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气化渣分离炭制备活性炭的活化工艺优化与显著性分析
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作者 王洋 樊盼盼 +5 位作者 张军 潘文杰 董连平 樊民强 鲍卫仁 王建成 《煤炭转化》 北大核心 2025年第4期95-105,共11页
煤气化渣的资源高效利用是目前煤基固废利用的研究热点内容。采用经水介重选处理后的榆林气化渣分离炭为原料,通过配煤(长焰煤、肥煤和煤沥青)及淀粉黏结剂制备活性炭,着重考察了以水蒸气为活化介质的不同活化条件对制备活性炭的孔结构... 煤气化渣的资源高效利用是目前煤基固废利用的研究热点内容。采用经水介重选处理后的榆林气化渣分离炭为原料,通过配煤(长焰煤、肥煤和煤沥青)及淀粉黏结剂制备活性炭,着重考察了以水蒸气为活化介质的不同活化条件对制备活性炭的孔结构的影响,并采取正交实验对不同活化条件制备活性炭的显著性进行分析。采用N_(2)吸附-脱附、碘吸附、亚甲蓝吸附等手段对成品活性炭的孔径分布和吸附性能进行了分析表征。结果表明:以气化渣分离炭为原料制备活性炭样品时,活化温度是制备成品活性炭的关键因素,且由碘吸附值正交实验表明活化条件对制备活性炭影响程度由大到小依次为:活化温度、活化时间、水蒸气流量、升温速率;亚甲蓝吸附值正交实验表明活化条件对制备活性炭影响程度由大到小依次为:活化温度、活化时间、升温速率、水蒸气流量。经650℃炭化30 min、950℃活化180 min且水蒸气流量为1.0 mL/(g·h)制备的活性炭样品碘吸附值为790.45 mg/g、亚甲蓝吸附值为149.7 mg/g,在碘吸附值和亚甲蓝吸附值方面均达到了《工业水处理用活性炭技术指标》的行业标准,苯酚去除率为98%。 展开更多
关键词 气化渣分离炭 活性炭 炭化活化 活化条件 苯酚吸附 显著性分析
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煤沥青衍生碳纤维结构调控及电化学性能
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作者 曹亚敏 赵佳辉 +3 位作者 岳鲁超 王建成 米杰 冯宇 《煤炭转化》 北大核心 2025年第4期26-36,共11页
煤沥青因其来源广泛、碳含量高和高度芳香化等被认为是制备石墨化多孔炭的优良前驱体,然而煤沥青具有显著的热塑性特征,为基于其制备的碳电极材料的孔结构调控带来了显著挑战。因此,采用煤沥青四氢呋喃可溶物与聚丙烯腈混合物为前驱体,... 煤沥青因其来源广泛、碳含量高和高度芳香化等被认为是制备石墨化多孔炭的优良前驱体,然而煤沥青具有显著的热塑性特征,为基于其制备的碳电极材料的孔结构调控带来了显著挑战。因此,采用煤沥青四氢呋喃可溶物与聚丙烯腈混合物为前驱体,经静电纺丝、预氧化和活化-炭化共处理后,制备煤沥青衍生多孔碳纤维,系统研究了活化工艺(活化剂浓度、活化温度)对材料结构和性能的影响。结果表明:活化工艺能有效平衡材料的比表面积和石墨化程度,其中活化剂浓度为3 mol/L,活化温度为800℃时制备的煤沥青衍生多孔碳纤维(A_(3)PCNF-800)具有1 627.2 m^(2)/g的比表面积和较高的无序度(I_(D)/I_(G)=1.09),其在0.5 A/g电流密度下表现出254.5 F/g的比电容,当电流密度提升到5 A/g时,样品的容量保持率可达84.7%。将其组装为对称式超级电容器后,在162.5 W/kg功率密度下能量密度最高可达16.6 Wh/kg,且在5 A/g下循环10 000次后电容保持率和库仑效率能分别达到97.05%和98.95%。 展开更多
关键词 煤沥青 超级电容器 多孔炭 电化学性能
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Ni-MoTiNO用于电化学N_(2)还原反应的理论研究
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作者 曹琦 崔璐瑶 《人工晶体学报》 北大核心 2025年第4期708-716,共9页
电化学氮气还原反应(ENRR)是替代Haber-Bosch工艺合成氨的可持续发展技术之一,其核心问题是寻找高催化活性和高选择性的稳定电催化剂。过渡金属氮氧化物(TMNO)表面遵循Mars-van Krevelen(MvK)机理路径进行合成氨反应,表现出比传统缔合... 电化学氮气还原反应(ENRR)是替代Haber-Bosch工艺合成氨的可持续发展技术之一,其核心问题是寻找高催化活性和高选择性的稳定电催化剂。过渡金属氮氧化物(TMNO)表面遵循Mars-van Krevelen(MvK)机理路径进行合成氨反应,表现出比传统缔合机理更有利的N_(2)吸附和活化,其设计双位点活性催化剂成为高效催化研究的热点。本文选用具有最佳ENRR表现的双位点MoTiNO作为基底,通过密度泛函理论(DFT)计算方法负载Ni构建了Ni-MoTiNO结构作为电化学N_(2)还原催化剂,进行了结构稳定性、双位点吸附行为、基于原子氢(^(*)H)迁移辅助MvK机理的ENRR催化活性和电子性质分析四方面的研究。计算结果表明,Ni-MoTiNO表面的双位点(Ni和Nv)协同作用既促进了^(*)H迁移,又有效打破了ENRR中*N相关中间体吸附能力和产物脱附能力的线性比例关系。实验证明,合成的Ni-MoTiNO能够有效实现NH 3合成并具有较高的选择性。 展开更多
关键词 合成氨 MvK机理 电催化 氮空位 MoTiNO 负载
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蒸气相辅助法制备MOF基材料的研究进展
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作者 张冰 李建惠 +3 位作者 马欣蓉 陈杨 李晋平 李立博 《化工学报》 北大核心 2025年第5期2026-2041,共16页
金属有机骨架(MOFs)材料因其具有高的比表面积和孔隙率、可调的孔径、丰富多样的结构等优势在气体吸附分离、催化、传感等领域展现出巨大的应用潜力。然而,传统MOF材料的合成以溶剂热法为主,不仅要消耗大量高值有机溶剂,且生产过程能耗... 金属有机骨架(MOFs)材料因其具有高的比表面积和孔隙率、可调的孔径、丰富多样的结构等优势在气体吸附分离、催化、传感等领域展现出巨大的应用潜力。然而,传统MOF材料的合成以溶剂热法为主,不仅要消耗大量高值有机溶剂,且生产过程能耗高、产量低、废液难处理,不符合化工绿色发展的要求。蒸气相辅助合成法具有溶剂用量小、反应流程少、周期短等优势,近年来在MOF材料合成与改性方面受到广泛关注,有望为MOF材料的合成提供一条绿色高效的新途径。综述了蒸气相辅助法制备MOF基材料的研究进展,阐述了该方法在MOF材料合成及改性领域的研究进展,展望了该方法的发展前景。 展开更多
关键词 金属有机骨架材料 蒸气辅助 合成 经济 改性 绿色
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离子液体催化合成长链烷基萘基础油及其摩擦学性能
5
作者 刘通 乔韦军 +4 位作者 赵思萌 赵志萍 汤琼 刘雷 董晋湘 《化工进展》 北大核心 2025年第9期5277-5284,共8页
烷基萘是一类重要的芳香基润滑基础油,具有优良的氧化安定性和配伍性质。萘和烯烃烷基化反应通常采用无机酸或固体酸作为催化剂,存在对反应装置腐蚀和反应温度高的缺点。本文采用酸性离子液体为催化剂,探索了萘和长链烯烃烷基化反应并... 烷基萘是一类重要的芳香基润滑基础油,具有优良的氧化安定性和配伍性质。萘和烯烃烷基化反应通常采用无机酸或固体酸作为催化剂,存在对反应装置腐蚀和反应温度高的缺点。本文采用酸性离子液体为催化剂,探索了萘和长链烯烃烷基化反应并合成润滑基础油,系统考察了离子液体组成、烯萘比、反应温度、烯烃滴加速度和催化剂用量对催化反应结果的影响,其中三乙胺盐酸盐和氯化铝形成的离子液体有利于多烷基产物的生成。通过调控十四烯和萘进料比例(1~3),合成了3种具有不同侧链烷基数目的烷基萘基础油,分别测试和评价了合成基础油的理化性质和摩擦学性能。实验结果表明,烷基萘侧链烷基的数目越多黏度越高,烯萘比为2的基础油具有最佳的黏度指数和适宜的黏度,作为润滑基础油在减摩和抗磨方面具有优势。 展开更多
关键词 离子液体 催化 合成 长链烷基萘 基础油 摩擦学性能
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Co-MOF-74和Mg-MOF-74的CO工作吸附容量及操作条件
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作者 唐磊 王振菲 +4 位作者 李聪利 杨佳辉 郑浩 石琪 董晋湘 《化工学报》 北大核心 2025年第5期2279-2293,共15页
Co-MOF-74和Mg-MOF-74分别代表具有强和弱CO结合位点的材料,其常温常压下的CO吸附容量不能评估其在CO/N_(2)变压吸附过程的适用性。通过不同操作条件下的单组分静态和双组分动态穿透实验,研究CoMOF-74和Mg-MOF-74的CO工作吸附容量、再... Co-MOF-74和Mg-MOF-74分别代表具有强和弱CO结合位点的材料,其常温常压下的CO吸附容量不能评估其在CO/N_(2)变压吸附过程的适用性。通过不同操作条件下的单组分静态和双组分动态穿透实验,研究CoMOF-74和Mg-MOF-74的CO工作吸附容量、再生性和吸附热(Qst)及其对应的操作温度和吸-脱附压力。结果表明,当CO/N_(2)组成为50%/50%时,Co-MOF-74的最佳操作条件为100℃、3.0~0.2 bar(吸附-解吸总压),CO工作吸附容量和再生性分别为2.85 mmol·g^(-1)和83.82%;而Mg-MOF-74为25℃、2.0~0.2 bar,CO工作吸附容量和再生性分别为1.63 mmol·g^(-1)和79.51%。Co-MOF-74在100℃下的Qst(34.57 kJ·mol^(-1))与Mg-MOF-74在25℃下的Qs(35.45 kJ·mol^(-1))相近,表明具有不同结合位点的吸附剂对CO的Qst在35.00 kJ·mol^(-1)左右所对应的温度为最佳操作温度。研究结果可以为具有不同CO结合位点的吸附剂的变压吸附工艺设计提供参考。 展开更多
关键词 MOF-74 一氧化碳 吸附 工作吸附容量 再生 吸附热 操作条件
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工业固废制备复合助熔剂用于调控高灰熔点煤灰的熔融特性研究 被引量:2
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作者 何鑫 孔令学 +3 位作者 白进 申峻 杜安稳 李文 《煤炭转化》 北大核心 2025年第1期101-113,共13页
煤灰的熔融特性是气化用煤的重要指标,添加助熔剂是降低高灰熔点煤灰熔融温度的主要方法。复合助熔剂可利用不同组分间的协同作用,显著降低助熔剂添加量,提高煤气化整体效率。选取钢渣(GZ)和赤泥(CN)两种工业固废制备复合助熔剂,考察气... 煤灰的熔融特性是气化用煤的重要指标,添加助熔剂是降低高灰熔点煤灰熔融温度的主要方法。复合助熔剂可利用不同组分间的协同作用,显著降低助熔剂添加量,提高煤气化整体效率。选取钢渣(GZ)和赤泥(CN)两种工业固废制备复合助熔剂,考察气化条件下复合助熔剂对高灰熔点潞安煤(LA)灰熔融特性的影响,并分析了高温下煤灰中矿物质的变化。结果表明:添加量为2%~8%的钢渣、赤泥和钢渣与赤泥制备的复合助熔剂,均能降低潞安煤灰的熔融温度,且随钢渣与赤泥混合质量比的增加,潞安煤灰的熔融特征温度呈“V”型变化;钢渣与赤泥对降低潞安煤灰的熔融特征温度存在显著的协同作用,且协同作用与添加量、钢渣与赤泥的混合质量比密切相关;添加量为2%与混合质量比为9∶1、添加量为4%与混合质量比大于5∶5、添加量为6%和8%与所有混合质量比条件下,添加复合助熔剂后潞安煤灰的熔融特征温度均低于单独添加钢渣、赤泥后潞安煤灰的熔融特征温度。高温下潞安煤灰矿物质组成表明,添加量为2%与混合质量比为9∶1,添加复合助熔剂显著降低了潞安煤灰中莫来石和硅线石的含量;添加量为4%~8%,高温下潞安煤灰中钠长石与钙长石、方钙石、钙铝黄长石等含钙矿物质发生低温共熔,这是复合助熔剂对降低潞安煤灰熔融特征温度存在协同作用的根本原因。 展开更多
关键词 煤气化 高灰熔点煤 工业固废 复合助熔剂 煤灰熔融性
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二维纳米材料混合基质膜在渗透汽化有机物分离的研究进展 被引量:2
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作者 张磊 张新儒 +2 位作者 王永洪 李晋平 刘春波 《化工进展》 北大核心 2025年第6期3324-3335,共12页
渗透汽化具有分离效率高、节能环保和操作简单等优点,在有机化合物分离领域具有广阔的应用前景,而关键技术是渗透汽化膜的设计和制备。二维纳米材料混合基质膜结合了聚合物膜和二维纳米材料的优点,是最有工业化应用前景的渗透汽化分离膜... 渗透汽化具有分离效率高、节能环保和操作简单等优点,在有机化合物分离领域具有广阔的应用前景,而关键技术是渗透汽化膜的设计和制备。二维纳米材料混合基质膜结合了聚合物膜和二维纳米材料的优点,是最有工业化应用前景的渗透汽化分离膜,成为了近年研究的热点。本文介绍了渗透汽化膜分离技术、有机物渗透汽化分离机理和评价方法、二维纳米材料混合基质膜的制备方法以及不同类型二维纳米材料混合基质膜在有机物分离领域的应用研究进展。结合渗透汽化膜分离机理、有机物的特性和工业化需求,提出开发新型结构、易制备和高选择性的二维纳米材料的设计思路;根据成膜原理和两相界面作用机制,提出有机物分离混合基质膜的制备方法;借助有机物分子与膜微结构的相互作用,结合计算辅助模拟技术,提出分离机理研究的新思路。 展开更多
关键词 渗透汽化 二维纳米材料 有机化合物 分离膜 传递过程
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活性炭负载双金属催化剂的乙醇气相羰基化反应性能研究 被引量:1
9
作者 刘鹏 王晓斌 +5 位作者 丁传敏 孟园园 王明义 吴华帅 武爱莲 王俊文 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期47-53,共7页
乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法,以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性,在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素,制备了一系列Ni-X(X=Fe、Cu或Ce)双金属催化剂,通过N_(2... 乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法,以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性,在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素,制备了一系列Ni-X(X=Fe、Cu或Ce)双金属催化剂,通过N_(2)物理吸/脱附、XRD和XPS等探究了金属分散性与Ni^(0)相对含量(n(Ni^(0))/n(Ni^(0)+Ni^(2+)+Ni^(3+)))对反应性能的影响。在250℃、0.1 MPa和原料(n(CO):n(C_(2)H_(5)OH):n(C_(2)H_(5)I)=40:20:1)体积空速为1.2 h^(-1)条件下,对Ni-X双金属催化剂进行了乙醇气相羰基化反应催化性能评价。结果表明,在Ni-Ce双金属催化剂表面存在Ni物种与Ce O_(2)之间的协同作用,该协同作用促进Ni^(2+)还原为Ni^(0),使催化剂表面出现更多活性位点,同时抑制了Ni金属表面堆积,促进了Ni金属分散。相比于Ni-Fe和Ni-Cu双金属催化剂,Ni-Ce双金属催化剂具有最高催化活性,反应6 h时该催化剂的乙醇转化率、丙酸与丙酸乙酯联合选择性以及丙酸与丙酸乙酯联合时空收率分别为70.9%、28.0%以及220.4 mg/(g·h)。 展开更多
关键词 双金属催化剂 乙醇 气相羰基化 分散性 活性位点 活性炭
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去溶剂绿色化合成金属有机骨架材料研究进展 被引量:1
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作者 赵文昊 王琪 +3 位作者 王恺华 陈杨 李晋平 李立博 《精细化工》 北大核心 2025年第2期267-278,共12页
金属有机骨架(MOF)作为一类新型的晶态多孔材料,已被广泛用于催化、气体分离、传感和药物传递等领域,特别是在精细化工领域,具有极大的应用价值。该类材料得以工业化应用的前提是可以低成本、大规模地制备。然而,传统溶剂热法合成MOF需... 金属有机骨架(MOF)作为一类新型的晶态多孔材料,已被广泛用于催化、气体分离、传感和药物传递等领域,特别是在精细化工领域,具有极大的应用价值。该类材料得以工业化应用的前提是可以低成本、大规模地制备。然而,传统溶剂热法合成MOF需要消耗大量的有机溶剂,具有产量低、耗能大、废液处理难等缺点,不符合绿色化工发展的要求。绿色制备MOF的方法正逐渐向无溶剂化发展,以实现工业生产经济效益与环境效益的平衡发展。该文以MOF的去溶剂绿色化合成为主题,从少溶剂及绿色溶剂合成直到微量甚至无溶剂合成,先后综述了蒸汽相辅助合成、机械化学合成、无溶剂直接转化以及加速老化合成等策略,并评价不同方法的优缺点,指出实现规模化放大合成的必要性,最后展望了未来MOF投入大规模商业应用的发展前景。 展开更多
关键词 去溶剂制备 绿色合成 蒸汽相辅助 机械化学 加速老化
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基于机器学习与粒子群算法的LBM多相流模型优化 被引量:1
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作者 侯亚祺 张玮 +2 位作者 张鸿 高飞雨 胡嘉华 《化工学报》 北大核心 2025年第3期1120-1132,共13页
在利用格子Boltzmann方法(LBM)模拟低毛细数的弹状流流动时,由于气泡发展过程复杂,模型控制参数选择难度大,当所选参数不当时,会产生错误的非物理现象,从而降低计算精度。通过机器学习建立LBM多相流过程模型,采用粒子群算法优化机器学... 在利用格子Boltzmann方法(LBM)模拟低毛细数的弹状流流动时,由于气泡发展过程复杂,模型控制参数选择难度大,当所选参数不当时,会产生错误的非物理现象,从而降低计算精度。通过机器学习建立LBM多相流过程模型,采用粒子群算法优化机器学习模型的超参数,进一步优化LBM建模过程中的控制参数,建立了LBM-机器学习-粒子群算法耦合多相流数值模拟模型。基于该模型研究了T型微通道内弹状流流动参数对气泡演化过程稳定性的影响。模拟结果表明,所建LBM多相流模型能预测复杂条件下气泡伸长率,在此基础上通过伸长率分析找到了最优气液两相进口流速关系,有效解决了低毛细数下弹状流流动不稳定性问题,显著提高了模拟计算精度与计算效率。 展开更多
关键词 格子Boltzmann法 微通道弹状流 机器学习 粒子群算法 模型优化
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宁东典型中低阶煤热解过程中氮和硫元素赋存形态与其变迁规律的关联性研究
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作者 崔明果 陈慧君 +3 位作者 申岩峰 鲍卫仁 常丽萍 王建成 《煤炭转化》 北大核心 2025年第1期12-26,共15页
作为分级转化比较理想的中低阶煤,认识和理解宁东典型中低阶煤在热转化过程中氮、硫元素迁移转化行为对污染物的调控至关重要。目前,煤热转化工艺多以气化为主,其中热解作为气化的基础阶段,在煤热转化过程中至关重要,因此在深入认识煤... 作为分级转化比较理想的中低阶煤,认识和理解宁东典型中低阶煤在热转化过程中氮、硫元素迁移转化行为对污染物的调控至关重要。目前,煤热转化工艺多以气化为主,其中热解作为气化的基础阶段,在煤热转化过程中至关重要,因此在深入认识煤质特性的基础上,研究宁东地区典型中低阶煤所含硫、氮元素在热解过程中的迁移与转化规律,不仅有望为宁东中低阶煤的热转化工艺条件优化及污染物控制提供理论参考,也可为目前的气化工艺过程污染物调控提供基础数据。基于此,以宁东地区的羊场湾煤(YCW)、上湾精煤(SW)与梅花井煤(MHJ)为研究对象,使用固定床反应器,探究三种不同硫含量的煤在热解过程中HCN,NH_(3)与H_(2)S的释放规律,主要考察元素的赋存形态、热解温度(300℃~900℃)与升温速率(3℃/min~10℃/min)对氮、硫元素迁移转化的影响。结果表明:HCN的释放量随着温度升高而逐渐增加,NH_(3)的释放主要集中在500℃~900℃,最大释放峰温为700℃,H_(2)S的释放主要集中在400℃~900℃,最大逸出峰温为600℃和800℃(分别对应于硫铁矿硫与部分不稳定有机硫的分解);较高的灰分含量能够阻止自由基间相互结合,使更多的含氢自由基与含氮自由基结合生成HCN,季氮含量越高,NH_(3)的释放量越大,不稳定有机硫占比越高的煤样,H_(2)S的释放越多;适宜的升温速率有利于HCN发生二次反应生成NH_(3),随着升温速率增大,产生热滞后现象,当升温速率由3℃/min提高至10℃/min时,MHJ的HCN,NH_(3)和H_(2)S转化率均呈明显下降趋势,HCN转化率由4.02%降至1.28%,NH_(3)转化率由13.80%降至3.91%,H_(2)S转化率由38.33%降至26.04%。综上,元素赋存形态、热解温度与升温速率对热解过程中氮、硫元素迁移影响均较大。灰分含量、季氮含量与不稳定有机硫含量较低的煤样在10℃/min热解条件下,氮、硫污染物的释放量较低,对环境影响较小。 展开更多
关键词 煤热解 氮迁移 硫迁移 热解温度 升温速率 元素赋存形态
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移动源和固定源脱硝过程氨逃逸规律及其治理进展
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作者 杨凯鑫 张峻铭 +7 位作者 王兵 韩丽娜 李彪 胡江亮 姚俊轩 常丽萍 鲍卫仁 王建成 《环境化学》 北大核心 2025年第7期2543-2556,共14页
氨气(NH_(3))是一种有毒气体,排放到大气中将形成二次气凝胶,引起大气PM_(2.5)浓度快速上升,并对建筑、土壤、水体和人体健康造成严重危害.近年来随着氮氧化物排放限值日趋严格,为了治理氮氧化物而造成严重的NH_(3)逃逸,城市交通和工业... 氨气(NH_(3))是一种有毒气体,排放到大气中将形成二次气凝胶,引起大气PM_(2.5)浓度快速上升,并对建筑、土壤、水体和人体健康造成严重危害.近年来随着氮氧化物排放限值日趋严格,为了治理氮氧化物而造成严重的NH_(3)逃逸,城市交通和工业区NH_(3)逃逸尤其严重.NH_(3)污染和治理是当前大气污染防治的新热点,本文综述了移动源和固定源脱硝过程NH_(3)排放及其治理现状,研究了汽油车和柴油车等移动源以及电力和水泥等工业源脱硝过程中的NH_(3)逃逸特征,并分析了其对大气环境尤其是PM_(2.5)浓度的影响,总结了各种NH_(3)治理方法,探讨了NH_(3)选择性催化氧化(NH_(3)-SCO)技术,尤其是Ag基和CuOx基NH_(3)-SCO催化剂的催化机理和研究进展,并对脱硝过程NH_(3)逃逸治理,尤其是NH_(3)-SCO催化剂的发展趋势进行了展望. 展开更多
关键词 氨逃逸 灰霾 氨气选择性催化氧化 Ag 基催化剂 CuOx 基催化剂
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生物质焦及肥煤基过渡金属改性炭材料对煤热解挥发物的催化提质研究
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作者 王旎晨 王倩 +4 位作者 田茜 闫伦靖 王美君 常丽萍 鲍卫仁 《煤炭转化》 北大核心 2025年第4期119-129,共11页
煤热解挥发物的催化提质可提高焦油中的轻质组分含量,有效解决焦油重质组分含量高、管路堵塞和油尘分离困难等问题。以脱灰肥煤和生物质焦为炭源,制备了未金属改性炭材料(AWBC)及过渡金属改性炭材料(NiAWBC,CoAWBC,FeAWBC,CuAWBC)用于... 煤热解挥发物的催化提质可提高焦油中的轻质组分含量,有效解决焦油重质组分含量高、管路堵塞和油尘分离困难等问题。以脱灰肥煤和生物质焦为炭源,制备了未金属改性炭材料(AWBC)及过渡金属改性炭材料(NiAWBC,CoAWBC,FeAWBC,CuAWBC)用于淖毛湖煤热解焦油提质,排除炭材料中固有金属的影响,考察过渡金属改性炭材料对煤热解焦油的影响作用,并使用SEM,XRD,ICP和NH_(3)-TPD等手段对炭材料进行表征,得到炭材料的结构特性。结果表明:与AWBC相比,过渡金属改性炭材料由于金属和酸性位点的存在,导致焦油产率降低,气相产率和积碳产率增加,轻质焦油的质量分数分别增加了18.75%,12.50%,16.66%和6.25%,小分子物质(如脂肪烃化合物、1~3环芳烃、单环酚类等)的质量分数显著增加,一些重质组分的质量分数降低,并且焦油中积碳的无定形炭增加及石墨化程度降低,表明重质组分有转化为较轻组分(如芳烃和酚类等化合物)的趋势;其中,NiAWBC对焦油品质的提升效果最为突出,在NiAWBC作用下轻质化焦油馏分增加明显,小分子单环酚类化合物和小于三环的芳香烃的质量分数分别增加21.92%和4.44%;过渡金属改性炭材料对焦油提质具有明显作用,其中由于NiAWBC金属位点与强酸性位点的协同作用尤为突出,使其在焦油提质方面具有突出效果。 展开更多
关键词 煤热解 炭材料 金属改性 催化裂解 焦油提质
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模板限域原位制备镁基纳米复合材料进展
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作者 王佳丽 刘芳 +6 位作者 陈伟 张晓英 李生廷 田甜 信翔宇 刘光 宋宇飞 《化工学报》 北大核心 2025年第7期3172-3184,共13页
MgH_(2)作为一种具有高储氢容量[7.6%(质量分数),110 kg·m^(-3)]和低成本优势的固态储氢材料,其高热力学稳定性(脱氢焓值-74.7 kJ·mol^(-1))及缓慢的吸放氢动力学性能,严重制约了实际应用。研究表明,原位合成法通过自下而上... MgH_(2)作为一种具有高储氢容量[7.6%(质量分数),110 kg·m^(-3)]和低成本优势的固态储氢材料,其高热力学稳定性(脱氢焓值-74.7 kJ·mol^(-1))及缓慢的吸放氢动力学性能,严重制约了实际应用。研究表明,原位合成法通过自下而上的组装策略,成功实现了Mg/MgH_(2)体系纳米化,有效调控其粒径从而改善储氢性能。本文综述了化学还原、热氢化、气相沉积等原位合成镁基储氢材料的原理,重点阐述了模板限制材料对Mg/MgH_(2)体系粒径调节、吸放氢热/动力学性能与催化机理的影响,同时针对当前原位合成技术中存在的制备成本高、容量衰减大及空气稳定性差等挑战进行了探讨,展望了在纳米限域材料作用下原位制备高性能高储量镁基储氢材料的可行方向。 展开更多
关键词 氢化镁 固态储氢 纳米限域材料 解吸 热力学
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Mg改性CuZnAlY催化剂对CO_(2)加氢制甲醇性能影响
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作者 王雷 崔海涛 +4 位作者 李国强 李枫 李彪 刘刚 李磊 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第3期72-82,共11页
CO_(2)加氢制备甲醇是实现“双碳”目标的重要途径,通过添加不同含量的Mg对CuZnAlY催化剂进行改性,并系统研究了其对CO_(2)加氢制甲醇性能的影响。通过XRD、TPR、TPD和XPS等表征手段对催化剂结构特征进行了系统分析。结果表明,Mg的添加... CO_(2)加氢制备甲醇是实现“双碳”目标的重要途径,通过添加不同含量的Mg对CuZnAlY催化剂进行改性,并系统研究了其对CO_(2)加氢制甲醇性能的影响。通过XRD、TPR、TPD和XPS等表征手段对催化剂结构特征进行了系统分析。结果表明,Mg的添加构筑了合适的碱性位点,增强了CO_(2)吸附能力,提升了CO_(2)转化率和甲醇选择性。其中CZAYM_(2.5)复合催化剂时空产率最高,在T=250℃,P=3.0 MPa,GHSV=4000 mL/(mL·h),反应气n(H2)∶n(CO_(2))=3∶1(物质的量比)条件下,CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空产率分别达到了18.95%、51.49%和0.1549 g/(g·h)。在提高反应压力P=5.0 MPa条件下进行了720 h稳定性试验。结果表明:CO_(2)转化率达到了22.00%,CH_(3)OH选择性保持在63.00%左右,时空产率保持在0.2100 g/(g·h)左右,催化剂表现出良好的稳定性能。 展开更多
关键词 CO_(2)排放 CO_(2)加氢 甲醇 复合催化剂 Mg改性
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COF-LZU1在醋酸缓冲溶液中的合成及固定化酶研究
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作者 刘孟 徐毅 +4 位作者 杨帆 周全 任晶 任瑞鹏 吕永康 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第2期86-94,共9页
在醋酸缓冲溶液中于室温合成了COF-LZU1,并用于固定化漆酶和辣根过氧化物酶.通过优化反应浓度、时间、缓冲溶液pH值、温度、洗涤溶剂和干燥方式等条件,在pH=4.5的醋酸缓冲溶液中,于室温下搅拌30 min,合成了具有高结晶度的COF-LZU1,其比... 在醋酸缓冲溶液中于室温合成了COF-LZU1,并用于固定化漆酶和辣根过氧化物酶.通过优化反应浓度、时间、缓冲溶液pH值、温度、洗涤溶剂和干燥方式等条件,在pH=4.5的醋酸缓冲溶液中,于室温下搅拌30 min,合成了具有高结晶度的COF-LZU1,其比表面积高达501 m^(2)/g,且具有较高的热稳定性(480℃).在最优反应条件下,以COF-LZU1为载体,采用原位包埋法对漆酶和辣根过氧化物酶进行固定化,并对其性质进行了研究.实验结果表明,固定化酶的活性高达84.26%和73.66%(相对于游离酶活性),且在循环使用10次后,其相对活性仍保持约80%.通过多个结合位点,COF-LZU1可有效稳定酶的活性构象,使其不易发生结构变形,提高了酶的热稳定性、pH稳定性和重复使用性等.醋酸缓冲溶液是生化实验中常用的缓冲溶液,本研究中其既作为溶剂又作为催化剂,与现有合成方法相比,该方法更有利于提高生物分子的稳定性,并有望为固定化酶提供新的解决方案. 展开更多
关键词 COF-LZU1 醋酸缓冲溶液 室温 固定化酶
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[BMIM]Cl/共溶剂体系对临汾肥煤解聚性能的影响研究
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作者 谷俊玲 程亚楠 +3 位作者 王琳 王美君 常丽萍 孔娇 《现代化工》 北大核心 2025年第10期95-102,109,共9页
由于1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([BMIM]Cl)解聚煤时存在粘度大、难分离的问题,为此向[BMIM]Cl中添加甲醇、N-甲基吡咯烷酮(NMP)、二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、水为共溶剂,研究[BMIM]Cl/共溶剂体系对浮沉酸洗后的临汾肥煤(LFS... 由于1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([BMIM]Cl)解聚煤时存在粘度大、难分离的问题,为此向[BMIM]Cl中添加甲醇、N-甲基吡咯烷酮(NMP)、二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、水为共溶剂,研究[BMIM]Cl/共溶剂体系对浮沉酸洗后的临汾肥煤(LFS)解聚性能的影响。利用TG、FT-IR等分析手段对解聚产物及残煤的物理化学特性进行了系统表征。结果表明,相较于纯[BMIM]Cl,添加甲醇后,体系粘度降低,溶解性提高;解聚产物中GC×GC-MS可检测化合物增多,主要为2~5环芳烃化合物;对解聚产物的FT-ICR MS分析表明,其分子量主要分布在300~500 Da范围内,且以O_(x)类化合物为主,占比高达50.79%,可能为脂肪酸、1~5环的芳酚和芳酸等化合物。 展开更多
关键词 临汾肥煤 [BMIM]Cl 共溶剂 解聚性能 多环芳烃
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焙烧温度对Pd/LDH催化剂上CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸的影响
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作者 王小双 吴怡枭 +3 位作者 王菲 张凯玮 刘勇军 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期123-132,共10页
CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载... CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载体,采用离子交换法负载质量分数为5%的钯(Pd)作为活性组分,将所得前驱体在不同温度下进行焙烧制得了一系列Pd/LDH-X催化剂(X代表焙烧温度)。采用XRD、FT-IR和SEM等对催化剂的结构进行了表征,并研究了催化剂在CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸过程中的催化性能。结果表明,在本研究设定的CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化反应条件下反应30 min,150℃下焙烧所得Pd/LDH-150的催化性能最优,其乙酸时空收率为61.8μmol/(g·h),明显优于CH_(4)-CO_(2)共进料条件下的乙酸时空收率(2.4μmol/(g·h)),且乙酸是唯一的液体产物。LDH的结构完整性是影响催化剂催化性能的关键因素,催化剂表面存在较多的中强酸性位点和中强碱性位点有利于乙酸的合成。焙烧温度过高会导致LDH的层状结构坍塌,造成表面中强酸性位点和中强碱性位点数量减少,从而对催化剂的催化性能产生不利影响。 展开更多
关键词 CH_(4)-CO_(2)两步阶梯转化 MgAl水滑石 PD催化剂 乙酸 焙烧温度
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火焰喷雾热解法合成CeO_(2)-Co_(3)O_(4)催化剂及其乙烷催化氧化性能研究
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作者 吕现燕 胡江亮 +3 位作者 侯建材 王建成 鲍卫仁 常丽萍 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第10期1470-1481,共12页
本工作采用火焰喷雾热解法(FSP),以2-乙基己酸(2-Ethylhexanoic acid,2-EHA)作为有机配体制备了Ce_(5)Co_(95)催化剂,研究了前驱体溶剂中加入2-EHA对催化剂乙烷催化氧化性能的影响。研究结果表明,Ce_(5)Co_(95)-10%2-EHA催化剂表现出优... 本工作采用火焰喷雾热解法(FSP),以2-乙基己酸(2-Ethylhexanoic acid,2-EHA)作为有机配体制备了Ce_(5)Co_(95)催化剂,研究了前驱体溶剂中加入2-EHA对催化剂乙烷催化氧化性能的影响。研究结果表明,Ce_(5)Co_(95)-10%2-EHA催化剂表现出优异的催化性能,在气体空速为60000 mL/(g·h)条件下,t_(90)(乙烷转化率为90%时的温度)为293℃。通过XRD、BET、Raman、HRTEM、XPS、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD和EPR等手段对催化剂的理化性质进行表征,并将其与催化性能进行有效关联。2-EHA引入后有效降低了催化剂的晶粒尺寸,增大了比表面积,为反应提供了更多活性位点;同时增强了Ce-Co相互作用,在CeO_(2)-Co_(3)O_(4)界面处产生了丰富的氧空位,减弱了金属-氧键,促进了晶格氧的流动性,增强了催化剂的氧化还原能力,进而优化了催化剂的氧化性能。Ce_(5)Co_(95)-10%2-EHA催化剂还表现出优异的稳定性和抗水性。此外,利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTs)分析了催化剂表面的乙烷氧化机理。 展开更多
关键词 火焰喷雾热解法 VOCs催化氧化 氧空位 Ce-Co相互作用 2-乙基己酸
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