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NH3选择性催化还原NOx的Mn基催化剂研究进展
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作者 罗永霞 张立红 闫洪 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2014年第11期4-6,共3页
氨选择性催化还原技术是目前消除氮氧化物(NOx)的有效技术之一。鉴于传统的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2工业催化剂存在低温NOx消除率过低的问题,开发具有良好低温NH3-SCR活性的Mn基催化剂成为了研究热点。通过文献分析,主要从单一MnOx、Mn基混... 氨选择性催化还原技术是目前消除氮氧化物(NOx)的有效技术之一。鉴于传统的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2工业催化剂存在低温NOx消除率过低的问题,开发具有良好低温NH3-SCR活性的Mn基催化剂成为了研究热点。通过文献分析,主要从单一MnOx、Mn基混合氧化物和负载型Mn基氧化物三方面阐述了Mn基催化剂的研究现状,并对Mn基催化剂的SCR活性、反应机理及抗H2O和SO2性能等方面进行了总结,最后提出了Mn基催化剂的研究方向。 展开更多
关键词 选择性催化还原(SCR) 氮氧化物(NOx) 氨气(NH3) Mn基催化剂
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Ni晶粒粒径对Ni/SiO_2催化月桂酸甲酯脱氧制烃性能的影响 被引量:2
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作者 韩蒙蒙 代吉才 陈吉祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第8期958-965,共8页
采用等体积浸渍-干燥-还原法及等体积浸渍-干燥-焙烧-还原法制备了3种具有不同Ni晶粒粒径的Ni/SiO2催化剂,利用H2-TPR、XRD、TEM、H2-TPR、NH3-TPD及TGA技术对其及前驱体进行了表征,并在固定床反应器上评价了其催化月桂酸甲酯脱氧制十一... 采用等体积浸渍-干燥-还原法及等体积浸渍-干燥-焙烧-还原法制备了3种具有不同Ni晶粒粒径的Ni/SiO2催化剂,利用H2-TPR、XRD、TEM、H2-TPR、NH3-TPD及TGA技术对其及前驱体进行了表征,并在固定床反应器上评价了其催化月桂酸甲酯脱氧制十一烷(C11)和十二烷(C12)的性能,分析了Ni晶粒粒径对其脱氧性能的影响。结果表明,采用等体积浸渍-干燥-还原法制备的催化剂中Ni晶粒粒径较小,提高还原温度可以促进Ni晶粒长大。随Ni晶粒粒径增大,月桂酸甲酯的转换频率提高,而C11和C12总选择性、C11/C12物质的量比及裂解产物选择性降低,Ni/SiO2催化剂上月桂酸甲酯脱氧为结构敏感反应。此外,还考察了重时空速对Ni/SiO2催化剂脱氧性能的影响,随重时空速提高,月桂酸甲酯转化率、C11和C12总选择性、C11/C12物质的量比及裂化产物选择性降低。月桂酸甲酯通过脱羰/脱羧反应路径生成的CO/CO2几乎全部加氢转化为CH4,表明Ni/SiO2催化剂具有很高的甲烷化活性。研究还发现,较小Ni晶粒烧结、有机物种吸附及积炭会导致催化剂失活。 展开更多
关键词 Ni晶粒粒径 月桂酸甲酯 加氢脱氧 脱羰/脱羧 结构敏感
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H_2S/H_2硫化温度对MoP/SiO_2催化剂硫醚化性能的影响 被引量:1
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作者 王立稳 李风旭 +2 位作者 李明丰 褚阳 陈吉祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期621-628,共8页
以负载磷酸钼为前驱体,采用程序升温还原法制备了MoP/SiO_2催化剂,以体积分数3%H_2S/H_2对其进行了硫化处理,利用XRD、CO化学吸附、NH_3-TPD、HRTEM-EDX、ICP-AES以及XPS等手段对催化剂进行了表征,研究了硫化温度对MoP/SiO_2催化剂结构... 以负载磷酸钼为前驱体,采用程序升温还原法制备了MoP/SiO_2催化剂,以体积分数3%H_2S/H_2对其进行了硫化处理,利用XRD、CO化学吸附、NH_3-TPD、HRTEM-EDX、ICP-AES以及XPS等手段对催化剂进行了表征,研究了硫化温度对MoP/SiO_2催化剂结构和异戊二烯与正丁硫醇硫醚化性能的影响。结果表明,即使在400℃硫化处理也未改变MoP/SiO_2催化剂中MoP体相结构;随着硫化温度提高,催化剂表面酸量增加、金属位数量减少,降低了催化剂C-S键氢解及异戊二烯深度加氢活性,但同时也提高了催化剂烯烃聚合活性。经120℃硫化处理的MoP/SiO_2兼具较佳硫醚化及异戊二烯选择加氢性能。 展开更多
关键词 磷化钼 硫化温度 硫醚化 选择加氢
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金属助剂对Ni/SiO_2催化剂苯甲醚加氢脱氧性能的影响 被引量:2
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作者 李风旭 王晓菲 +1 位作者 郑莹 陈吉祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期75-83,共9页
采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO_2及Ni与金属助剂M(M=Fe、Co、Cu、Zn及Ga)物质的量比为30的Ni基双金属催化剂(记作Ni_(30)M/SiO_2),利用H_2-TPR、XRD、H_2化学吸附、NH_3-TPD以及N_2物理吸附-脱附等手段对催化剂进行了结构表征,研究了不... 采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO_2及Ni与金属助剂M(M=Fe、Co、Cu、Zn及Ga)物质的量比为30的Ni基双金属催化剂(记作Ni_(30)M/SiO_2),利用H_2-TPR、XRD、H_2化学吸附、NH_3-TPD以及N_2物理吸附-脱附等手段对催化剂进行了结构表征,研究了不同助剂对催化剂结构与苯甲醚加氢脱氧性能影响。结果发现,金属助剂影响了催化剂前驱体中镍物种的还原性能,表明金属助剂及镍之间存在一定相互作用。Ni_(30)M/SiO_2中Ni-M双金属晶粒粒径和Ni/SiO_2中金属Ni晶粒粒径相近。由于表面张力较低的金属会在双金属晶粒表面富集,Ni_(30)M/SiO_2的H_2化学吸附量不同程度地低于Ni/SiO_2。另外,Ni_(30)M/SiO_2催化剂的酸量(尤其较弱酸中心酸量)高于Ni/SiO_2。在300℃、常压、苯甲醚质量空速1.0 h^(-1)及H_2与苯甲醚物质的量比为25∶1条件下考察了各催化剂苯甲醚的加氢脱氧性能。Ni_(30)M/SiO_2上苯甲醚转化率不同程度低于Ni/SiO_2,原因在于Ni_(30)M/SiO_2催化剂H_2化学吸附量较低。Ga及Zn改性催化剂上三苯(包括苯、甲苯及二甲苯)选择性分别为81.7%和76.8%,高于Ni/SiO_2(71.5%),且Ni_(30)Ga/SiO_2及Ni_(30)Zn/SiO_2上三苯收率(分别为65.0%及63.8%)高于或接近于Ni/SiO_2(63.7%)。Ni/SiO_2及Ni_(30)M/SiO_2催化剂中,Ni_(30)Zn/SiO_2具有较高甲基转移能力及较低C-C键氢解活性。从提高碳收率、降低耗氢量角度而言,Ni_(30)Zn/SiO_2具有较佳的加氢脱氧性能,与Ni和Zn之间作用及Zn亲氧性高于Ni有关。 展开更多
关键词 镍基催化剂 金属助剂 苯甲醚 加氢脱氧 C-C键氢解 甲烷化
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Zn对Ni/SiO_(2)催化剂苯甲醚氢脱氧性能的影响 被引量:2
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作者 王丹丹 谷孝雨 +1 位作者 史浩楠 陈吉祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期1341-1350,共10页
采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO_(2)及NixZn/SiO_(2)(x代表Ni/Zn原子比)催化剂,在常压固定床反应器上考察了催化剂苯甲醚气相加氢脱氧性能。研究发现,经550℃还原后NixZn/SiO_(2)中形成了Ni-Zn合金,当Ni/Zn原子比为30时可获得较小合金晶... 采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO_(2)及NixZn/SiO_(2)(x代表Ni/Zn原子比)催化剂,在常压固定床反应器上考察了催化剂苯甲醚气相加氢脱氧性能。研究发现,经550℃还原后NixZn/SiO_(2)中形成了Ni-Zn合金,当Ni/Zn原子比为30时可获得较小合金晶粒尺寸和较高H2化学吸附量。在苯甲醚加氢脱氧反应中,Ni-Zn合金的形成有利于苯甲醚直接脱氧形成苯,同时抑制了CO甲烷化及C-C键氢解,这是因为形成合金后亲氧性金属Zn对Ni的几何隔离作用。Ni_(30)Zn/SiO_(2)催化剂的活性和苯选择性均高于Ni/SiO_(2)。结果表明,Ni_(30)Zn/SiO_(2)催化剂失活与产物水氧化Ni-Zn合金表面及积炭有关。 展开更多
关键词 Ni-Zn合金 加氢脱氧 直接脱氧 甲烷化 C-C键氢解
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Pd-Cu基复合膜透 H2性能的影响因素
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作者 谢丽丽 田野 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2014年第7期139-141,共3页
Pd-Cu膜具有优异的溶解和扩散H2的能力,可用于H2的分离和纯化以及涉氢反应的膜反应器中。介绍了目前Pd-Cu膜的研究进展及存在的主要问题,综述了气氛条件、制备方法和Pd-Cu合金相组成3个方面对Pd-Cu合金复合膜H2渗透性能的影响,并对Pd-C... Pd-Cu膜具有优异的溶解和扩散H2的能力,可用于H2的分离和纯化以及涉氢反应的膜反应器中。介绍了目前Pd-Cu膜的研究进展及存在的主要问题,综述了气氛条件、制备方法和Pd-Cu合金相组成3个方面对Pd-Cu合金复合膜H2渗透性能的影响,并对Pd-Cu复合膜存在的技术问题及其发展方向进行了探讨。 展开更多
关键词 PD Pd—Cu 复合膜 透氢性能
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