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暖等离子体合成过渡金属掺杂氧化锰析氧电催化剂
1
作者
李家琪
李小松
+2 位作者
李煊赫
朱晓兵
朱爱民
《无机材料学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2024年第7期835-844,I0008-I0011,共14页
可再生能源发电与质子交换膜水电解结合产生“绿色氢”对能源安全具有战略意义,其速控步骤是析氧反应。从稳定性、活性和成本角度考虑,本研究采用滑动弧暖等离子体一步合成了氧化锰(MnO_(x))及过渡金属掺杂(Fe-MnO_(x),Co-MnO_(x),Ni-Mn...
可再生能源发电与质子交换膜水电解结合产生“绿色氢”对能源安全具有战略意义,其速控步骤是析氧反应。从稳定性、活性和成本角度考虑,本研究采用滑动弧暖等离子体一步合成了氧化锰(MnO_(x))及过渡金属掺杂(Fe-MnO_(x),Co-MnO_(x),Ni-MnO_(x)的析氧电催化剂,并对其晶体结构、形貌尺寸、元素组成和表面价态进行了表征。氧化锰主要由晶相Mn_(2)O_(3)和无定形Mn_(3)O_(4)组成。与之相比,掺杂的氧化锰尽管晶相组成基本不变,但其粒径明显变小、比表面积增大;掺杂Co促使氧化锰的表面电子增多。氧化锰基催化剂在酸性电解液的循环伏安测试中表现出独特的电流阶跃现象(低电势Ⅰ-Ⅱ区:1.4~1.8~2.4 V;高电势Ⅲ区:2.4~2.7 V)。该电流阶跃过程与Bulter-Volmer简化方程的电极动力学参照曲线相吻合,属于多价态锰参与的电催化反应。低电势区Fe-MnO_(x)的电化学活性最优,而高电势区Co-MnO_(x)表现最优。Co-MnO_(x)的起始电位比MnO_(x)低160 mV,且在恒电位电解中其末端电流密度是MnO_(x)的3倍。与其活性趋势一致,Fe-MnO_(x)、Co-MnO_(x)分别在低电势区、高电势区更具稳定性。本研究通过掺杂过渡金属优化氧化锰的颗粒尺寸、比表面积和电子结构,显著提高了催化剂析氧反应活性及稳定性。
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关键词
MnO_(x)
过渡金属掺杂
电流阶跃
析氧反应
滑动弧暖等离子体
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职称材料
氧化锰电催化析氧反应及其电极界面特性
被引量：
1
2
作者
朱晓兵
李佳佳
+3 位作者
李怡宁
杨洪月
李小松
刘景林
《化工学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021年第S01期398-405,共8页
析氧半反应是速控步骤。氧化锰(MnO_(x))具有多价态,可形成多个子步骤降低活化能。二氧化钛(TiO_(2))是抗氧化性半导体。考察两种氧化锰催化剂析氧性能,即滑动弧等离子体合成MnO_(x)(pM)和商业化(cM),与商业化TiO_(2)(cT)比较。通过理...
析氧半反应是速控步骤。氧化锰(MnO_(x))具有多价态,可形成多个子步骤降低活化能。二氧化钛(TiO_(2))是抗氧化性半导体。考察两种氧化锰催化剂析氧性能,即滑动弧等离子体合成MnO_(x)(pM)和商业化(cM),与商业化TiO_(2)(cT)比较。通过理想极化电极系统(IPE)解析,表达电极界面特性,揭示三相界面与活性的关联。结果表明:对两种MnO_(x)催化剂,pM比cM性能更优。碱性环境中,前者起始电位低180 mV,Tafel斜率近半。酸性中,均表现阶跃式极化,析氧性能相近。cM比cT催化剂析氧性能更优,起始电位低420 mV。溶液电阻Rs与活性变化趋势一致。对相同催化剂,考察I/C、担量、单双层结构,电容压降占比fCd与活性一致。对不同催化剂,考察cM,cT或pM,cM,fCd与活性不一致,这与多价态锰参与非法拉第过程有关。
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关键词
氧化锰
二氧化钛
滑动弧等离子体
析氧反应
电极-溶液界面
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职称材料
题名
暖等离子体合成过渡金属掺杂氧化锰析氧电催化剂
1
作者
李家琪
李小松
李煊赫
朱晓兵
朱爱民
机构
大连理工大学
等离子体物理化学实验室
大连理工大学氢能与环境催化中心
出处
《无机材料学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2024年第7期835-844,I0008-I0011,共14页
基金
国家自然科学基金(22278052)。
文摘
可再生能源发电与质子交换膜水电解结合产生“绿色氢”对能源安全具有战略意义,其速控步骤是析氧反应。从稳定性、活性和成本角度考虑,本研究采用滑动弧暖等离子体一步合成了氧化锰(MnO_(x))及过渡金属掺杂(Fe-MnO_(x),Co-MnO_(x),Ni-MnO_(x)的析氧电催化剂,并对其晶体结构、形貌尺寸、元素组成和表面价态进行了表征。氧化锰主要由晶相Mn_(2)O_(3)和无定形Mn_(3)O_(4)组成。与之相比,掺杂的氧化锰尽管晶相组成基本不变,但其粒径明显变小、比表面积增大;掺杂Co促使氧化锰的表面电子增多。氧化锰基催化剂在酸性电解液的循环伏安测试中表现出独特的电流阶跃现象(低电势Ⅰ-Ⅱ区:1.4~1.8~2.4 V;高电势Ⅲ区:2.4~2.7 V)。该电流阶跃过程与Bulter-Volmer简化方程的电极动力学参照曲线相吻合,属于多价态锰参与的电催化反应。低电势区Fe-MnO_(x)的电化学活性最优,而高电势区Co-MnO_(x)表现最优。Co-MnO_(x)的起始电位比MnO_(x)低160 mV,且在恒电位电解中其末端电流密度是MnO_(x)的3倍。与其活性趋势一致,Fe-MnO_(x)、Co-MnO_(x)分别在低电势区、高电势区更具稳定性。本研究通过掺杂过渡金属优化氧化锰的颗粒尺寸、比表面积和电子结构,显著提高了催化剂析氧反应活性及稳定性。
关键词
MnO_(x)
过渡金属掺杂
电流阶跃
析氧反应
滑动弧暖等离子体
Keywords
MnO_(x)
transition metal doping
current step
oxygen evolution reaction
gliding arc warm plasma
分类号
O643 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
氧化锰电催化析氧反应及其电极界面特性
被引量：
1
2
作者
朱晓兵
李佳佳
李怡宁
杨洪月
李小松
刘景林
机构
大连理工大学氢能与环境催化中心
大连理工大学
等离子体物理化学实验室
出处
《化工学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021年第S01期398-405,共8页
基金
国家自然科学基金项目(11475041)。
文摘
析氧半反应是速控步骤。氧化锰(MnO_(x))具有多价态,可形成多个子步骤降低活化能。二氧化钛(TiO_(2))是抗氧化性半导体。考察两种氧化锰催化剂析氧性能,即滑动弧等离子体合成MnO_(x)(pM)和商业化(cM),与商业化TiO_(2)(cT)比较。通过理想极化电极系统(IPE)解析,表达电极界面特性,揭示三相界面与活性的关联。结果表明:对两种MnO_(x)催化剂,pM比cM性能更优。碱性环境中,前者起始电位低180 mV,Tafel斜率近半。酸性中,均表现阶跃式极化,析氧性能相近。cM比cT催化剂析氧性能更优,起始电位低420 mV。溶液电阻Rs与活性变化趋势一致。对相同催化剂,考察I/C、担量、单双层结构,电容压降占比fCd与活性一致。对不同催化剂,考察cM,cT或pM,cM,fCd与活性不一致,这与多价态锰参与非法拉第过程有关。
关键词
氧化锰
二氧化钛
滑动弧等离子体
析氧反应
电极-溶液界面
Keywords
MnO_(x)
TiO_(2)
gliding arc plasma
oxygen evolution reaction
electrode-solution interface
分类号
O646 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
暖等离子体合成过渡金属掺杂氧化锰析氧电催化剂
李家琪
李小松
李煊赫
朱晓兵
朱爱民
《无机材料学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2024
0
在线阅读
下载PDF
职称材料
2
氧化锰电催化析氧反应及其电极界面特性
朱晓兵
李佳佳
李怡宁
杨洪月
李小松
刘景林
《化工学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021
1
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职称材料
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