂甲烷化活性有所下降,但MoO_(3)的掺杂显著提升了催化剂的耐硫性能。催化剂低温甲烷化活性降低的原因在于MoO_(3)负载量的增加降低了催化剂的活性比表面积,但MoO_(3)的引入也为硫化物提供了一个竞争吸附位点,进而延缓了活性位点的硫中毒过程。当MoO_(3)负载量(质量分数)为12.5%时,12.5MoO_(3)/Ni O-Al_(2)O_(3)催化剂在143 mg·m^(-3)H_(2)S/H_(2)气氛下运行时间长达7 h,远高于其他催化剂。12.5MoO_(3)/Ni O-Al_(2)O_(3)催化剂吸收硫的量(质量分数)达到0.71%,是Ni O-Al_(2)O_(3)催化剂硫吸附量的1.48倍。XPS表征进一步发现12.5MoO_(3)/Ni O-Al_(2)O_(3)催化剂表面生成的Mo S2最多,这说明在此负载量下Mo优先吸附了更多的硫而保护了活性位点。此外,MoO_(3)负载量为12.5%时,MoO_(3)在催化剂表面接近单层分散阀值,当竞争吸附发生时,为硫化物提供更多的吸附位点。 展开更多

关键词 焦炉煤气 MoO_(3)/NiO-Al_(2)O_(3) MoO_(3)改性 耐硫性能

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分散型钼基催化剂在煤显微组分与催化裂化油浆共加氢反应中的应用

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作者 涂椿滟 秦鹏伟 +1 位作者 刘昌伟 黄伟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第9期77-83,共7页

采用正辛基三甲基氯化铵与四硫代钼酸铵(MS)反应法合成了正辛基三甲基硫代钼酸铵(OT-MS)。由OT-MS催化剂前躯体形成的MoS_(2)催化剂比表面积高且MoS_(2)片晶长度集中在3~6 nm、堆叠层数主要为1~3层。以凉水井原煤(LSJR)及其惰质组富集物... 采用正辛基三甲基氯化铵与四硫代钼酸铵(MS)反应法合成了正辛基三甲基硫代钼酸铵(OT-MS)。由OT-MS催化剂前躯体形成的MoS_(2)催化剂比表面积高且MoS_(2)片晶长度集中在3~6 nm、堆叠层数主要为1~3层。以凉水井原煤(LSJR)及其惰质组富集物(LSJ-I)和镜质组富集物(LSJ-V)为原料煤,催化裂化(FCC)油浆为原料油,研究煤显微组分与重油共加氢的反应特性。结果表明,与MS相比,OT-MS在LSJR与FCC油浆共加氢反应中表现出更高的催化活性,干基无灰煤转化率提升至77.1%,固体残渣收率降低至8.3%;对于OT-MS催化的煤油共加氢反应体系,随着原料煤中镜质组含量的增加,反应的转化效率和液体收率明显增大,液体产物中饱和分含量逐渐增加,胶质、沥青质含量减少;当采用LSJ-V与重油进行反应时干基无灰煤转化率达到90.3%,固体残渣收率低至3.4%,共加氢液体产物中沥青质含量最低,H C原子比最高。 展开更多

关键词 煤 重油共加氢 煤显微组分 MoS_(2) 四硫代钼酸铵 正辛基三甲基硫代钼酸铵 催化裂化油浆

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柠檬酸钠预还原工艺对Pd/埃洛石催化苯酚选择性加氢性能的影响

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作者 刘路含 涂椿滟 +2 位作者 刘春婷 黄伟 李文林 《石油学报(石油加工)》 2025年第6期1581-1589,共9页

苯酚选择性加氢制环己酮是化学工业和可再生原料加工中的一个重要过程,然而在温和反应条件下,该反应过程仍面临贵金属催化剂易聚集导致活性位点分散性不足从而使得反应活性和选择性难以兼顾的问题。采用一种易于制备的Pd基埃洛石(Pd/HN... 苯酚选择性加氢制环己酮是化学工业和可再生原料加工中的一个重要过程,然而在温和反应条件下,该反应过程仍面临贵金属催化剂易聚集导致活性位点分散性不足从而使得反应活性和选择性难以兼顾的问题。采用一种易于制备的Pd基埃洛石(Pd/HNTs)催化剂并对其进行简单的柠檬酸钠预还原处理,可促进苯酚转化,提升苯酚加氢制备环己酮的活性。对于柠檬酸钠促进的Pd/HNTs催化剂,在温度80℃和H_(2)压力0.1 MPa的温和条件下,在水相中实现了苯酚转化率57.0%和环己酮选择性98.5%。相比之下,在相同条件下,不经过预处理工艺的Pd/HNTs催化剂的苯酚转化率仅为32.3%。通过XRD、BET、CO-DRIFTS、H_(2)-TPR、CO脉冲吸附及H_(2)-TPD等手段对催化剂进行表征发现,柠檬酸钠预还原处理可提高Pd纳米颗粒分散性,提升Pd基催化剂对H_(2)的吸附能力。催化剂预还原处理工艺为调控加氢催化剂的活性提供了新的研究思路。 展开更多

关键词 苯酚加氢 埃洛石 Pd基催化剂 环己酮 柠檬酸钠

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