用于二氧化碳捕集的化学吸收剂研究进展 被引量：13

1

作者 刘大李 王聪 +1 位作者 刘新伟 于一夫 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第1期94-104,112,共12页

近年来,在全球大力推进碳中和的背景之下,碳捕集、利用与封存(CCUS)技术的发展进入“快车道”。在整个CCUS产业链条中,碳捕集既是首要环节也是重要节点。常用的碳捕集方法有化学吸收法、膜分离法和物理吸附法等,其中化学吸收法被认为是... 近年来,在全球大力推进碳中和的背景之下,碳捕集、利用与封存(CCUS)技术的发展进入“快车道”。在整个CCUS产业链条中,碳捕集既是首要环节也是重要节点。常用的碳捕集方法有化学吸收法、膜分离法和物理吸附法等,其中化学吸收法被认为是目前最有市场应用前景的二氧化碳捕集技术,但高能耗与高成本限制了其大规模发展。目前化学吸收法的研究重点主要集中于吸收剂的优化,以降低能耗。对近年来报道的多种化学吸收剂进行了分析和总结,主要聚焦各类化学吸收剂的吸收性能、吸收机理、优缺点和增强途径等方面,并对其未来发展前景进行了展望,以对高效化学吸收剂的开发提供借鉴。 展开更多

关键词 二氧化碳 碳捕集 化学吸收法 吸收剂 燃烧后捕集

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n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响

2

作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期132-141,共10页

CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO_(2)加氢制CH_(3)OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu^(+)与Cu^(0)数量之比(N(Cu^(+))/N(Cu^(0)))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m^(2)/g,表面N(Cu^(+))/N(Cu^(0))为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO_(2)转化率(15.5%)和CH_(3)OH选择性(67.0%),且此时CH_(3)OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多

关键词 Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 CO_(2)加氢 甲醇 n(Cu)/n(Zn)

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新型植物源天然产物杀虫剂研究进展 被引量：26

3

作者 董小绮 康兆勇 +1 位作者 刘胜男 高清志 《农药学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期969-989,共21页

与传统化学杀虫剂相比,植物源天然产物杀虫剂具有靶标特异性强、易降解无残留、对环境无污染等优点,符合绿色农业的发展要求,是杀虫剂研发的重要领域之一。本文围绕不同类型植物源天然产物杀虫剂的结构特征和作用机制,综述了2015年之后... 与传统化学杀虫剂相比,植物源天然产物杀虫剂具有靶标特异性强、易降解无残留、对环境无污染等优点,符合绿色农业的发展要求,是杀虫剂研发的重要领域之一。本文围绕不同类型植物源天然产物杀虫剂的结构特征和作用机制,综述了2015年之后以植物源杀虫剂活性成分为先导化合物进行结构改造的研究现状,最后对植物源农药的发展方向、当前面临的挑战以及产品研发策略进行了分析和展望。 展开更多

关键词 植物源天然产物 杀虫剂 结构修饰 作用机制 构效关系

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二维材料用于电催化析氢的研究进展 被引量：3

4

作者 史江维 孟楠楠 +2 位作者 郭亚梅 于一夫 张兵 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期492-503,共12页

电催化水分解因其丰富的原料来源和环境友好被认为是一种有前途的制氢技术.开发用于电催化析氢反应的高效电催化剂是迫切需要的.随着石墨烯的兴起,二维(2D)材料因其独特的物理、化学和电子特性,已逐渐成为水电解的潜在候选材料.本文介... 电催化水分解因其丰富的原料来源和环境友好被认为是一种有前途的制氢技术.开发用于电催化析氢反应的高效电催化剂是迫切需要的.随着石墨烯的兴起,二维(2D)材料因其独特的物理、化学和电子特性,已逐渐成为水电解的潜在候选材料.本文介绍了二维材料用于电化学水分解产生氢气的最新进展,概括了二维材料的合成方法,总结了改善二维材料电化学析氢性能的策略,讨论了该领域面临的挑战和未来的发展机遇. 展开更多

关键词 电催化 析氢反应 纳米材料 二维材料 水分解

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聚吡咯与石墨烯复合吸波材料的研究进展 被引量：8

5

作者 王艺云 刘元军 《针织工业》 北大核心 2021年第4期65-69,共5页

为分析聚吡咯与石墨烯复合吸波材料的研究现状,首先阐述聚吡咯与石墨烯复合吸波材料的制备方法,介绍聚吡咯与石墨烯复合吸波材料的吸波机理,以及评价其吸波性能的重要电磁参数。然后分析影响聚吡咯与石墨烯复合吸波材料吸波性能的因素,... 为分析聚吡咯与石墨烯复合吸波材料的研究现状,首先阐述聚吡咯与石墨烯复合吸波材料的制备方法,介绍聚吡咯与石墨烯复合吸波材料的吸波机理,以及评价其吸波性能的重要电磁参数。然后分析影响聚吡咯与石墨烯复合吸波材料吸波性能的因素,系统归纳聚吡咯与石墨烯复合吸波材料的近期研究进展。最后对聚吡咯与石墨烯复合吸波材料的未来发展进行展望,提出两个发展方向。 展开更多

关键词 聚吡咯 石墨烯 复合吸波材料 吸波性能

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基于偶氮苯-4,4'-二羧酸衍生物的水相超分子自组装

6

作者 李孟微 王红言 +3 位作者 王莹莹 康晓颖 刘美芳 陈于蓝 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第10期1362-1370,共9页

设计合成了两种含偶氮苯的羧酸盐(Azo-2COONa和Azo-2TBA)和一种含四苯基甲烷的甲脒盐酸盐(TPM-4Cl)。在氢键作用和静电作用的驱动下,两种羧酸盐均可与TPM-4Cl在水相发生自组装,形成具有高稳定性和高长径比的针状晶体。在该类基于羧酸-... 设计合成了两种含偶氮苯的羧酸盐(Azo-2COONa和Azo-2TBA)和一种含四苯基甲烷的甲脒盐酸盐(TPM-4Cl)。在氢键作用和静电作用的驱动下,两种羧酸盐均可与TPM-4Cl在水相发生自组装,形成具有高稳定性和高长径比的针状晶体。在该类基于羧酸-脒的超分子结构中,脒阳离子TPM^(4+)和羧酸根阴离子Azo^(2-)的结合比(n(TPM^(4+))∶n(Azo^(2-))=1∶2)可以通过傅里叶变换红外(FT-IR)光谱和核磁共振(NMR)波谱得以证实。此外,组装体的可逆形成与解组装可以通过改变水溶液的酸碱环境进行调控。因此,这一工作不仅提供了一种简单、绿色、高效的方法构筑三维超分子有序结构,也有望推动该类组装体在客体分子(如药物分子)的选择性包裹与释放方面的应用。 展开更多

关键词 自组装 偶氮苯 酸响应 氢键作用

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CO_(2)加氢制乙醇反应机理及催化剂研究进展 被引量：3

7

作者 张力婕 韩爱国 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第3期8-17,共10页

将CO_(2)转化为高附加值的产品既能减轻CO_(2)的排放压力,又能实现碳资源循环利用,其中CO_(2)加氢合成乙醇是一条有前景的路线。但由于CO_(2)的化学惰性和加氢过程涉及到后续的碳链生长步骤,通过CO_(2)加氢直接合成乙醇面临巨大挑战。... 将CO_(2)转化为高附加值的产品既能减轻CO_(2)的排放压力,又能实现碳资源循环利用,其中CO_(2)加氢合成乙醇是一条有前景的路线。但由于CO_(2)的化学惰性和加氢过程涉及到后续的碳链生长步骤,通过CO_(2)加氢直接合成乙醇面临巨大挑战。综述了CO_(2)加氢制乙醇反应机理的研究进展,讨论了活性组分、载体、金属掺杂/负载以及工艺参数对催化剂性能的影响,并对未来的研究方向进行了展望。 展开更多

关键词 CO_(2)加氢 催化剂 乙醇 反应机理

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微分电化学质谱测定石墨在析氧反应中的结构腐蚀

8

作者 刘洋 卢珊珊 +1 位作者 史艳梅 王雨婷 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期465-471,I0001,共8页

电催化析氧反应(OER)不仅是电解水制氢的半反应,也是电催化二氧化碳还原、氮气还原、硝酸根还原、有机小分子还原、金属-空气电池的重要半反应。OER过程是通过四电子机制驱动的。由于OER自身缓慢而复杂的动力学及其自带的强氧化特性,研... 电催化析氧反应(OER)不仅是电解水制氢的半反应,也是电催化二氧化碳还原、氮气还原、硝酸根还原、有机小分子还原、金属-空气电池的重要半反应。OER过程是通过四电子机制驱动的。由于OER自身缓慢而复杂的动力学及其自带的强氧化特性,研究电催化材料在OER中的氧化重构规律及其催化机制,对于提高析氧反应的效率意义重大。碳材料作为一类无金属电极材料广泛应用于电催化过程中,其价格低廉、储量丰富、活性、稳定性高,是一种有潜力的OER催化剂。碳材料表面的含氧官能团已被证明是OER的活性位点,但在更高的氧化电位下,由于缺乏对活性位点演化机制的认识,导致对碳材料OER性能的失活机制仍不清楚。正确识别出析氧条件下碳材料的活性位点已成为该领域的研究热点。然而,非原位的表征技术,如X射线衍射技术、扫描电子显微镜技术等难以反映碳材料在工作条件下的催化状态。因此,本文以石墨作为模型材料,利用微分电化学质谱(DEMS)探究石墨在OER过程中的结构变化,研究测试过程中外加电压和电解液pH值对石墨氧化的影响。结果表明,在酸性(pH 0)、中性(pH 7)和碱性(pH 14)条件下,高纯石墨片均是先发生自身的氧化并产生氧化官能团;随着电位的增加,酸性、中性和碱性环境中的石墨阳极均在1.6 V vs.可逆氢电极(RHE)产生CO_(2)和CO,且CO_(2)产量逐渐增大;在酸性条件下,O_(2)的生成电位高于CO_(2),而碱性条件则相反。因此,在碱性条件下,高纯石墨片在一定的电位区间下可以作为OER催化剂使用。本工作不仅揭示了碳材料在电化学氧化条件下全pH值范围内的结构转化规律和相应的演化产物,也提出了碳材料作为OER催化剂时可行的电位操作区间。 展开更多

关键词 析氧反应(OER) 石墨 微分电化学质谱(DEMS) 结构变化

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Mn^(2+)掺杂准二维钙钛矿(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)的制备及其电致发光性能

9

作者 贾凡 许文宝 +2 位作者 刘方彬 张海华 付红兵 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1114-1122,共9页

制备了具有高荧光量子产率(photoluminescence quantum yield,PLQY)的Mn^(2+)掺杂准二维钙钛矿(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)(PEA为苯乙胺,y为Pb^(2+)占Mn^(2+)和Pb^(2+)总含量的物质的量分数)薄膜。宽带隙的(PEA)_(2)PbBr_(4)作为给体... 制备了具有高荧光量子产率(photoluminescence quantum yield,PLQY)的Mn^(2+)掺杂准二维钙钛矿(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)(PEA为苯乙胺,y为Pb^(2+)占Mn^(2+)和Pb^(2+)总含量的物质的量分数)薄膜。宽带隙的(PEA)_(2)PbBr_(4)作为给体,掺杂杂质Mn^(2+)作为受体,构筑了双发射的激发态传递系统。通过调控Mn^(2+)掺杂的不同比例对(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)的发光性能和薄膜形貌的影响,发现当前驱体溶液中Mn^(2+)与Pb^(2+)的物质的量之比为1∶4时,薄膜有着最高的PLQY和最低的表面粗糙度。利用飞秒瞬态吸收(transient absorption,TA)光谱,追踪其动力学过程,发现主客体之间的激发态传递是通过电荷转移来实现的。为了研究材料的电致发光特性,我们将(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)作为活性层,加工得到了发光二极管(light emitting diodes,LEDs)。在室温下,器件发出明亮的橙色,其最高的发光强度为0.21 cd·m^(-2),外量子效率(external quantum efficiency,EQE)为0.0025%。 展开更多

关键词 金属卤化物钙钛矿 掺杂 电荷转移 发光材料 电致发光

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溶胶-凝胶法构筑介孔二氧化硅纳微结构 被引量：4

10

作者 韩延东 韩明勇 杨文胜 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期965-977,共13页

基于硅酸脂水解/缩合的溶胶-凝胶法是目前制备SiO2胶体最为常用的化学方法.在溶胶-凝胶反应过程中,引入介孔导向剂(通常是表面活性剂)可以得到具有介孔结构的SiO2胶体.通过对硅酸脂在多相体系界面水解/缩合过程的调控,可以构筑具有不同... 基于硅酸脂水解/缩合的溶胶-凝胶法是目前制备SiO2胶体最为常用的化学方法.在溶胶-凝胶反应过程中,引入介孔导向剂(通常是表面活性剂)可以得到具有介孔结构的SiO2胶体.通过对硅酸脂在多相体系界面水解/缩合过程的调控,可以构筑具有不同纳微结构的介孔SiO2材料,为拓展介孔SiO2材料的应用领域提供了新机遇,同时也丰富了对溶胶-凝胶法的理解和认识.本文综述了利用溶胶-凝胶法构筑介孔SiO2纳微结构的最新研究进展,并介绍了其在生物医药、催化、吸附分离等领域的应用前景,最后对这一领域所面临的问题和未来发展方向进行了总结和展望. 展开更多

关键词 溶胶-凝胶法 介孔二氧化硅 纳微结构

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4⁃氟苯乙胺基准二维钙钛矿的合成及其电致发光与激光性能

11

作者 吴闯 许文宝 +1 位作者 张海华 付红兵 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第3期501-509,共9页

设计并开发了一种兼具电致发光和光学增益性能的准二维钙钛矿材料。通过向三维钙钛矿CsPbBr3中引入大体积阳离子4-FPEA+(4-氟苯乙胺),利用简易的溶液旋涂法,制备了不同n值量子阱混合分布的准二维钙钛矿薄膜。通过紫外可见吸收光谱和光... 设计并开发了一种兼具电致发光和光学增益性能的准二维钙钛矿材料。通过向三维钙钛矿CsPbBr3中引入大体积阳离子4-FPEA+(4-氟苯乙胺),利用简易的溶液旋涂法,制备了不同n值量子阱混合分布的准二维钙钛矿薄膜。通过紫外可见吸收光谱和光致发光光谱证明调整4-FPEA+的添加量可以对量子阱的分布进行有效调控。结合扫描电子显微镜和原子力显微镜证明4-FPEA+的加入可以降低薄膜表面粗糙度。当4-FPEA+和CsPbBr3的物质的量之比为0.6时,薄膜的发光强度最高。将该材料应用在发光二极管(light emitting diodes,LEDs)中,结合冠醚作为添加剂辅助钝化缺陷,实现了外量子效率(EQE)为0.98%的绿光LED器件。在激光性能方面,该材料在室温条件下的最低阈值为17.42μJ·cm^(-2),增益系数为35 cm^(-1)。 展开更多

关键词 准二维钙钛矿 量子阱 发光材料 电致发光 激光

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基于芳环取代酰亚胺端基的非富勒烯受体材料的合成与光伏性能

12

作者 施世领 蒋寒曦 +6 位作者 涂雪杨 鲜开虎 韩德霞 李艳如 姚翔 叶龙 费竹平 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期209-217,共9页

端基结构对于有机太阳能电池(OSCs)中非富勒烯受体(NFAs)的光电性能具有重要影响.本文设计合成了3种新型芳环取代的酰亚胺结构的端基(IIC-Ph, IIC-PhBr和IIC-Ph2F),并将其用于制备受体-给体(受体)给体-受体(A-DA′D-A)型NFAs(BTP-IIC-Ph... 端基结构对于有机太阳能电池(OSCs)中非富勒烯受体(NFAs)的光电性能具有重要影响.本文设计合成了3种新型芳环取代的酰亚胺结构的端基(IIC-Ph, IIC-PhBr和IIC-Ph2F),并将其用于制备受体-给体(受体)给体-受体(A-DA′D-A)型NFAs(BTP-IIC-Ph, BTP-IIC-PhBr和BTP-IIC-Ph2F).紫外-可见-近红外吸收光谱对比和理论模拟结果表明,相比于IIC-Ph端基, IIC-PhBr和IIC-Ph2F端基具有更强的吸电子能力,增强了NFAs的分子内电荷转移效应(ICT),促使了吸收红移.端基苯环上强吸电子的溴原子和氟原子的引入,降低了A-DA′D-A型受体的前线轨道能级.基于BTP-IIC-Ph, BTP-IIC-PhBr和BTP-IIC-Ph2F的二元电池分别获得了13.54%, 11.84%和11.58%的能量转换效率(PCEs).相比于BTP-IIC-PhBr和BTP-IIC-Ph2F,基于BTP-IIC-Ph的电池表现出更好的光伏性能,这主要归因于其较高的最低未占有轨道能级(LUMO)所导致的较高开路电压(VOC),以及更好的激子解离能力和更弱的陷阱辅助载流子复合. 展开更多

关键词 有机太阳能电池 非富勒烯受体 端基 酰亚胺

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