非化学计量比氧化钨(WO_(3-x))催化甲烷氧化制甲醇反应的第一性原理研究

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作者 秦纪龙 李向远 +2 位作者 张璐璐 刘建新 李瑞 《人工晶体学报》 北大核心 2025年第8期1441-1453,共13页

甲烷氧化制甲醇的关键挑战在于催化剂对CH_(4)分子的高效活化。非化学计量比WO_(3-x)(0<3<x)催化甲烷氧化制甲醇的性能,并从物质结构、表面位点、甲烷氧化性能和电子性质等多个角度解析了过程机制。结果表明,WO_(2.72)催化剂的WO... 甲烷氧化制甲醇的关键挑战在于催化剂对CH_(4)分子的高效活化。非化学计量比WO_(3-x)(0<3<x)催化甲烷氧化制甲醇的性能,并从物质结构、表面位点、甲烷氧化性能和电子性质等多个角度解析了过程机制。结果表明,WO_(2.72)催化剂的WO端面由于较低的功函数、W 5d轨道与CH_(4)分子间的杂化作用,以及W原子态较强的供电子能力等因素,拥有较低的CH_(4)吸附自由能(-0.62 eV)和解离自由能(-0.07 eV),从而表现出较强的甲烷吸附和活化能力。本文研究为探索WO_(3-x)催化剂在甲烷氧化反应中的应用提供了理论指导。 展开更多

关键词 甲烷 光催化 WO_(3-x) 第一性原理 密度泛函理论

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毕节烟区土壤pH值分布状况及与土壤养分的关系 被引量：44

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作者 符云鹏 王小翠 +4 位作者 陈雪 李亚飞 代昌明 喻奇伟 肖庆礼 《土壤》 CAS CSCD 北大核心 2013年第1期46-51,共6页

分析了贵州省毕节市植烟土壤pH的分布状况及与土壤养分的关系。研究表明，毕节市植烟土壤pH平均值为6．39，变异系数为11．87％，pH值处于最适宜范围（5．5-6．5）的土壤样本数占总样本数的44．83％；各县（市）pH最适宜的土壤样本数占... 分析了贵州省毕节市植烟土壤pH的分布状况及与土壤养分的关系。研究表明，毕节市植烟土壤pH平均值为6．39，变异系数为11．87％，pH值处于最适宜范围（5．5-6．5）的土壤样本数占总样本数的44．83％；各县（市）pH最适宜的土壤样本数占各地总样本的比例由高到低顺序为：金沙（67．44％）〉织金（64．29％）〉大方（54．84％）〉七星关（47．54％）〉黔西（36．59％）〉威宁（35．19％）〉赫章（24．24％）〉纳雍（15．38％）。不同土壤类型pH平均值高低顺序为：石灰土〉紫色土〉潮土〉黄壤，黄棕壤；毕节烟区土壤pH与全氮含量呈极显著正相关，与有效硼和有效锌的含量呈显著正相关，而与铵态氮、有效锰、有效铁的含量呈现极显著负相关。毕节市植烟土壤的有机质、全氮、有效硫、铜、锰、铁的含量丰富，但全磷、有效硼、水溶性氯的含量偏低或极低。 展开更多

关键词 土壤 PH值 养分 相关分析 毕节烟区

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用硝酸磷肥生产中副产的磷石膏制备硫酸铵和碳酸钙 被引量：6

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作者 李岳 郑晓霞 +4 位作者 王韵芳 丁光月 樊彩梅 冯军强 荆宏健 《应用化工》 CAS CSCD 2009年第12期1774-1776,1779,共4页

随着磷矿品位的不断下降,磷复肥企业必然面对使用中低品位的磷矿。为了解决冷冻法硝酸磷肥生产中深度除钙副产磷石膏的堆积问题,以磷石膏、碳酸铵和氨水为原料进行复分解反应制备硫酸铵和碳酸钙,以实现硫资源的循环利用。考察了影响硫... 随着磷矿品位的不断下降,磷复肥企业必然面对使用中低品位的磷矿。为了解决冷冻法硝酸磷肥生产中深度除钙副产磷石膏的堆积问题,以磷石膏、碳酸铵和氨水为原料进行复分解反应制备硫酸铵和碳酸钙,以实现硫资源的循环利用。考察了影响硫酸钙转化率的各种因素,通过正交实验确定了复分解反应的优惠工艺条件,并作了验证性实验。结果表明,在优惠工艺条件下磷石膏中硫的转化率可达96.7%。用磷石膏生产硫酸铵,不仅是环境保护的需要,也是废物利用、资源回收的需要,具有潜在的社会效益和经济效益。 展开更多

关键词 磷石膏 硫酸铵 碳酸钙 硝酸磷肥 正交实验

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杂质对磷酸-硝酸介质中硫酸钙结晶性能的影响 被引量：1

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作者 李双志 郑晓霞 +2 位作者 樊彩梅 荆宏健 冯军强 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2011年第1期70-73,共4页

研究了杂质Mg2+、F-和酸不溶物对硝酸-磷酸水溶液中硫酸钙晶体形貌及晶粒大小的影响,对溶液中不同杂质含量下硫酸钙的晶体相貌和晶相进行了初步表征。结果表明,在所研究的杂质含量范围内,三种杂质对晶体形貌变化的影响不大,但粒子大小... 研究了杂质Mg2+、F-和酸不溶物对硝酸-磷酸水溶液中硫酸钙晶体形貌及晶粒大小的影响,对溶液中不同杂质含量下硫酸钙的晶体相貌和晶相进行了初步表征。结果表明,在所研究的杂质含量范围内,三种杂质对晶体形貌变化的影响不大,但粒子大小却有差异。XRD图谱说明,酸性介质中硫酸钙晶体没有以单一的晶相存在,而是半水和二水的混合体,且半水和二水各自所占的比例随杂质种类及含量的不同而不同,只是在镁离子含量较少时半水硫酸钙的XRD峰较强。硫酸钙结晶的过滤时间随酸性溶剂中Mg2+、F-和酸不溶物含量的增加而加长,硫酸钙在酸性介质中有一定的溶解度。 展开更多

关键词 杂质 硫酸钙 晶体形貌 晶相

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电感耦合等离子体原子发射光谱法快速测定复混肥料中植物有益元素 被引量：3

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作者 马爱枝 周叶红 +1 位作者 苏丽霞 董川 《分析科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2013年第3期422-424,共3页

采用电感耦合等离子原子发射光谱法(ICP-AES)同时测定复混肥料中5种植物有益元素钴、硒、硅、钠、镍的含量。实验结果显示,5种元素测定结果的相对标准偏差为0.16%～2.04%,加标回收率为100.78%～104.43%,检出限为0.006～11.10ng/mL。该... 采用电感耦合等离子原子发射光谱法(ICP-AES)同时测定复混肥料中5种植物有益元素钴、硒、硅、钠、镍的含量。实验结果显示,5种元素测定结果的相对标准偏差为0.16%～2.04%,加标回收率为100.78%～104.43%,检出限为0.006～11.10ng/mL。该方法操作简单、快速、精密度好、准确度高。 展开更多

关键词 电感耦合等离子体原子发射光谱 复合肥料 有益元素

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硝酸磷肥生产中酸不溶物的絮凝分离实验研究 被引量：2

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作者 赵中义 张翔 +2 位作者 王洪飞 周俊波 张凌云 《无机盐工业》 CAS 北大核心 2011年第12期53-54,62,共3页

硝酸磷肥生产过程中产生的酸不溶物会给生产设备带来严重磨蚀,酸不溶物也易在设备和管道中沉积,造成堵塞。目前硝酸磷肥生产中的酸不溶物一般采用机械方法分离,但去除率不高,只能达到20%左右。采用絮凝沉降的方法对酸不溶物进行絮凝分... 硝酸磷肥生产过程中产生的酸不溶物会给生产设备带来严重磨蚀,酸不溶物也易在设备和管道中沉积,造成堵塞。目前硝酸磷肥生产中的酸不溶物一般采用机械方法分离,但去除率不高,只能达到20%左右。采用絮凝沉降的方法对酸不溶物进行絮凝分离实验研究,通过对15种絮凝剂进行优选实验,筛选出沉降效果较好的4种絮凝剂,针对这4种絮凝剂进一步确定酸解液中絮凝剂的最佳用量为50 g/m3,并且絮凝沉降对酸不溶物的去除率达到90%以上。该方法可以简化工艺过程,节省成本,为硝酸磷肥生产中酸不溶物的分离开辟出一条新途径。 展开更多

关键词 酸不溶物 絮凝剂 絮凝分离

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酸性介质中酸不溶物微粒SiO_2的絮凝沉降研究 被引量：1

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作者 王培功 郑晓霞 +3 位作者 李双志 樊彩梅 冯军强 荆宏健 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2011年第2期169-173,共5页

采用絮凝沉降原理对酸性介质中的酸不溶物微粒(SiO2)进行了处理,并用红外光谱对其结构进行了表征,通过比较酸不溶物的平均沉降速率、实验现象以及固液分界面的清晰度研究了无机凝聚剂T8、有机絮凝剂(G1,G2,G3)和复配絮凝剂(T8/G1,T8/G2,... 采用絮凝沉降原理对酸性介质中的酸不溶物微粒(SiO2)进行了处理,并用红外光谱对其结构进行了表征,通过比较酸不溶物的平均沉降速率、实验现象以及固液分界面的清晰度研究了无机凝聚剂T8、有机絮凝剂(G1,G2,G3)和复配絮凝剂(T8/G1,T8/G2,T8/G3)发生絮凝沉降的机理,确定了理想的絮凝剂及其适宜加入量。结果表明,酸不溶物表面含有羟基(-OH)基团且带有正电荷;T8主要通过增大酸不溶物的体积加快沉降速率,而G1或G2或G3则通过吸附架桥作用,并且均存在适宜的加入量,处理效果以复配絮凝剂T8/G1为最佳,适宜的沉降条件为:70 g/L的酸不溶物悬浮液中,T8加入量600 mg/L,G1加入量15 mg/L,达到的平均沉降速率是8.7 mm/min。 展开更多

关键词 絮凝沉降 酸不溶物 沉降机理 吸附架桥

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一步法构筑离子液体功能化MOF材料用于常压催化CO_(2)环加成反应 被引量：1

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作者 李东娜 邱明月 +6 位作者 张奇日 易群 范海明 李向远 李剑川 史利娟 张鼎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期824-831,共8页

采用原位组装法将羧基离子液体1-丙酸-3-甲基咪唑氯(CFIL)一步固载到一种金属有机框架(MOF)材料NH_(2)-MIL-101上,制备了具有多重活性位点的非均相催化剂NH_(2)-FMOF-CFIL,对其在CO_(2)和环氧氯丙烷的(ECH)环加成反应中的催化性能进行... 采用原位组装法将羧基离子液体1-丙酸-3-甲基咪唑氯(CFIL)一步固载到一种金属有机框架(MOF)材料NH_(2)-MIL-101上,制备了具有多重活性位点的非均相催化剂NH_(2)-FMOF-CFIL,对其在CO_(2)和环氧氯丙烷的(ECH)环加成反应中的催化性能进行了研究。傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和元素分析结果证实离子液体CFIL引入到MOF材料中,粉末X射线衍射(PXRD)、扫描电子显微镜(SEM)和N_(2)吸脱附结果表明离子液体的引入不会破坏NH_(2)-MIL-101的MOF晶体结构或堵塞孔道,但能诱导产生介孔。催化反应表征结果显示,离子液体CFIL结构中咪唑N作为Lewis碱性位点活化CO_(2),Cl−作为亲核试剂促进环氧氯丙烷开环,并与MOF材料NH_(2)-MIL-101上的Cr^(3+)和氨基产生协同作用,诱导在温和条件(0.1 MPa CO_(2)、25–70℃、无溶剂和助剂)下,高效催化转化CO_(2)生成氯丙烯碳酸酯,反应24 h氯丙烯碳酸酯收率可达99%,且循环使用5次后,催化剂晶体结构和高活性仍能保持稳定。 展开更多

关键词 离子液体 非均相催化剂 二氧化碳 氯丙烯碳酸酯 温和条件

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氨基功能化介孔超分子聚合物的温和构筑及其CO_(2)吸附性能 被引量：1

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作者 邱明月 李东娜 +6 位作者 刘书磊 易群 范海明 李向远 李剑川 史利娟 张鼎 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期5510-5517,共8页

以3,3’-二硫代双(丙酰肼)和对苯二甲醛为组装基元,通过动态共价键采用界面组装法在常温常压下温和构筑了具有丰富CO吸附位点的介孔超分子聚合物PDP。利用动态共价键的动态可逆性,通过合成后修饰法将两种具有丰富氨基位点的化合物(聚乙... 以3,3’-二硫代双(丙酰肼)和对苯二甲醛为组装基元,通过动态共价键采用界面组装法在常温常压下温和构筑了具有丰富CO吸附位点的介孔超分子聚合物PDP。利用动态共价键的动态可逆性,通过合成后修饰法将两种具有丰富氨基位点的化合物(聚乙烯亚胺及四乙烯五胺)组装于PDP结构上,构建了两种氨基功能化超分子聚合物材料PDPP和PDPT。相较于PDP,修饰后超分子聚合物CO吸附性能有了极大提升,PDPT在80℃下CO吸附量可达27.79cm~3/g。动态亚胺组装策略具有制备条件温和、结构功能可控等特性,为开发CO高吸附性能材料提供了全新思路。 展开更多

关键词 界面组装 合成后修饰 亚胺交换 二氧化碳吸附 聚乙烯亚胺 四乙烯五胺

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磺胺甲噁唑与砷复合污染对活性污泥系统的影响 被引量：1

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作者 康鹏飞 荣步云 +2 位作者 李红丽 崔理慧 万俊锋 《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2022年第7期67-74,共8页

抗生素及其抗性基因在环境中的迁移转化是近年来环境领域的研究热点之一。以SBR工艺为代表的活性污泥法在治理含有抗生素的废水中得到了广泛的应用,但是关于抗生素和重金属复合污染物对SBR工艺影响的报道较少。采用2组平行SBR反应器,分... 抗生素及其抗性基因在环境中的迁移转化是近年来环境领域的研究热点之一。以SBR工艺为代表的活性污泥法在治理含有抗生素的废水中得到了广泛的应用,但是关于抗生素和重金属复合污染物对SBR工艺影响的报道较少。采用2组平行SBR反应器,分别单独投加磺胺甲噁唑(SMX)(对照组)和复合投加SMX与三价砷As(Ⅲ)连续运行90 d,重点研究复合污染对SBR系统性能的影响。结果表明,短期运行条件下SMX与As(Ⅲ)复合污染显著(p<0.01)抑制微生物活性从而导致SBR系统中COD、TN和TP去除性能恶化,长期运行过程中,SMX与As(Ⅲ)复合污染促使单位MLSS中的胞外聚合物(EPS)从11.95 mg/g提升至48.63 mg/g,同时污泥容积指数SVI_(5)从92.21 mL/g降至65.14 mL/g,沉降性能大大提高。动力学实验证实活性污泥主要通过吸附作用去除SMX,吸附规律符合Langmuir方程,说明活性污泥对SMX的吸附行为更趋近于单层吸附。这项研究表明以SMX与As(Ⅲ)为代表的抗生素与重金属的复合污染对SBR系统的影响不可忽视,同时本研究对抗生素废水的治理也有一定的借鉴意义。 展开更多

关键词 磺胺甲噁唑 As(Ⅲ) 活性污泥 吸附 抗生素废水

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基于MOFs材料的低碳烃(C_(1)-C_(3))分离研究进展 被引量：4

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作者 张雨珂 刘倩 +7 位作者 段媛媛 赵英杰 崔阳 史利娟 李向远 李剑川 范海明 易群 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第8期4288-4302,共15页

低碳烃(C_(1)-C_(3))混合物的分离和纯化是化工过程中最重要且耗能最大的过程单元之一,开发温和条件下低能耗高选择性吸附分离C_(1)-C_(3)分子的固体吸附材料迫在眉睫。金属有机框架材料(MOFs)作为一类相对新颖的多孔有机-无机杂化材料... 低碳烃(C_(1)-C_(3))混合物的分离和纯化是化工过程中最重要且耗能最大的过程单元之一,开发温和条件下低能耗高选择性吸附分离C_(1)-C_(3)分子的固体吸附材料迫在眉睫。金属有机框架材料(MOFs)作为一类相对新颖的多孔有机-无机杂化材料,因其可控的拓扑结构和多样的化学微环境,在低碳烃分离和纯化领域受到广泛关注。本文概述了MOFs作为分离和纯化低碳烃气体吸附剂的特性,重点关注了MOFs材料在C_(1)(CO_(2)/CH_(4))、C_(2)、C_(3)烯/烷烃以及烯/炔烃分离领域的应用进展。首先归纳了MOFs材料在C_(1)-C_(3)烃类物质分离过程中的三种常见分离机制,并据此回顾了近年来MOFs材料对常见C_(1)-C_(3)烃类分子的吸附及分离性能;分析了MOFs材料在C_(1)-C_(3)烃类物质分离过程中的构效关系,总结了MOFs材料的孔道尺寸/形状、骨架柔性和表面功能的调控理念与方法,并提出MOFs材料成本高、水热稳定性差、主客体关系难以精准探测等制约其应用发展的现状。文章指出未来研究重点为开发低成本多样化专一性的新型配体,构造复合型吸附剂,并明确吸附分离过程中分离体系主客体性质,为MOFs材料用于低碳烃分离的定向设计提供了探索方向。 展开更多

关键词 金属有机框架材料 吸附剂 分离 低碳烃

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聚离子液体基金属配合物对CO_(2)与环氧氯丙烷环加成反应催化性能的影响 被引量：1

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作者 李杰 刘书磊 +4 位作者 易群 李向远 李剑川 史利娟 李军 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2021年第4期27-32,40,共7页

基于氨基功能化聚离子液体与Zn2+的金属-配位作用,在室温下组装形成了具有Lewis酸碱位点的聚离子液体基金属配合物PIL-Zn,并研究了其催化CO_(2)与环氧氯丙烷生成氯丙烯碳酸酯的催化性能。通过酸碱位点的协同作用(Br-、Zn2+),PIL-Zn可在0... 基于氨基功能化聚离子液体与Zn2+的金属-配位作用,在室温下组装形成了具有Lewis酸碱位点的聚离子液体基金属配合物PIL-Zn,并研究了其催化CO_(2)与环氧氯丙烷生成氯丙烯碳酸酯的催化性能。通过酸碱位点的协同作用(Br-、Zn2+),PIL-Zn可在0.1 MPa、75℃、24 h、无需外加溶剂及助催化剂的条件下高效催化转化CO_(2),环氧氯丙烷转化率和目标产物氯丙烯碳酸酯选择性分别为95%和99%,并且在循环使用5次后依旧保持良好的催化性能。PIL-Zn在催化转化CO_(2)领域具有较好的应用潜力,为开发高性能催化剂材料提供了新的思路。 展开更多

关键词 离子液体 金属配合物 CO_(2) 环状碳酸酯 温和条件

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不同施肥处理对小麦基本苗、分蘖数、叶绿素含量和产量的影响

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作者 谭凯敏 《农业工程技术》 2023年第16期17-18,共2页

为研究不同品种化肥对小麦基本苗数、分蘖数、叶绿素含量和产量的影响,在运城夏县胡张乡开展大田常用化肥的对比试验。试验结果表明,天脊化肥与农户自配化肥相比,可有效提高基本苗数、分蘖数量、叶绿素含量和产量,在夏县当地生产条件下... 为研究不同品种化肥对小麦基本苗数、分蘖数、叶绿素含量和产量的影响,在运城夏县胡张乡开展大田常用化肥的对比试验。试验结果表明,天脊化肥与农户自配化肥相比,可有效提高基本苗数、分蘖数量、叶绿素含量和产量,在夏县当地生产条件下选择天脊硝酸磷肥(26.5-11.5-0)作为小麦底肥和追肥增产效益较明显。 展开更多

关键词 天脊化肥 小麦 基本苗 分蘖数 叶绿素 产量 田间试验

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糖料蔗硝酸磷型复合肥的生产与试验小结

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作者 庞天 邓智年 +3 位作者 王维赞 高云龙 吴凯朝 张荣华 《广西糖业》 2019年第3期53-56,共4页

文章介绍了硝酸磷型复合肥的生产工艺及评价其在甘蔗上的使用效果。通过试验示范探讨硝酸磷型复合肥在广西各个蔗区的不同施肥水平下的甘蔗产量与糖分表现,为该肥料在广西各个蔗区糖料蔗的高产稳产、高糖栽培提供合适的施肥量和施肥方法。

关键词 糖料蔗 硝酸磷型复合肥 试验

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