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金属有机框架衍生镍纳米颗粒在宽电位窗口内高效电催化二氧化碳还原 被引量:1
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作者 邵碧珠 董慧君 +5 位作者 龚云南 梅剑华 蔡锋石 刘金彪 钟地长 鲁统部 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期193-198,共6页
电催化二氧化碳(CO_(2))还原被认为是将CO_(2)转化为可再生能源产品的一种有前途的方法。开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键。镍基催化剂广泛应用于电催化CO_(2)还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能。在本... 电催化二氧化碳(CO_(2))还原被认为是将CO_(2)转化为可再生能源产品的一种有前途的方法。开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键。镍基催化剂广泛应用于电催化CO_(2)还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能。在本文中,通过在氮气气氛中高温热解镍基金属有机骨架(MOF)、尿素和炭黑混合物,获得了镍纳米颗粒负载于多孔碳氮中的催化材料(NiNPs-NC)。有趣的是,NiNPs-NC在H型和流动相电池中都表现出优异的CO_(2)电还原性能。在H型电解池和-0.67–-1.07 V vs.RHE(可逆氢电极)电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的法拉第效率大于90%,其中,在-0.87 V vs.RHE时,CO的法拉第效率约为100%。在流动相电解池和-0.50–-0.70 V vs.RHE电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的选择性大于95%。电化学阻抗谱图和塔菲尔斜率表征显示,NiNPs-NC的高催化活性归因于其在催化过程中的快速电荷转移。本文提供了一种制备高效CO_(2)电还原催化剂的方法。 展开更多
关键词 镍纳米颗粒 电催化剂 二氧化碳还原 金属有机框架 热处理
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钴(Ⅱ)基分子配合物用于光催化二氧化碳还原 被引量:7
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作者 张继宏 钟地长 鲁统部 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期103-117,共15页
利用太阳能将CO_(2)还原成燃料或高附加值的化工原料,是解决能源危机和气候变暖的理想途径,其中的关键问题是开发高效的催化剂。近年来,非贵金属Co(Ⅱ)配合物作为分子催化剂在光催化CO_(2)还原方面展现出良好的催化性能。本文按配体的... 利用太阳能将CO_(2)还原成燃料或高附加值的化工原料,是解决能源危机和气候变暖的理想途径,其中的关键问题是开发高效的催化剂。近年来,非贵金属Co(Ⅱ)配合物作为分子催化剂在光催化CO_(2)还原方面展现出良好的催化性能。本文按配体的不同种类,系统介绍Co(Ⅱ)配合物分子催化剂在光催化CO_(2)还原方面的最新研究进展。并在此基础上,重点分析配合物分子结构对催化效率、选择性和稳定性的影响,总结构效关系。最后,针对在光催化CO_(2)还原中存在的问题,提出了Co(Ⅱ)配合物分子催化剂的设计思路,并对Co(II)配合物分子催化剂用于光催化CO_(2)还原的前景进行了展望。 展开更多
关键词 钴(Ⅱ)配合物 二氧化碳还原 光催化 分子催化 均相催化
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纳米多孔金属电催化剂在氧还原反应中的应用 被引量:4
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作者 翟萧 丁轶 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1366-1378,共13页
燃料电池是将化学能直接转化为电能的能量转换装置,具有绿色、高效、便携等特点。对于大多数使用氧气或者空气为氧化剂的燃料电池而言,其阴极氧还原反应动力学缓慢、稳定性差是阻碍该技术走向商业化的主要因素,因此开发高催化活性和良... 燃料电池是将化学能直接转化为电能的能量转换装置,具有绿色、高效、便携等特点。对于大多数使用氧气或者空气为氧化剂的燃料电池而言,其阴极氧还原反应动力学缓慢、稳定性差是阻碍该技术走向商业化的主要因素,因此开发高催化活性和良好稳定性的低成本氧还原催化剂非常重要。基于脱合金法制得的纳米多孔金属是一类新型的宏观尺度纳米结构材料,其独特的开放型孔道结构、优良的导电性和结构的可调控性使其在电催化相关领域具有广泛的应用。本文侧重于讨论纳米多孔金属作为氧还原催化剂时所展示的一系列结构特性,及其在发展新一代高性能一体化燃料电池催化剂中所展示的机会。 展开更多
关键词 纳米多孔金属 脱合金 燃料电池 氧还原 低铂催化剂
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富氧空位的非晶氧化铜高选择性电催化还原CO_(2)制乙烯 被引量:1
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作者 韦天然 张书胜 +3 位作者 刘倩 邱园 罗俊 刘熙俊 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第2期100-108,共9页
过量化石能源的消耗导致大气中的二氧化碳含量不断上升,由此引发包括温室效应在内的环境问题。对此,常温常压下的电催化二氧化碳还原手段为制备高附加值的化工原料和实现碳循环提供了一种很有前景的技术储备。在众多的二氧化碳还原产物... 过量化石能源的消耗导致大气中的二氧化碳含量不断上升,由此引发包括温室效应在内的环境问题。对此,常温常压下的电催化二氧化碳还原手段为制备高附加值的化工原料和实现碳循环提供了一种很有前景的技术储备。在众多的二氧化碳还原产物中,碳氢化合物尤其是乙烯,它作为塑料和其他化工产品的重要原料受到广泛的关注。电催化二氧化碳还原制乙烯工艺不仅可适配于现有的生产设备也可作为取代目前工业化的裂解方法。近年来,研究者们为了开发高效的电催化二氧化碳还原制乙烯催化剂开展了大量的研究。不过值得注意的是,大部分研究集中于铜基材料。尽管目前研究者取得了很多成果,但仍缺少可高选择性产乙烯的二氧化碳还原催化剂。如何设计出可活化二氧化碳分子,同时对*CO和*COH中间物有强吸附能力的催化剂是研究难点。针对此问题,本文中通过真空蒸镀的方法制备出一种富氧空位的非晶氧化铜纳米薄膜催化剂。受益于纳米薄膜的构建和氧空位的引入,该催化剂可快速进行电荷和物质的交换,并利于二氧化碳分子的吸附及优化还原中间产物的亲和力,进而表现出优异的电催化二氧化碳制乙烯的性能。结果表明,在加有0.1 mol·L^(−1)碳酸氢钾溶液的H型电解池中测试中,该催化剂在相对于可逆氢电极电势为−1.3 V的产乙烯法拉第效率可达85%±3%。此外,该催化剂在长达48 h的电催化还原过程中仍可保持高的乙烯选择性。这些指标与已报道的最好的铜基催化剂的性能相当。另外,结构和化学手段表明该催化剂在电解反应中可保持良好的稳定性。进一步,我们测试了该催化剂在膜电极体系的性能,结果表明该催化剂的最大乙烯局部电流密度可达115.4 mA·cm^(−2)(操作电压为−1.95 V),最高法拉第效率可达78%±2%(操作电压为−1.75 V)。理论和实验结果证明该催化剂的高乙烯选择性源于引入的氧空位不仅有利于二氧化碳分子的吸附,而且可增强对*CO和*COH的亲和力。本论文的研究不仅可激发学术界对高乙烯选择性的非晶铜基材料开发,同时在一定程度上提供有关电催化二氧化碳制乙烯的反应机制认识。 展开更多
关键词 二氧化碳固定 二碳产物 电催化 非晶催化剂 铜氧化物
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石墨炔结构表征及在光电催化反应中的应用 被引量:13
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作者 卢秀利 韩莹莹 鲁统部 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第9期1014-1028,共15页
石墨炔是一种新型碳材料,自2010年实验室成功制备后受到广泛关注。石墨炔是一种由sp和sp^2杂化碳组成的高度共轭结构。随着石墨炔合成化学的发展,多种不同构型的石墨炔被制备和表征。石墨炔特殊的电子和孔结构,使其在催化领域中具有广... 石墨炔是一种新型碳材料,自2010年实验室成功制备后受到广泛关注。石墨炔是一种由sp和sp^2杂化碳组成的高度共轭结构。随着石墨炔合成化学的发展,多种不同构型的石墨炔被制备和表征。石墨炔特殊的电子和孔结构,使其在催化领域中具有广泛的应用。本文总结了近年来石墨炔材料在表征方法和光电催化反应方面的研究进展,并探讨了石墨炔未来发展的机遇和挑战。 展开更多
关键词 石墨炔 结构表征 光催化反应 电催化反应
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