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精细化学品生产中的若干重大技术 被引量:1
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作者 杨锦宗 《精细化工》 EI CAS CSCD 1993年第3期1-1,共1页
美、日、欧各发达国家都普遍重视化学工业。美国National Research Council 1965年编写的Chemistry,Opportunities and Needs规划纲要,至1983年全面完成了纲要中所规定的全部目标,把化工产品出口创利润一跃到美国出口商品中的第二位。于... 美、日、欧各发达国家都普遍重视化学工业。美国National Research Council 1965年编写的Chemistry,Opportunities and Needs规划纲要,至1983年全面完成了纲要中所规定的全部目标,把化工产品出口创利润一跃到美国出口商品中的第二位。于是,1985年又邀请全国350位教授专家编写Opportunities in Chemistry新的纲要,以明确加强基础及应用技术的研究。60年代末,Fine Chemicals为发达国家首先采用,随后化学工业产品结构以惊人的速度发生了改变,精细化程度由20%、40%直至目前的近60%。 展开更多
关键词 精细化学品 合成 分离 增效复配
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固体热载体外循环逆流移动床生物质气化工艺 被引量:1
2
作者 宋聪聪 徐绍平 路超 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第S1期711-711,共1页
基于实验室外循环逆流移动床(ECCMB)催化气化反应体系进行了生物质气化实验研究。该反应系统由移动床热解反应器、气固逆流移动床气化反应器和提升管燃烧反应器组成。以白松木屑为生物质原料、煅烧橄榄石为热载体(催化剂)进行气化实验,... 基于实验室外循环逆流移动床(ECCMB)催化气化反应体系进行了生物质气化实验研究。该反应系统由移动床热解反应器、气固逆流移动床气化反应器和提升管燃烧反应器组成。以白松木屑为生物质原料、煅烧橄榄石为热载体(催化剂)进行气化实验,考察了热解器温度、水蒸气质量/生物质质量(S/B)、原料粒度以及气化器床层高度对气化结果的影响。实验结果表明:反应器温度和S/B是影响气化产品分布的重要因素;随热解温度的升高,气体产率和化学效率显著提高,氢气含量也有所增加;水蒸气的加入不仅提高了产气率,焦油含量明显降低;原料颗粒粒度和气化器床层高度均对产品分布和化学效率产生不同程度的影响。 展开更多
关键词 生物质 催化气化 制氢 橄榄石
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乙醇催化转化制高值化学品研究进展
3
作者 王嘉 孙丹卉 +4 位作者 乔一凡 范秀方 赵立东 贺雷 陆安慧 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2587-2597,共11页
生物质乙醇可作为平台分子催化转化制备高附加值化学品,是一条低碳环保的绿色路线。乙醇性质活泼,经催化脱氢、脱水、羟醛缩合、环化等可制备多种高附加值化学品(如乙醛、烯烃、丁醇、高碳醇、芳香醇/醛等)。但乙醇催化转化反应网络复杂... 生物质乙醇可作为平台分子催化转化制备高附加值化学品,是一条低碳环保的绿色路线。乙醇性质活泼,经催化脱氢、脱水、羟醛缩合、环化等可制备多种高附加值化学品(如乙醛、烯烃、丁醇、高碳醇、芳香醇/醛等)。但乙醇催化转化反应网络复杂,实现乙醇定向转化的核心是催化剂上不同活性中心的高效协同,以及多步基元反应的速率匹配。本文通过对乙醇转化活性中心、反应路径和反应机理的认识,根据反应产物的种类,系统综述了多相催化乙醇制备高值化学品的研究进展。针对乙醇定向转化的催化剂体系及反应机理,概述了多活性中心协同调变机制和催化剂活性中心与乙醇转化性能的构效关系,阐明了乙醇转化产物分布的调控机理。其中,由乙醇出发制备C6+高碳醇和芳香醇/醛等高值含氧化合物可能是未来乙醇转化利用的研究重点,从工程应用角度,亟需发展乙醇转化利用的反应分离一体化技术。 展开更多
关键词 乙醇 催化 多相反应 乙醛 丁二烯 高碳醇 芳香醇
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盐辅助水热法制备硬炭材料及其储钠性能 被引量:1
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作者 刘朔 周威 +2 位作者 宋雪旦 于畅 邱介山 《新型炭材料(中英文)》 北大核心 2025年第2期354-362,共9页
硬炭凭借较高的储钠容量、低电压平台以及优异的循环稳定性成为了钠离子电池(SIBs)最具应用潜力的负极材料。硬炭材料的微观孔隙结构是影响其储钠性能的关键因素之一,合理调控硬炭材料的孔隙结构大小及分布对提升钠离子电池性能至关重... 硬炭凭借较高的储钠容量、低电压平台以及优异的循环稳定性成为了钠离子电池(SIBs)最具应用潜力的负极材料。硬炭材料的微观孔隙结构是影响其储钠性能的关键因素之一,合理调控硬炭材料的孔隙结构大小及分布对提升钠离子电池性能至关重要。本文以β-环糊精为碳源,采用NaCl辅助水热法制备了一系列具有不同微观孔隙结构的硬炭材料,考察了NaCl浓度对硬炭微观孔隙结构的影响,研究了硬炭材料的储纳性能。采用非原位X射线衍射仪、拉曼光谱仪及高倍率透射电镜等进行表征,结果表明,调控NaCl浓度能够优化硬炭材料的孔隙结构,提升硬炭材料闭孔体积。当NaCl浓度为2mol L^(-1)时,制备的硬炭材料(CD-2)的无序程度与石墨微晶尺寸最大,具有最大的闭孔体积与梯度孔隙结构。电化学测试表明,在0.02Ag^(-1)的电流密度下,CD-2硬炭材料具有360 mA hg^(-1)的高储钠比容量及90.2%的首次库伦效率。提出的NaCl辅助水热炭化调控硬炭闭孔结构的策略,为硬炭材料孔隙结构的合理设计提供了有效的技术方法,指导了高性能SIBs硬炭负极材料的开发。 展开更多
关键词 硬炭 钠离子电池 负极 Β-环糊精 水热法
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CNT@C膜的制备及其水蒸发性能研究
5
作者 王宽迪 刘通 +5 位作者 李爽 贺高红 姜晓滨 吴雪梅 肖武 李祥村 《膜科学与技术》 北大核心 2025年第5期112-119,132,共9页
针对太阳能水蒸发系统中光热材料光捕获能力差、热损大、光热转换效率低等问题,本研究以CNTs及其复合材料为光热转换材料,通过对水蒸发系统的结构调控实现高效、稳定的太阳能蒸发性能。通过相转化法制备了碳纳米管为骨架的多孔CNT@C水... 针对太阳能水蒸发系统中光热材料光捕获能力差、热损大、光热转换效率低等问题,本研究以CNTs及其复合材料为光热转换材料,通过对水蒸发系统的结构调控实现高效、稳定的太阳能蒸发性能。通过相转化法制备了碳纳米管为骨架的多孔CNT@C水蒸发膜,并研究了其在太阳能水蒸发中的应用。CNT@C膜的分级孔道结构为水分的运输提供了保障,CNT@C膜中碳纳米管良好的吸光性能够确保广泛的太阳光被吸收。以CNT@C-1膜为光热材料的隔离式水蒸发系统,在1个太阳光强照射下(1 kW/m^(2)),水蒸发速率为2.35 kg/(m^(2)·h);在真实海水的测试中,CNT@C-1膜的蒸发速率为2.31 kg/(m^(2)·h)。 展开更多
关键词 相转化法 水蒸发 碳膜 碳纳米管
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聚丙烯腈基不对称多孔炭分子筛膜的制备及性能研究
6
作者 金鑫 徐瑞松 +2 位作者 杨卫亚 李琳 王同华 《膜科学与技术》 北大核心 2025年第4期25-31,42,共8页
以聚丙烯腈(PAN)为前驱体,通过相转化法制备不对称多孔聚合物膜,结合氧化预处理及高温炭化(500~800℃)工艺,成功开发了PAN基不对称多孔炭分子筛膜。结合多种表征技术,探究了热处理过程中化学结构、炭微观结构、膜微观形貌及孔结构的演... 以聚丙烯腈(PAN)为前驱体,通过相转化法制备不对称多孔聚合物膜,结合氧化预处理及高温炭化(500~800℃)工艺,成功开发了PAN基不对称多孔炭分子筛膜。结合多种表征技术,探究了热处理过程中化学结构、炭微观结构、膜微观形貌及孔结构的演变规律。实验结果表明,氧化预处理诱导分子链形成梯形的交联网络结构,有效抑制了炭化过程中孔结构塌陷,所得炭膜维持了前驱体聚合物膜的三维贯通孔道结构。生成的碳结构为无定型结构,且炭层间距较大,有利于气体分子渗透。800℃炭化制备的PAN基多孔炭膜O_(2)渗透通量可达1166 GPU,O_(2)/N_(2)选择性为1.10,高于努森扩散理论值。本研究验证了PAN作为膜的低成本碳基支撑层材料的可行性,为开发高性能中空纤维复合炭膜提供了实验支持。 展开更多
关键词 炭分子筛膜 聚丙烯腈 不对称多孔膜 气体分离膜
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SO_(4)^(2-)/TiO_(2)-HZSM-5催化富CO_(2)胺溶液解吸性能研究
7
作者 宋汶谦 闻育新 +6 位作者 康国俊 李德康 胡浩权 靳立军 陆诗建 严忠 刘鹏飞 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第9期1342-1353,共12页
有机胺化学吸收法是目前工艺较为成熟的CO_(2)捕集方法,该技术的关键在于提高胺溶液CO_(2)解吸效率的同时降低解吸过程能耗。本工作以HZSM-5分子筛为载体,采用溶胶-凝胶法制备了一系列具有不同TiO_(2)含量的SO_(4)^(2-)/TiO_(2)-HZSM-5... 有机胺化学吸收法是目前工艺较为成熟的CO_(2)捕集方法,该技术的关键在于提高胺溶液CO_(2)解吸效率的同时降低解吸过程能耗。本工作以HZSM-5分子筛为载体,采用溶胶-凝胶法制备了一系列具有不同TiO_(2)含量的SO_(4)^(2-)/TiO_(2)-HZSM-5催化剂,并将其用于N-甲基二乙醇胺和哌嗪混合溶液的CO_(2)催化解吸过程。结果表明,催化剂性能可以通过改变TiO_(2)负载量进行调控。当TiO_(2)与HZSM-5分子筛质量比为2/1时,制得STH(2/1)催化剂具有丰富的酸性位点和较大的介孔比表面积,表现出优异的催化性能。与非催化体系相比,混合胺溶液在整个解吸过程的CO_(2)解吸量提高15.38%,相对再生能耗降低21.69%。同时,STH(2/1)催化剂在再生循环后仍表现出良好的活性和稳定性,且该催化剂对CO_(2)吸收性能没有影响。催化剂较大的介孔比表面积有利于反应物与酸性位点充分接触,丰富的强酸量和Bronsted酸量为反应提供大量H^(+),促进氨基甲酸酯的分解和质子化胺的去质子化,三者共同作用促进解吸反应的进行。此外,提出了SO_(4)^(2-)/TiO_(2)-HZSM-5催化CO_(2)解吸的可能机理。 展开更多
关键词 CO_(2)捕集 混合胺溶液 硫酸化金属氧化物 CO_(2)催化解吸 相对再生能耗
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煤液化残渣固体热载体法热解实验研究 被引量:7
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作者 王超 徐绍平 +3 位作者 冯艳春 王光永 肖亚辉 欧阳少波 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第12期3525-3531,共7页
对煤加氢液化残渣基本物性进行了考察,针对其加热易软化熔融、强黏结性等特性带来的进料困难、热解黏结以及粉尘与热解油气难以分离等问题,构建了集固体热载体快速热解和移动颗粒层除尘为一体的双循环反应系统,探讨了利用该系统连续热... 对煤加氢液化残渣基本物性进行了考察,针对其加热易软化熔融、强黏结性等特性带来的进料困难、热解黏结以及粉尘与热解油气难以分离等问题,构建了集固体热载体快速热解和移动颗粒层除尘为一体的双循环反应系统,探讨了利用该系统连续热解残渣提油的可行性。结果表明,残渣可萃取物占残渣1/2以上,其含有的高分子量有机物使其具有强黏结性。通过配入一定比例惰性物料,可以有效地降低残渣的黏结性。采用螺旋进料器与文丘里进料器组合进料,并配合双层导管冷却的方式可以实现残渣连续顺畅地进料。固体热载体双循环反应系统残渣热解实验表明,采用石英砂掺混进料、流化床快速热解和移动颗粒层过滤除尘技术,可从残渣中高效提取清洁的热解油。热解温度为500℃,流化操作气速比U_0/U_(mf)为2. 8,石英砂-残渣掺混比为4∶1时,热解油产率达23%,是铝甑值的2. 1倍。 展开更多
关键词 煤液化残渣 热解 黏结性 固体热载体 双循环系统
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Pd/ZnIn_(2)S_(4)纳米片光催化苯甲醇氧化耦合产氢的研究
9
作者 孙庆昊 李克艳 郭新闻 《无机盐工业》 北大核心 2025年第1期113-119,共7页
通过溶剂热-光沉积法制备了Pd颗粒负载的二维ZnIn_(2)S_(4)纳米片用于光催化苯甲醇氧化和产氢的耦合反应。当Pd负载量为1.0%(质量分数)时光催化性能最优,在可见光下苯甲醛和氢气的产生速率分别达到3804.1、4629.8µmol/(g·h),... 通过溶剂热-光沉积法制备了Pd颗粒负载的二维ZnIn_(2)S_(4)纳米片用于光催化苯甲醇氧化和产氢的耦合反应。当Pd负载量为1.0%(质量分数)时光催化性能最优,在可见光下苯甲醛和氢气的产生速率分别达到3804.1、4629.8µmol/(g·h),苯甲醛选择性为80.0%。利用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)等表征了光催化剂的形貌与结构,利用光致发光光谱(PL)、时间分辨荧光光谱(tr-PL)、电化学阻抗谱(EIS spectra)、紫外-可见漫反射光谱(UV-visible spectra)等分析了光催化剂的光学和光电化学性质。研究发现,Pd颗粒的表面等离子体共振效应增强了光催化剂的可见光吸收,其较低的费米能级使得ZnIn_(2)S_(4)导带上的光生电子向Pd转移,提高了光生载流子的分离效率,因此提升了光催化氧化还原反应性能。此外,还提出了Pd/ZnIn_(2)S_(4)光催化剂氧化苯甲醇协同产氢的反应机理,即光生空穴将苯甲醇氧化成苯甲醛,光生电子将苯甲醇中的氢质子还原成氢气。 展开更多
关键词 光催化 苯甲醇氧化 产氢 ZnIn_(2)S_(4) 贵金属
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多孔炭材料用于低碳烃分离的研究进展
10
作者 巴雅琪 吴涛 +1 位作者 邸安頔 陆安慧 《化工学报》 北大核心 2025年第5期2136-2157,共22页
低碳烃(C_(1)~C_(3))混合物的分离与纯化是石油化工行业可持续发展的关键技术环节之一。物理吸附分离技术由于能耗低、易再生和操作简便的特点,在这一领域具有应用潜力。而研发温和条件下低能耗、高选择性吸附分离C_(1)~C_(3)的固体吸... 低碳烃(C_(1)~C_(3))混合物的分离与纯化是石油化工行业可持续发展的关键技术环节之一。物理吸附分离技术由于能耗低、易再生和操作简便的特点,在这一领域具有应用潜力。而研发温和条件下低能耗、高选择性吸附分离C_(1)~C_(3)的固体吸附材料是关键。多孔炭因其优异的化学稳定性、可调控的孔隙结构和表面化学性质,在低碳烃分离和纯化领域受到广泛关注。结合本课题组研究工作,综述了多孔炭材料在C_(1)~C_(3)的天然气(包含煤层气)及烯烃烷烃分离体系的研究进展及分离机理,总结了孔隙结构与表面极性调控方面的研究成果。最后,分析了多孔炭材料在分离低碳烃时所面临的挑战,展望了未来发展方向。 展开更多
关键词 多孔炭材料 低碳烃 吸附剂 吸附 分离
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Zn调控Fe基催化剂催化CO_(2)加氢制低碳烯烃
11
作者 刘江涛 彭冲 张永春 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1396-1405,共10页
目前,二氧化碳(CO_(2))的过度排放导致温室效应、冰川融化和气候异常等问题,为了解决这一问题,提出了CO_(2)加氢制备各种高附加值的化学品,不仅可以有效降低CO_(2)浓度过高的问题,同时也可以实现CO_(2)的资源化利用缓解能源危机。本研... 目前,二氧化碳(CO_(2))的过度排放导致温室效应、冰川融化和气候异常等问题,为了解决这一问题,提出了CO_(2)加氢制备各种高附加值的化学品,不仅可以有效降低CO_(2)浓度过高的问题,同时也可以实现CO_(2)的资源化利用缓解能源危机。本研究采用共沉淀和等量浸渍的方法制备了Zn调控的K-nFe/Zn催化剂用于CO_(2)加氢制低碳烯烃(C_(2)^(=)~C_(4)^(=)),重点考察了Zn含量对于Fe基催化剂反应活性和目标产物选择性的影响。催化剂评价结果表明,在320℃、3MPa和H_(2)/CO_(2)=3的条件下,当Fe/Zn=1时催化剂表现出最高29.3%的CO_(2)转化率和33.8%的低碳烯烃选择性。表征结果显示,Zn的调控作用可以有效提高Fe纳米粒子的分散程度,降低Fe基催化剂的还原温度,同时Zn也能够促进催化活性相碳化铁的形成,从而提升CO_(2)加氢制低碳烯烃的性能。 展开更多
关键词 二氧化碳 低碳烯烃 催化剂 Zn调控 活性 碳化铁
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含硼MFI分子筛微结构调控及其丙烷氧化脱氢性能研究
12
作者 李佩 郑跃楠 +1 位作者 刘占凯 陆安慧 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期91-99,共9页
含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI... 含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI)。研究表明,适量添加尿素可调控分子筛形貌,其短b轴片状结构增强活性硼位点的可及性,并通过氢键作用锚定更高含量的活性硼氧物种,显著提升催化剂的ODHP活性和烯烃选择性。在520℃下的丙烷转化率达到20%,丙烯选择性为62.3%,总烯烃选择性为81.3%。与不加尿素形成的椭球型含硼催化剂相比,片状BMFI催化剂的丙烷反应速率提高了近20倍。片状BMFI具有更多的骨架四配位硼(B[4])和缺陷型硼物种(B[3]^(a)和B[3]^(b)),反应过程中发生了活性硼结构演变,B[3]^(a)和B[3]^(b)是催化反应的活性位点。本研究为低碳烷烃氧化脱氢硼基催化剂的结构设计调控提供了参考。 展开更多
关键词 烷烃脱氢 丙烷氧化脱氢 硼基催化剂 分子筛 尿素 形貌调控
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金属有机骨架膜应用于海水提铀研究进展
13
作者 张越 刘佳鑫 +1 位作者 马敬 刘毅 《化工学报》 北大核心 2025年第5期2087-2100,共14页
海洋中约有45亿吨铀,能够满足全球核工业生产千年以上的可持续生产需求,因此海水提铀被认为是改变世界的化学分离技术之一;膜分离因效率高、能耗低、无污染等特点,被广泛用于海水提铀。金属有机骨架(MOF)由于其可变的孔道结构、丰富的... 海洋中约有45亿吨铀,能够满足全球核工业生产千年以上的可持续生产需求,因此海水提铀被认为是改变世界的化学分离技术之一;膜分离因效率高、能耗低、无污染等特点,被广泛用于海水提铀。金属有机骨架(MOF)由于其可变的孔道结构、丰富的活性位点、化学修饰多样性,作为膜材料在海水提铀应用领域前景广阔。综述了将膜分离技术应用于海水提铀的最新研究进展与未来发展方向,系统总结了采用MOF膜实现海水提铀的分离机理与面临的挑战。 展开更多
关键词 海水提铀 金属有机骨架 膜分离 吸附 过滤
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Cu改性Pt@AM催化剂在低温水煤气变换反应中的性能研究
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作者 韩祝玲 纪任山 +4 位作者 周忠波 商铁成 申文忠 谭明慧 杨国辉 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期152-159,共8页
低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM... 低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM中加入少量Cu不仅有利于α-MoC结构的形成,还能增强金属间相互作用,调节活性位点分布,从而提升催化剂催化活性。其中,0.05%Pt-0.5Cu%@AM在温度200℃、原料气V(CO):V(H_(2)O):V(N_(2))=2:5:18和质量空速40000 mL/(g·h)的反应条件下,反应1 h后表现出高达73.5%的CO转化率和38.6%的H_(2)产率,说明Cu改性显著提高了贵金属Pt基催化剂催化活性。研究揭示了Cu改性提高催化剂催化活性的构效关系,为设计低温高活性WGSR催化剂提供了理论依据。 展开更多
关键词 低温水煤气变换反应 Pt基催化剂 Cu改性 α-MoC
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An azo-based fluorescent probe for the detection of hypoxic tumor cells
15
作者 ZHANG Lei HE Cheng JIAO Yang 《无机化学学报》 北大核心 2025年第6期1162-1172,共11页
The abnormal metabolic activity of the tumor can increase the oxygen consumption in tumor cells,and the poor blood perfusion often happens in tumor regions as well,which are the main reasons that result in a hypoxic s... The abnormal metabolic activity of the tumor can increase the oxygen consumption in tumor cells,and the poor blood perfusion often happens in tumor regions as well,which are the main reasons that result in a hypoxic situation in the tumor.A fluorescence probe,AQD,with selective response toward hypoxia was designed for the detection of hypoxic tumor cells,which was obtained by the covalent connection of a large planar conjugated fluorophore with good fluorescence stability and a N,N-dimethylaniline moiety via the azo bond.The introduction of the azo bond in AQD caused significant fluorescence emission quenching,and the probe was reduced under hypoxic conditions to release the fluorophore via breaking the azo bond,resulting in the gradual recovery of fluorescence emission.Probe AQD exhibited a remarkable fluorescence response in hypoxic conditions,high selectivity,and good biocompatibility,which was successfully used for the imaging of hypoxic tumor cells and realized the detection of hypoxic A549 cells. 展开更多
关键词 hypoxia response azo compound fluorescent probe fluorescence detection cell imaging
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Cu-橄榄石载氧体煤焦化学链气化实验研究 被引量:7
16
作者 宋洋博 徐绍平 +1 位作者 李伶俐 肖亚辉 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第8期916-923,共8页
用浸渍法以橄榄石为载体负载CuO制备了Cu-橄榄石载氧体,并在固定床上开展了载氧体存在下煤焦的水蒸气气化实验。结果表明,提高气化温度和水碳物质的量比可以提高煤焦气化的碳转化率和合成气产率;增加载氧体CuO负载量和载氧体/煤焦质量... 用浸渍法以橄榄石为载体负载CuO制备了Cu-橄榄石载氧体,并在固定床上开展了载氧体存在下煤焦的水蒸气气化实验。结果表明,提高气化温度和水碳物质的量比可以提高煤焦气化的碳转化率和合成气产率;增加载氧体CuO负载量和载氧体/煤焦质量比能提高碳转化率和水转化率,但会消耗产气中的合成气,导致合成气产率降低。高温再生后载氧体依然能保持活性,表明橄榄石载体抑制了Cu/CuO的烧结。载氧体经950℃再生八次后用于煤焦气化,实现碳转化率42.3%,水转化率57.3%,合成气产率2.12L/(g·h)。 展开更多
关键词 化学链气化 煤焦 Cu-橄榄石载氧体 固定床反应器
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氨基功能化气相二氧化硅材料的制备及其吸附二氧化碳性能研究 被引量:3
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作者 李阳 娄飞健 +3 位作者 隋鑫 李克艳 刘飞 郭新闻 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期38-43,共6页
采用等体积浸渍法制备了一系列不同聚乙烯亚胺(PEI)负载量的气相SiO_(2)作为CO_(2)吸附剂。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析仪(TGA)、红外光谱仪(FT-IR)和氮气物理吸附仪对吸附剂的组成结构、PEI实际负载量及热稳... 采用等体积浸渍法制备了一系列不同聚乙烯亚胺(PEI)负载量的气相SiO_(2)作为CO_(2)吸附剂。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析仪(TGA)、红外光谱仪(FT-IR)和氮气物理吸附仪对吸附剂的组成结构、PEI实际负载量及热稳定性进行了表征。研究了PEI相对分子质量及负载量、环境温度对吸附剂吸附CO_(2)性能的影响,发现当PEI的相对分子质量为600、负载量为50%(质量分数)、温度为100℃时,50%-PEI(600)-SiO_(2)吸附剂对CO_(2)的吸附性能最优,吸附量可以达到130.6mg/g,且在5次循环后性能损失仅为4.8%,表现出了优异的循环性能。同时,该吸附剂成本低廉,在锂电池热失控烟气中CO_(2)吸附方面具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 氨基功能化材料 二氧化硅材料 固体吸附剂 二氧化碳吸附
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不同表面结构氧化铟催化CO_(2)加氢制甲醇的反应机理
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作者 聂小娃 于笑妍 郭新闻 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1242-1253,共12页
IN_(2)O_(3)对CO_(2)加氢合成甲醇具有较好的催化活性,为了进一步阐明IN_(2)O_(3)的失活机理与甲醇合成的构效关系,选择了立方晶相IN_(2)O_(3)的不同表面,采用密度泛函理论(DFT)研究了H_(2)还原无氧空位的IN_(2)O_(3)完美表面生成氧空... IN_(2)O_(3)对CO_(2)加氢合成甲醇具有较好的催化活性,为了进一步阐明IN_(2)O_(3)的失活机理与甲醇合成的构效关系,选择了立方晶相IN_(2)O_(3)的不同表面,采用密度泛函理论(DFT)研究了H_(2)还原无氧空位的IN_(2)O_(3)完美表面生成氧空位的反应机理,模拟了IN_(2)O_(3)催化剂在氢气作用下失活形成In团簇的微观过程。选择抗烧结性较好的IN_(2)O_(3)(111)阶梯表面,研究了CO_(2)的吸附活化以及甲醇生成的反应机理。结果表明:随着IN_(2)O_(3)表面氧空位数目的增加,H_(2)还原IN_(2)O_(3)的反应能垒升高,H_(2)解离成为氧空位生成的限速步骤;带有缺陷的IN_(2)O_(3)(111)阶梯表面具有较好的反应活性和抗烧结性能;CO_(2)加氢生成HCOO^(*)的反应路径是甲醇合成的优势路线,其中,bi-HCOO^(*)加氢生成bi-H_(2)CO^(*)并同时脱氧填补氧空位的过程为反应的限速步骤。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇合成 IN_(2)O_(3)催化剂 密度泛函理论 反应机理 催化剂失活机制
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纳米片状HZSM-5在联苯甲基化中的应用 被引量:2
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作者 戴维 张嘉兴 +2 位作者 张安峰 郭新闻 宋春山 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期993-1001,共9页
采用晶种导向的方法合成了一系列具有不同硅/铝比、不同b轴厚度的纳米片状HZSM-5催化剂。利用XRD、SEM、NH 3-TPD、N_(2)吸附-脱附等手段对催化剂的物理和化学性质进行表征,并在反应温度为380℃、反应压力为0.1 MPa和进料速率为MHSV=1.0... 采用晶种导向的方法合成了一系列具有不同硅/铝比、不同b轴厚度的纳米片状HZSM-5催化剂。利用XRD、SEM、NH 3-TPD、N_(2)吸附-脱附等手段对催化剂的物理和化学性质进行表征,并在反应温度为380℃、反应压力为0.1 MPa和进料速率为MHSV=1.0 h-1的反应条件下考察了硅/铝比和纳米片状HZSM-5 b轴厚度对于联苯甲基化反应性能的影响。研究结果表明,随着纳米片状HZSM-5硅/铝比降低,联苯转化率提高,同时4-甲基联苯(4-MBP)的选择性也小幅上升,4-MBP收率大幅提高;但催化剂失活严重,稳定性下降。在硅/铝摩尔比为20的条件下,通过提高晶种加入量,可将纳米片状HZSM-5的b轴厚度从100 nm降至20 nm。纳米片状HZSM-5的直孔道促进了反应物与产物分子在沸石微孔内的扩散,减缓了副反应的发生以及积炭的形成,提高了催化剂的稳定性;催化剂单程寿命从8 h延长到30 h。 展开更多
关键词 纳米片状HZSM-5 联苯甲基化 酸催化 扩散 b轴厚度
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Pt基催化剂上CO_(2)辅助丙烷脱氢的反应机理 被引量:1
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作者 杨倩 聂小娃 +1 位作者 丁凡舒 郭新闻 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期480-492,共13页
Pt基双金属是一种具有发展前景的丙烷脱氢催化剂,CO_(2)在Pt基催化剂上辅助丙烷脱氢的微观反应机理与优势能量路径尚不明确,为此,采用密度泛函理论(DFT)计算研究了Pt(111)表面及Pt3Mn(111)表面上丙烷直接脱氢反应(PDH)及CO_(2)辅助丙烷... Pt基双金属是一种具有发展前景的丙烷脱氢催化剂,CO_(2)在Pt基催化剂上辅助丙烷脱氢的微观反应机理与优势能量路径尚不明确,为此,采用密度泛函理论(DFT)计算研究了Pt(111)表面及Pt3Mn(111)表面上丙烷直接脱氢反应(PDH)及CO_(2)辅助丙烷脱氢反应(CO_(2)-ODH)的反应网络与关键步骤。计算结果表明:CO_(2)的加入可以降低PDH速控步骤的能垒,对于消耗表面H有利,促进了丙烷脱氢反应正向移动,有利于生成丙烯,从而改变了反应路径和反应动力学;CO_(2)在消除积炭反应中的能垒较高,但是Mn的引入有利于CO_(2)消除积炭。此外,第二金属组分Mn的引入,不但有利于产物丙烯脱附,还提高了C—C裂解能垒,从而提高了丙烯的选择性。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 二氧化碳 辅助 Pt基催化剂 密度泛函理论 反应机理
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