煤沥青衍生碳纤维结构调控及电化学性能

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作者 曹亚敏 赵佳辉 +3 位作者 岳鲁超 王建成 米杰 冯宇 《煤炭转化》 北大核心 2025年第4期26-36,共11页

煤沥青因其来源广泛、碳含量高和高度芳香化等被认为是制备石墨化多孔炭的优良前驱体,然而煤沥青具有显著的热塑性特征,为基于其制备的碳电极材料的孔结构调控带来了显著挑战。因此,采用煤沥青四氢呋喃可溶物与聚丙烯腈混合物为前驱体,... 煤沥青因其来源广泛、碳含量高和高度芳香化等被认为是制备石墨化多孔炭的优良前驱体,然而煤沥青具有显著的热塑性特征,为基于其制备的碳电极材料的孔结构调控带来了显著挑战。因此,采用煤沥青四氢呋喃可溶物与聚丙烯腈混合物为前驱体,经静电纺丝、预氧化和活化-炭化共处理后,制备煤沥青衍生多孔碳纤维,系统研究了活化工艺(活化剂浓度、活化温度)对材料结构和性能的影响。结果表明:活化工艺能有效平衡材料的比表面积和石墨化程度,其中活化剂浓度为3 mol/L,活化温度为800℃时制备的煤沥青衍生多孔碳纤维(A_(3)PCNF-800)具有1 627.2 m^(2)/g的比表面积和较高的无序度(I_(D)/I_(G)=1.09),其在0.5 A/g电流密度下表现出254.5 F/g的比电容,当电流密度提升到5 A/g时,样品的容量保持率可达84.7%。将其组装为对称式超级电容器后,在162.5 W/kg功率密度下能量密度最高可达16.6 Wh/kg,且在5 A/g下循环10 000次后电容保持率和库仑效率能分别达到97.05%和98.95%。 展开更多

关键词 煤沥青 超级电容器 多孔炭 电化学性能

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COF-LZU1在醋酸缓冲溶液中的合成及固定化酶研究

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作者 刘孟 徐毅 +4 位作者 杨帆 周全 任晶 任瑞鹏 吕永康 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第2期86-94,共9页

在醋酸缓冲溶液中于室温合成了COF-LZU1,并用于固定化漆酶和辣根过氧化物酶.通过优化反应浓度、时间、缓冲溶液pH值、温度、洗涤溶剂和干燥方式等条件,在pH=4.5的醋酸缓冲溶液中,于室温下搅拌30 min,合成了具有高结晶度的COF-LZU1,其比... 在醋酸缓冲溶液中于室温合成了COF-LZU1,并用于固定化漆酶和辣根过氧化物酶.通过优化反应浓度、时间、缓冲溶液pH值、温度、洗涤溶剂和干燥方式等条件,在pH=4.5的醋酸缓冲溶液中,于室温下搅拌30 min,合成了具有高结晶度的COF-LZU1,其比表面积高达501 m^(2)/g,且具有较高的热稳定性(480℃).在最优反应条件下,以COF-LZU1为载体,采用原位包埋法对漆酶和辣根过氧化物酶进行固定化,并对其性质进行了研究.实验结果表明,固定化酶的活性高达84.26%和73.66%(相对于游离酶活性),且在循环使用10次后,其相对活性仍保持约80%.通过多个结合位点,COF-LZU1可有效稳定酶的活性构象,使其不易发生结构变形,提高了酶的热稳定性、pH稳定性和重复使用性等.醋酸缓冲溶液是生化实验中常用的缓冲溶液,本研究中其既作为溶剂又作为催化剂,与现有合成方法相比,该方法更有利于提高生物分子的稳定性,并有望为固定化酶提供新的解决方案. 展开更多

关键词 COF-LZU1 醋酸缓冲溶液 室温 固定化酶

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Ge-ZSM-5分子筛膜微结构调控及其对乙二醇溶液的脱水性能

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作者 魏海琴 杨璐 +2 位作者 王晓东 高志华 黄伟 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第3期640-650,共11页

在多孔α-Al_(2)O_(3)载体上,原位水热生长Ge-ZSM-5分子筛膜,并以其为分离膜使乙二醇溶液脱水。通过改变铝源NaAlO_(2)和锗源Ge(OC_(2)H_(5))_(4)在合成液中的含量及晶化时间实现对膜的微结构和分离性能的调控。采用SEM、EDS、XRD和N_(2... 在多孔α-Al_(2)O_(3)载体上,原位水热生长Ge-ZSM-5分子筛膜,并以其为分离膜使乙二醇溶液脱水。通过改变铝源NaAlO_(2)和锗源Ge(OC_(2)H_(5))_(4)在合成液中的含量及晶化时间实现对膜的微结构和分离性能的调控。采用SEM、EDS、XRD和N_(2)单组分渗透等手段表征Ge-ZSM-5分子筛膜。结果表明:采用乙氧基锗、二氧化硅、四丙基氢氧化铵、水、偏铝酸钠按摩尔比为Y∶300∶15∶7461∶X(Y=2、3、6,X=2、3、6)的合成液制备系列Ge-ZSM-5分子筛膜样品中,Al比Ge更快地进入分子筛的骨架,并抑制Ge的进入;合成液中Al含量增加,则膜的厚度减小,致密性和分离性能均先增加后降低。合成液中Ge含量增加或晶化时间延长,均使得膜的厚度增大,致密性和分离性能优化。渗透汽化实验结果表明,较低的操作温度(30~70℃)有利于水的选择性透过;在温度30℃下,当乙二醇溶液中水质量分数为1%时,MAl/Ge/Si-3-6-24分子筛膜作为分离膜,总渗透通量为23.70 g/(m^(2)·h),分离因子可达1825.91,并且膜的分离性能在渗透汽化进行的60 h内基本不变,膜的稳定性良好,该分子筛膜对乙二醇溶液脱水具备一定的应用潜力。 展开更多

关键词 Ge-ZSM-5分子筛膜 微结构 偏铝酸钠 乙二醇溶液 脱水 渗透汽化

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Ti_(3)C_(2) MXene负载Cu基催化剂的草酸酯加氢制乙醇酸甲酯催化性能

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作者 石晓丹 赵江涛 +2 位作者 张雨 艾培培 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期47-57,共11页

乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu... 乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu基催化剂虽在DMO加氢反应中应用广泛,但其更倾向于催化DMO深度加氢。选用二维层状Ti_(3)C_(2) MXene为载体,对其进行碱处理制备了alk-Ti_(3)C_(2) MXene,进而通过超声浸渍法制备了alk-Ti_(3)C_(2) MXene负载Cu基催化剂。结果表明,碱处理不仅可以增大载体的层间距(由1.02 nm增大至1.25 nm左右)和比表面积(由3.61 m^(2)/g增大至7.10 m^(2)/g以上),同时也能增加载体表面—OH数量,进而调控载体表面—OH和Cu物种之间的相互作用,最终影响Cu物种的粒径以及价态组成。NaOH处理后的Na-Ti_(3)C_(2) MXene载体负载Cu催化剂(Cu/Na-Ti_(3)C_(2) MXene)表现出良好的催化性能和稳定性,其MG收率高达60.63%(反应26 h),且230 h内未出现失活现象。相对适宜的Cu粒径(43.4 nm)、较高的n(Cu^(0))/n(Cu^(0)+Cu^(+))(71.17%)以及Cu物种与载体表面—OH间的强相互作用,使Cu/Na-Ti_(3)C_(2) MXene具有良好的催化性能和稳定性。 展开更多

关键词 Ti_(3)C_(2)MXene 草酸二甲酯加氢 Cu基催化剂 乙醇酸甲酯 金属-载体相互作用

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载体晶粒尺寸对AuPd/CePO_(4)催化苯甲醇氧化性能的影响

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作者 王哲 李晓良 《现代化工》 北大核心 2025年第4期174-179,共6页

以硝酸铈和磷酸氢二铵为原料,通过调控水热合成温度制备了3种不同晶粒尺寸的CePO_(4)纳米棒(CePO_(4)-100、CePO_(4)-150和CePO_(4)-200),利用溶胶-固载法负载AuPd合金,将制备的AuPd/CePO_(4)催化剂应用于苯甲醇无溶剂催化氧化性能研究... 以硝酸铈和磷酸氢二铵为原料,通过调控水热合成温度制备了3种不同晶粒尺寸的CePO_(4)纳米棒(CePO_(4)-100、CePO_(4)-150和CePO_(4)-200),利用溶胶-固载法负载AuPd合金,将制备的AuPd/CePO_(4)催化剂应用于苯甲醇无溶剂催化氧化性能研究。结果表明,CePO_(4)的晶粒尺寸对AuPd/CePO_(4)的苯甲醇催化氧化性能产生显著影响,且AuPd/CePO_(4)催化剂表现出较好的循环稳定性。同时,利用XRD、TEM、XPS和ICP-AES等手段对催化剂结构进行表征分析,发现载体上合适的晶粒尺寸和规整的形貌有利于在其表面形成较为丰富的活性氧物种,并使负载的AuPd颗粒尺寸更小,是AuPd/CePO_(4)-150取得优异催化性能的关键。 展开更多

关键词 CePO_4纳米棒 AuPd 苯甲醇 催化氧化 无溶剂 水热法

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In掺杂对CuZn催化剂合成气制低碳醇性能影响

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作者 郝家荣 康培森 +2 位作者 宋梦泽 韩春 黄伟 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第4期329-337,I0002,共10页

为解决CuZnAl催化剂在合成气(CO和H_(2))制C_(2+)醇过程中CO_(2)选择性高、总醇选择性低的问题,采用完全液相法制备了不同In组分含量的CuZnIn催化剂(Cat-In_(x)).XRD、N_(2)吸脱附和H_(2)-TPR等表征结果表明,In改变了催化剂表面的Cu晶... 为解决CuZnAl催化剂在合成气(CO和H_(2))制C_(2+)醇过程中CO_(2)选择性高、总醇选择性低的问题,采用完全液相法制备了不同In组分含量的CuZnIn催化剂(Cat-In_(x)).XRD、N_(2)吸脱附和H_(2)-TPR等表征结果表明,In改变了催化剂表面的Cu晶粒尺寸、还原性质和表面元素组成,与Cu存在较强的相互作用和电荷转移,显著抑制了CO_(2)的生成.Cat-In4表现出最好的综合催化性能,在反应48 h时CO转化率18.77%,CO_(2)选择性17.68%,总醇选择性41.94%,C_(2+)醇在总醇中的占比可达76.38%,其中乙醇占总醇63.22%.本研究结果得出In的作用是:稳定关键中间体CHx*,促进C―C键形成,进而推动反应向C_(2+)醇方向进行,显著降低CO_(2)的选择性. 展开更多

关键词 合成气转化 In掺杂CuZn催化剂 低碳醇合成 完全液相法

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Zr助剂含量对Cu/SiO_(2)纳米管催化草酸二甲酯加氢制乙二醇反应性能的影响

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作者 赵丽娜 张慧丹 +1 位作者 赵金仙 任军 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第2期61-68,共8页

随着我国聚酯工业的迅猛发展,乙二醇(EG)需求量持续增大,使用助剂对Cu基催化剂进行改性已成为提高乙二醇产率的有效策略之一。采用一锅法制备了Zr助剂掺杂的Cu/SiO_(2)纳米管催化剂用于草酸二甲酯(DMO)加氢合成乙二醇,采用XRD、N_(2)吸... 随着我国聚酯工业的迅猛发展,乙二醇(EG)需求量持续增大,使用助剂对Cu基催化剂进行改性已成为提高乙二醇产率的有效策略之一。采用一锅法制备了Zr助剂掺杂的Cu/SiO_(2)纳米管催化剂用于草酸二甲酯(DMO)加氢合成乙二醇,采用XRD、N_(2)吸/脱附、FT-IR、TEM、H_(2)-TPR和XPS等对催化剂进行了表征,并重点考察了Zr助剂含量(n(Zr)/n(Cu))对催化性能的影响。结果表明,适量Zr助剂(n(Zr)/n(Cu)=0.05)的引入有利于活性组分Cu均匀分布在纳米管上,提高了Cu物种的分散度。此外,Cu与Zr之间的电子转移增强了金属之间的相互作用,有利于催化剂表面Cu^(+)物种的稳定,进而提高催化剂的活性和稳定性。在反应温度为210℃、反应压力为2.4 MPa、原料n(H_(2))/n(DMO)为110、质量空速为0.405 h^(-1)和反应时间为40 h条件下,Cu-Zr_(0.05)/SiO_(2)催化性能最佳,其DMO转化率和EG选择性分别达到99.1%和91.9%。 展开更多

关键词 乙二醇 草酸二甲酯加氢 Zr助剂 Cu/SiO_(2)纳米管

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分子筛择形及酸分布调控对烯烃选择性叠合影响机制的研究进展

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作者 梁柯 马一榕 +1 位作者 左琦 李文林 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第4期1093-1107,共15页

烯烃叠合反应是制备高品质燃料和化工产品的关键技术。归纳了烯烃叠合研究中催化剂开发优化与反应机理解析两大关键问题,系统阐述了分子筛催化剂在C2~C6烯烃叠合中的研究进展。从分子筛催化剂的反应机理出发,对其烯烃活化作用位点和微... 烯烃叠合反应是制备高品质燃料和化工产品的关键技术。归纳了烯烃叠合研究中催化剂开发优化与反应机理解析两大关键问题,系统阐述了分子筛催化剂在C2~C6烯烃叠合中的研究进展。从分子筛催化剂的反应机理出发,对其烯烃活化作用位点和微动力学模型对产物分布的预测进行论述。从催化剂结构特征的角度出发,深入探讨分子筛的择形控制和酸分布调控这两个关键因素对烯烃叠合反应性能的影响机制,以及金属改性分子筛对烯烃叠合反应的调控机制。基于Br?nsted酸强度和积炭等关键限制因素,提出固体酸催化剂选用的原则和设计思路,为未来进一步对金属组分的表征与添加规律的探讨提供启发。 展开更多

关键词 烯烃 叠合 分子筛 反应机理 Br?nsted酸强度 积炭

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预处理方式对Cu/PAC催化剂草酸酯加氢制乙醇酸甲酯性能的影响

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作者 恩海峰 李炳文 +1 位作者 田慧毓 赵金仙 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期43-51,共9页

随着我国对可降解塑料聚乙醇酸(PGA)的需求越来越大,作为合成PGA的原料,乙醇酸甲酯(MG)需求也随之增大。对沥青基活性炭(PAC)进行预处理,采用浸渍法制备了一系列Cu/PAC-x催化剂用于草酸二甲酯(DMO)加氢制MG,并考察了Cu/PAC-x催化剂的催... 随着我国对可降解塑料聚乙醇酸(PGA)的需求越来越大,作为合成PGA的原料,乙醇酸甲酯(MG)需求也随之增大。对沥青基活性炭(PAC)进行预处理,采用浸渍法制备了一系列Cu/PAC-x催化剂用于草酸二甲酯(DMO)加氢制MG,并考察了Cu/PAC-x催化剂的催化性能。采用N_(2)吸/脱附、FT-IR、XRD、TEM、H_(2)-TPR、XPS和CO-TPD等方法对Cu/PAC-x催化剂进行了表征,探讨了PAC不同预处理方式对催化剂催化性能的影响。结果表明,混酸处理能够有效提高催化剂Cu^(+)/Cu^(0)离子对活化性能,进而提升催化剂活性。在210℃、1.9 MPa、n(H_(2))/n(DMO)为170和空速为0.26 g/(g·h)时,Cu/PAC-SN催化剂的催化活性最高,其DMO转化率、MG选择性和MG收率分别达到85.4%、72.8%和62.2%。 展开更多

关键词 乙醇酸甲酯 草酸二甲酯 预处理 Cu/PAC催化剂

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CuZnAl-LDHs结构调控及其催化合成气制低碳醇研究 被引量：1

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作者 王淑媛 赵东民 +2 位作者 尹玲玲 高志华 黄伟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期1-9,共9页

为解决Cu基催化剂在合成气制取低碳醇过程中的Cu物种分散度较低等问题,分别采用4种插层方法(共沉淀法、离子交换法、焙烧复原法和返混沉淀法)对[Cu(EDTA)]^(2-)插层ZnAl类水滑石催化剂的结构进行了调控。通过XRD、N_(2)物理吸/脱附、TEM... 为解决Cu基催化剂在合成气制取低碳醇过程中的Cu物种分散度较低等问题,分别采用4种插层方法(共沉淀法、离子交换法、焙烧复原法和返混沉淀法)对[Cu(EDTA)]^(2-)插层ZnAl类水滑石催化剂的结构进行了调控。通过XRD、N_(2)物理吸/脱附、TEM、H_(2)-TPR和XPS等表征方法对催化剂结构进行了分析,并考察了催化剂催化CO加氢制取低碳醇的性能。结果表明,改变插层方法可以有效调控催化剂的Cu分散度、Cu比表面积和氧空位相对含量等,进而影响其催化性能。采用焙烧复原法制备的催化剂Cu分散度最高,Cu比表面积最大,氧空位相对含量最多,且Cu物种与层板上的ZnO相互作用较强,其在反应条件为温度280℃、压力4.0 MPa、反应空速2000 h^(-1)和V(H_(2)):V(CO)=1:1时表现出最优的催化性能,总醇时空收率高达17468.7 mg/(g·h)。 展开更多

关键词 [Cu(EDTA)]^(2-) 类水滑石 分散度 合成气 低碳醇

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Al组分含量对CuZnAl催化剂CO加氢制乙醇和高级醇性能影响 被引量：1

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作者 高梦迪 武璐瑶 +1 位作者 郝家荣 黄伟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期28-37,88,共11页

随着原油储量的减少和环境问题的加剧,迫切需要寻找生产燃料和化学品的新技术。Cu基催化剂是合成气直接制乙醇和高级醇(C_(2+)醇)的重要催化剂之一,但存在目标产物选择性低的问题。采用完全液相法制备了一系列不同Al组分含量(n(Al)/n(Zn... 随着原油储量的减少和环境问题的加剧,迫切需要寻找生产燃料和化学品的新技术。Cu基催化剂是合成气直接制乙醇和高级醇(C_(2+)醇)的重要催化剂之一,但存在目标产物选择性低的问题。采用完全液相法制备了一系列不同Al组分含量(n(Al)/n(Zn)计)的CuZnAl催化剂(Cat-Alx),结合X射线衍射、N_(2)吸/脱附和H_(2)-程序升温还原等对催化剂的物相组成、织构性质和还原性能等进行了表征。在模拟浆态床反应器中研究了Cat-Alx对CO加氢制乙醇和C_(2+)醇反应的催化性能。结果表明,Cat-Al0.8表面具有最丰富的Cu^(+)物种以及较多的氧空位,表现出相对最优的催化性能。在280℃、4 MPa和V(H_(2))/V(CO)=2/1的条件下反应24 h,Cat-Al0.8的CO转化率为18.45%,总醇选择性为30.34%,乙醇在总醇中的占比为30.19%,C_(2+)醇在总醇中的占比为48.08%。 展开更多

关键词 Al组分含量 CuZnAl催化剂 完全液相法 乙醇 高级醇

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表面活性剂辅助V_(2)O_5-WO_(3)/TiO_(2)失活催化剂再生及其脱硝性能研究

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作者 马苠嘉 董程 +6 位作者 高珊 王兵 韩丽娜 张志华 秦红伟 张清海 王建成 《现代化工》 2025年第9期125-132,共8页

针对燃煤电厂V_(2)O_5-WO_(3)/TiO_(2)脱硝催化剂因硫酸氢铵、飞灰沉积及碱金属中毒而失活,研究了其再生方法。在清洗失活催化剂后,于含钒浸渍液中添加表面活性剂(CTAB、TEP-90、SEA-10)以改善钒负载。其中,添加0.04%CTAB效果最佳,使再... 针对燃煤电厂V_(2)O_5-WO_(3)/TiO_(2)脱硝催化剂因硫酸氢铵、飞灰沉积及碱金属中毒而失活,研究了其再生方法。在清洗失活催化剂后,于含钒浸渍液中添加表面活性剂(CTAB、TEP-90、SEA-10)以改善钒负载。其中,添加0.04%CTAB效果最佳,使再生催化剂脱硝活性提升约10%,在350℃下NO转化率达95%。CTAB与溶液中V^(5+)及催化剂载体相互作用最强,使催化剂钒含量增至4.475 mg/L,显著提高了活性组分中V^(5+)比例及表面活性氧含量,增强了低温可还原性,从而提升脱硝性能。 展开更多

关键词 氮氧化物脱除 选择性催化还原 失活 再生 表面活性剂

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多环芳烃加氢裂化反应途径及催化剂作用的研究进展

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作者 闫文超 秦波 +3 位作者 葛海龙 杜艳泽 马静红 李瑞丰 《石油化工》 2025年第8期1175-1186,共12页

将重油和煤焦油组分中的多环芳烃通过加氢裂化的方式转化为轻质芳烃和高附加值化学品,是石油和煤焦化工高质发展的重要途径。综述了多环芳烃(双环、三环芳烃)的加氢裂化反应途径,介绍了多产轻质芳烃催化剂中各组分(金属、沸石、助剂)的... 将重油和煤焦油组分中的多环芳烃通过加氢裂化的方式转化为轻质芳烃和高附加值化学品,是石油和煤焦化工高质发展的重要途径。综述了多环芳烃(双环、三环芳烃)的加氢裂化反应途径,介绍了多产轻质芳烃催化剂中各组分(金属、沸石、助剂)的作用以及对加氢裂化反应途径的影响。适宜的金属-酸活性位点的协同作用可有效调节加氢与开环反应的平衡,对目标反应途径进行控制,实现对目的产物的高选择性。工业基加氢裂化催化剂的研究仍面临众多挑战。 展开更多

关键词 多环芳烃 反应途径 沸石 双活性位点的协同作用

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