聚酰亚胺膜材料分子结构设计强化CO_(2)渗透性研究进展

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作者 张子佳 仇昕月 +4 位作者 孙翔 罗志斌 罗海中 贺高红 阮雪华 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第4期1137-1152,共16页

膜技术基于渗透性差异实现天然气无相变脱碳,节能优势显著,此外膜装置的模块化制造可以灵活应对非常规天然气开采规模的大幅变化。聚酰亚胺(PI)是一种广泛研究的玻璃态聚合物膜材料,脱碳选择性较高、化学稳定性好,近年来在天然气脱碳领... 膜技术基于渗透性差异实现天然气无相变脱碳,节能优势显著,此外膜装置的模块化制造可以灵活应对非常规天然气开采规模的大幅变化。聚酰亚胺(PI)是一种广泛研究的玻璃态聚合物膜材料,脱碳选择性较高、化学稳定性好,近年来在天然气脱碳领域已实现工业应用。尽管如此,通过分子结构设计提升聚酰亚胺膜的渗透性,从而大幅降低膜装置建设成本和占地面积,仍是未来的重要研究方向。从气体在玻璃态聚合物膜中的渗透传质机制出发,归纳总结了芳香族聚酰亚胺在链段构型与柔顺性、大位阻侧基、主链轴节结构等方面的设计进展以及膜材料自由体积分数和气体渗透系数随之发生变化的内在规律,对聚酰亚胺膜材料分子结构设计的未来发展方向进行了展望,兼顾考虑自由体积分数和自由体积空穴尺寸分布范围是同时提高渗透性和选择性的重要途径。 展开更多

关键词 天然气脱碳 膜分离 聚酰亚胺 分子结构 渗透性 自由体积

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Co_(4)S_(3)修饰蜂窝状多孔碳膜用于锂硫电池 被引量：2

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作者 郑文姬 董志伟 +6 位作者 于淼 贺高红 姜贺龙 姜晓滨 吴雪梅 代岩 李祥村 《膜科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期8-19,28,共13页

以低交换速率的正戊醇作为溶剂,通过相转化法制备了内部结构均一无大孔结构的ZIF-67/CNT/PAN相转化膜,再经硫化、碳化后制备了Co_(4)S_(3)修饰的蜂窝状多孔碳膜(Co_(4)S_(3)@DH-NC)。XRD表征结果证明了Co_(4)S_(3)的成功合成,其负载量高... 以低交换速率的正戊醇作为溶剂,通过相转化法制备了内部结构均一无大孔结构的ZIF-67/CNT/PAN相转化膜,再经硫化、碳化后制备了Co_(4)S_(3)修饰的蜂窝状多孔碳膜(Co_(4)S_(3)@DH-NC)。XRD表征结果证明了Co_(4)S_(3)的成功合成,其负载量高达19.5%(质量分数)。蜂窝状多孔结构可以有效促进电解液以及多硫化物在膜内的均匀分散;Co_(4)S_(3)均匀负载于蜂窝状结构内部,电负性更强的S有利于Co_(4)S_(3)吸附多硫化物;CNT为骨架的高导电网络促进了Co_(4)S_(3)对多硫化物的催化转化。以Co_(4)S_(3)@DH-NC为隔层的锂硫电池在4 C下循环400圈后比容量能保有581.3 mA h/g,库仑效率为100%左右。Li2S的沉积放电比容量为681.811 mAh/g,相较于DH-NC(43.034 mAh/g)更高,证明了Co_(4)S_(3)@DH-NC吸附催化多硫化物能力的提升。 展开更多

关键词 相转化法 正戊醇 蜂窝状多孔 碳膜 锂硫电池

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面向不同工业二氧化碳分离体系的膜材料研究进展 被引量：13

3

作者 王佳铭 阮雪华 贺高红 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2022年第8期3417-3432,共16页

膜法二氧化碳分离具有无相变、低能耗等优势,在碳捕集和气体净化等领域具有极大的潜力。膜分离是一种基于组分渗透速率差异的分离过程,其中,气体组分的物化性质差异是实现分离的前提,而膜材料有效识别组分的差异则是高效分离的关键。烟... 膜法二氧化碳分离具有无相变、低能耗等优势,在碳捕集和气体净化等领域具有极大的潜力。膜分离是一种基于组分渗透速率差异的分离过程,其中,气体组分的物化性质差异是实现分离的前提,而膜材料有效识别组分的差异则是高效分离的关键。烟道气、天然气、合成气是最典型的三种二氧化碳分离体系,组成以及操作条件都存在显著的不同。膜材料的设计,既要充分利用组分的性质差异,进行功能基团和聚集结构的针对性设计,实现高分离性能,又要充分考虑操作条件的特殊性,保证良好的分离效率、耐受性和操作稳定性。以二氧化碳分离膜的渗透传质机理为基础,结合不同体系的组成差异和操作条件差异,综述近年来二氧化碳分离膜材料的研究进展,并对未来的研究方向以及瓶颈问题进行展望。 展开更多

关键词 膜分离 二氧化碳 烟道气 天然气 合成气 渗透性 选择性

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潜伏型环氧固化剂甲基异丁基酮二亚胺的合成及工艺优化 被引量：3

4

作者 韩维辰 王佳铭 +3 位作者 贺曼罗 贺高红 焉晓明 阮雪华 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第7期3832-3838,共7页

间苯二甲胺 (MXDA) 与甲基异丁基酮 (MIBK) 合成的甲基异丁基酮二亚胺 (MIBKDI),是单组分环氧 胶常用的潜伏型固化剂。反应残余的 MXDA,可直接与环氧树脂发生交联,显著降低储存稳定性。工业生产通 过超高酮胺比使 MXDA充分转化,但 MIBK... 间苯二甲胺 (MXDA) 与甲基异丁基酮 (MIBK) 合成的甲基异丁基酮二亚胺 (MIBKDI),是单组分环氧 胶常用的潜伏型固化剂。反应残余的 MXDA,可直接与环氧树脂发生交联,显著降低储存稳定性。工业生产通 过超高酮胺比使 MXDA充分转化,但 MIBK损失大、回收能耗高。本研究首先采用正交实验对反应温度、时间和 酮胺比进行权重分析和因素效应分析,然后通过单因素实验系统研究反应时间、酮胺比对 MXDA转化率的影响。 结果表明,酮胺摩尔比超过 5∶1(反应温度 170℃、时间 4 h) 制备的固化剂,储存稳定性满足市场需求。在典 型条件下,环氧树脂完全固化后剪切强度 12.9 MPa,拉伸强度 19.2 MPa,达到国家标准 GB/T 2567-2008要求。 与工业方案相比,酮胺比优化为 5∶1以后,能耗大大降低,同时 MIBK消耗有效节约,总成本得到客观降低。 展开更多

关键词 甲基异丁基酮 间苯二甲胺 潜伏型固化剂 环氧树脂 储存稳定性 优化

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聚离子液体二氧化碳分离膜材料的研究进展 被引量：7

5

作者 陈艺飞 王佳铭 +1 位作者 阮雪华 贺高红 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期6062-6072,共11页

近年来,全球二氧化碳排放超过370亿吨/年,对气候和自然环境造成严重影响,亟需发展碳捕集、利用与封存技术。气体膜分离是一种条件温和、操作简单的无相变分离技术,随着高渗透性、高选择性膜材料的不断涌现,逐渐成为全球碳捕集技术的主... 近年来,全球二氧化碳排放超过370亿吨/年,对气候和自然环境造成严重影响,亟需发展碳捕集、利用与封存技术。气体膜分离是一种条件温和、操作简单的无相变分离技术,随着高渗透性、高选择性膜材料的不断涌现,逐渐成为全球碳捕集技术的主要发展方向。聚离子液体膜材料中含有大量高度亲和二氧化碳的功能基团,有望实现超高渗透选择性,被誉为下一代气体分离膜材料。综述了聚离子液体膜材料的研究进展,以渗透机制为主线重点介绍了面向碳捕集的阳离子型聚离子液体膜材料(主链型和支链型)的设计合成,包括阳离子和阴离子基团的选择,合成途径的选择,以及聚离子液体膜的结构设计优化。讨论了聚离子液体作为二氧化碳分离膜材料的优势和面临的挑战。 展开更多

关键词 膜 离子液体 聚合物 渗透 二氧化碳捕集 选择性

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pH响应虾青素羧甲基壳聚糖微球的制备与应用 被引量：4

6

作者 窦翔 王政武 +2 位作者 贺高红 张文君 张秀娟 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期1559-1563,共5页

以氯乙酸和壳聚糖为原料,通过N,O-羧甲基化化学改性方法制备了水溶性羧甲基壳聚糖,并以此为原料通过乳液法制备羧甲基壳聚糖微球和羧甲基壳聚糖负载虾青素微球。考察了羧甲基壳聚糖微球的形态、分散性和粒径。结果表明,微球最佳制备条件... 以氯乙酸和壳聚糖为原料,通过N,O-羧甲基化化学改性方法制备了水溶性羧甲基壳聚糖,并以此为原料通过乳液法制备羧甲基壳聚糖微球和羧甲基壳聚糖负载虾青素微球。考察了羧甲基壳聚糖微球的形态、分散性和粒径。结果表明,微球最佳制备条件为:羧甲基壳聚糖含量(以水相即去离子水质量为基准,下同)1.0%,油水体积比1∶1,表面活性剂Span 80含量(以油相即液体石蜡体积为基准,下同)4.0%,交联剂戊二醛含量(以油相即液体石蜡体积为基准,下同)7.5%,分散转速4000r/min。红外测试表明,微球成功负载虾青素,虾青素初始添加量为20 mg时,微球的载药率和包封率分别为10.74%±0.1%和67.24%±0.2%。在模拟胃液和模拟肠液中,负载虾青素微球的释放率分别约为10%和85%。羧甲基壳聚糖可以用作药物载体。 展开更多

关键词 虾青素 羧甲基壳聚糖 乳化法 控释 载药微球 功能材料

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一步法制备高活性NH_(3)-SCR催化剂Cu-SAPO-34:Si含量的影响 被引量：6

7

作者 邱爽 肖永厚 +1 位作者 刘建辉 贺高红 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期2578-2585,共8页

NH3选择性催化还原(NH_(3)-SCR)可以有效脱除机动车尾气中的氮氧化物(NO_(x)),开发在中低温下具有高活性且环境友好的低成本催化剂是该技术的关键。以廉价的商品吗啡啉为模板剂,新型络合物Cu-TEPA兼作Cu源和共模板剂,一步水热合成法制备... NH3选择性催化还原(NH_(3)-SCR)可以有效脱除机动车尾气中的氮氧化物(NO_(x)),开发在中低温下具有高活性且环境友好的低成本催化剂是该技术的关键。以廉价的商品吗啡啉为模板剂,新型络合物Cu-TEPA兼作Cu源和共模板剂,一步水热合成法制备出Cu-SAPO-34分子筛。发现随着Si含量增加,Cu-SAPO-34的结晶度逐渐降低,酸性位点和孤立Cu^(2+)的数量逐渐减少。通过固定床实验系统研究了3种Si含量的Cu-SAPO-34在不同空速下的NH_(3)-SCR性能。结果表明,在气体体积空速(GHSV=40000~120000 h^(−1))下,Cu-SAPO-34均表现出较优异的SCR活性;当SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比为0.2时,具有理想的低温活性(转化率>90%)和较宽的温度窗口(225~425℃)。 展开更多

关键词 分子筛 共模板剂 选择性催化还原 催化剂活性 SI含量

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面向含氮油田伴生气提质利用的膜耦合分离工艺设计优化 被引量：2

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作者 孙永尧 高秋英 +5 位作者 曾文广 王佳铭 陈艺飞 周永哲 贺高红 阮雪华 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第5期2034-2045,共12页

近年来,随着氮气强化采油的不断推广,含氮油田伴生气产量不断增加,生产合格的管道天然气成为提高资源利用率、增加经济效益的重要命题。本研究从组成特征出发,成功研制并批量生产功能层减薄至700 nm的硅橡胶复合膜,大幅提高分离能力,未... 近年来,随着氮气强化采油的不断推广,含氮油田伴生气产量不断增加,生产合格的管道天然气成为提高资源利用率、增加经济效益的重要命题。本研究从组成特征出发,成功研制并批量生产功能层减薄至700 nm的硅橡胶复合膜,大幅提高分离能力,未溶胀状态下甲烷渗透速率达到358 GPU[1 GPU=1.24 mol/(m^(2)·h·MPa)],同时提出浅冷液化与多级膜渗透集成的耦合分离工艺,在充分回收乙烷和丙烷等化工原料的同时,生产热值满足国家标准GB 17820—2018的管道天然气,实现伴生气高效提质和综合利用。以西北油田某集输站为实施案例,针对7000 m^(3)/h(标准工况)伴生气进行耦合工艺设计,模拟结果显示轻烃收率大于77.6%,甲烷提质利用率大于54.4%,乙烯裂解原料产量23604 t/a,管道天然气产量18.03×10^(6)m^(3)/a(标准工况),创造经济效益预计可达79.0×10^(6)CNY/a,为含氮油田伴生气的高效利用提供了极具前景的加工途径。 展开更多

关键词 膜分离 油田伴生气 天然气 优化设计 过程强化

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功能化Zr-MOF强化混合基质膜CO_(2)分离 被引量：4

9

作者 方龙龙 郑文姬 +4 位作者 宁梦佳 张明扬 杨雨晴 代岩 贺高红 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第9期4954-4962,共9页

混合基质膜(MMMs)在气体分离领域具有良好的应用前景,金属有机框架(MOFs)由于具有高孔隙率和有机连接基团,常被用作填料制备MMMs。但由于MOFs与聚合物的界面相容性问题,MMMs的气体分离性能提升受到限制。本文合成了功能化的Zr-MOF(UiO-6... 混合基质膜(MMMs)在气体分离领域具有良好的应用前景,金属有机框架(MOFs)由于具有高孔隙率和有机连接基团,常被用作填料制备MMMs。但由于MOFs与聚合物的界面相容性问题,MMMs的气体分离性能提升受到限制。本文合成了功能化的Zr-MOF(UiO-66-AC),并利用其与聚醚共聚酰胺(Pebax)共同制备了混合基质膜。填料中引入的羰基和羧基等基团提供了MOFs与聚合物基质之间较强的界面相互作用。与纯Pebax膜相比,UiO-66-AC/Pebax MMMs的气体渗透性能得到了显著提高。当填料质量分数为6%时,膜的CO_(2)渗透系数为102.4 Barrer,CO_(2)/N_(2)和CO_(2)/CH_(4)选择性分别为90.6和26.0,CO_(2)/N_(2)分离性能突破了Robeson上限(2008),表明该混合基质膜在CO的分离应用上具有潜力。 展开更多

关键词 金属有机框架 混合基质膜 CO_(2)捕集 聚醚共聚酰胺

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硅铝比和金属离子对ZSM-5吸附CO2/N2的Monte Carlo模拟的影响 被引量：2

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作者 周梦雪 肖永厚 +1 位作者 焉晓明 贺高红 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第11期87-91,97,共6页

通过调节硅铝比和引入金属离子构建了Si96O192、NaAlSi95O192、Na2Al2Si94O192、Li2Al2Si94O192、K2Al2Si94O192分子筛模型,并用MonteCarlo模拟CO2和N2吸附。结果表明,硅铝比降低和金属离子量增加可提供更多的吸附位点,CO2吸附量逐渐增... 通过调节硅铝比和引入金属离子构建了Si96O192、NaAlSi95O192、Na2Al2Si94O192、Li2Al2Si94O192、K2Al2Si94O192分子筛模型,并用MonteCarlo模拟CO2和N2吸附。结果表明,硅铝比降低和金属离子量增加可提供更多的吸附位点,CO2吸附量逐渐增加,CO2/N2选择性显著提高。CO2吸附位点主要集中在Na+附近和孔道中。在低压力下,分子筛吸附量主要由不同金属离子与CO2分子之间的相互作用决定;随着压力增加,吸附量由分子筛的孔道自由体积决定。从分子层面探究CO2/N2吸附机理,为开发高效吸附剂提供理论依据和指导。 展开更多

关键词 CO2吸附 分子筛 硅铝比 金属离子改性 Monte Carlo模拟

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水热法制备Fe/C复合材料及其对地下水中三氯乙烯的降解性能 被引量：4

11

作者 韩依飏 张秀娟 +1 位作者 魏通 占敬敬 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第4期812-818,827,共8页

以蔗糖和无水三氯化铁为原料,以盐酸或氨水调节溶液pH(pH为2、4、6、8、10),采用水热-炭化法合成了一系列Fe/C复合材料(Fe/C-pH2、Fe/C-pH4、Fe/C-pH6、Fe/C-pH8、Fe/C-pH10),将Fe/C-pH10球磨成粒径在100~1000nm的产物,记为Fe/C-pH10-Q... 以蔗糖和无水三氯化铁为原料,以盐酸或氨水调节溶液pH(pH为2、4、6、8、10),采用水热-炭化法合成了一系列Fe/C复合材料(Fe/C-pH2、Fe/C-pH4、Fe/C-pH6、Fe/C-pH8、Fe/C-pH10),将Fe/C-pH10球磨成粒径在100~1000nm的产物,记为Fe/C-pH10-Q。采用SEM、XRD、TG、N_(2)吸附-脱附对Fe/C复合材料进行了表征,考察了其对三氯乙烯(TCE)的吸附和降解性能。结果表明,Fe/C复合材料中纳米零价铁(nZVI)和生物炭共同存在,nZVI随机分散在碳球或碳颗粒上,不发生团聚现象。随着反应液pH的增加,Fe/C复合材料中nZVI的含量和粒径从Fe/C-pH2的6.52%、25nm增加到Fe/C-pH10的36.35%、50nm,比表面积由Fe/C-pH2的369m^(2)/g减小到Fe/C-pH10的302m^(2)/g。Fe/C复合材料对TCE降解速率由大到小顺序为:Fe/C-pH10>Fe/C-pH8>Fe/C-pH6>Fe/C-pH4>Fe/C-pH2。Fe/C-pH10对TCE的去除率约为100%(48h)。球磨不会改变Fe/C复合材料中nZVI粒径、含量和材料的反应活性。此外,Fe/C-pH10-Q具有良好的地下传输性能,其流动性比市售nZVI和Fe/C-pH10显著提高。 展开更多

关键词 Fe/C复合材料 纳米零价铁 地下水修复 三氯乙烯 降解 水处理技术与环境保护

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燃油选择性吸附脱硫的多孔材料研究进展 被引量：4

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作者 肖永厚 朱科润 +1 位作者 董晓莹 贺高红 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期2241-2250,共10页

吸附脱硫技术具有操作条件温和、节能、不改变燃油品质和成本低等特点而备受关注。针对噻吩类难脱除硫化物的深度脱除和转化问题,综述了近年来应用多孔吸附材料选择性吸附超深度脱除燃油中噻吩类硫化物的作用机理及最新研究进展。重点... 吸附脱硫技术具有操作条件温和、节能、不改变燃油品质和成本低等特点而备受关注。针对噻吩类难脱除硫化物的深度脱除和转化问题,综述了近年来应用多孔吸附材料选择性吸附超深度脱除燃油中噻吩类硫化物的作用机理及最新研究进展。重点分析了分子筛、金属有机骨架、多孔炭材料、复合材料等不同吸附剂的研究现状,并探讨了各种吸附材料的吸附机理、改性方式和优缺点。本文指出分子筛因优异的热稳定性、高比表面积、均一的孔道结构、低成本和易于工业化等特点,是目前最具优势的吸附剂材料。未来研究应着重阐明吸附机理、提高合成便捷性、脱硫性能以及再生能力,更全面系统的研究将为开发具有理想选择性和再生能力的高效吸附剂奠定基础。 展开更多

关键词 多孔材料 燃油 脱硫 吸附机理 噻吩类硫化物

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有机质环境中微塑料的分离提取研究进展 被引量：1

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作者 王娇 王鑫 +3 位作者 宋吉亮 刘畅 赵博雅 韩冰雁 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期72-76,共5页

总结了各种化学消解方法在有机质环境中提取和分离微塑料的应用,阐述了不同方法对微塑料聚合物物理化学特性的影响,讨论了不同方法的适用环境,提出了微塑料今后分离提取的研究方向及研究重点。

关键词 微塑料 有机质 分离 提取

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Hf卟啉金属有机框架量子点合成及其光动力学性能 被引量：2

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作者 戚秀玉 宋学志 +2 位作者 李楚乔 宫艺书 谭振权 《大连理工大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期117-122,共6页

TCPP是一种有机光敏剂,基于TCPP配体的MOF材料Hf-TCPP具有良好的光动力效应.采用相同的溶剂法分别合成了量子点Hf-TCPP QDs(2 nm)和纳米粒子Hf-TCPP NMOFs(70 nm).与Hf-TCPP NMOFs相比,Hf-TCPP QDs在相同的反应条件下具有更高活性氧自... TCPP是一种有机光敏剂,基于TCPP配体的MOF材料Hf-TCPP具有良好的光动力效应.采用相同的溶剂法分别合成了量子点Hf-TCPP QDs(2 nm)和纳米粒子Hf-TCPP NMOFs(70 nm).与Hf-TCPP NMOFs相比,Hf-TCPP QDs在相同的反应条件下具有更高活性氧自由基产生效率.虽然量子点容易在细胞内扩散,但是难以通过EPR效应在肿瘤组织部位富集,所以用脂质体包裹Hf-TCPP QDs,并同时包裹小分子药物DOX制得DOX@Hf-TCPP@LIPs,从而改善EPR效应并实现光动力治疗与化学治疗相结合的目的. 展开更多

关键词 Hf-TCPP 量子点 MOF ROS产生 尺寸调整

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DMDAAC改性污泥催化剂制备及在苯酚废水中的应用

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作者 刘旭 李玉善 +2 位作者 宋园园 鞠大智 郭靖 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期2288-2292,2297,共6页

苯酚废水处理技术中,低温催化湿式氧化技术(CWAO)因其对有机污染物去除浓度范围宽、反应温度低和去除率高等优点被广泛关注。用二甲基二烯丙基氯化铵(DMDAAC)掺杂污泥生物质炭制备出新型催化剂(DSMC),利用XRD、FTIR、SEM-EDX进行表征,... 苯酚废水处理技术中,低温催化湿式氧化技术(CWAO)因其对有机污染物去除浓度范围宽、反应温度低和去除率高等优点被广泛关注。用二甲基二烯丙基氯化铵(DMDAAC)掺杂污泥生物质炭制备出新型催化剂(DSMC),利用XRD、FTIR、SEM-EDX进行表征,采用响应面法分析法(BBD)对DSMC的制备时间、pH值、n(Fe^(3+))∶n(Fe^(2+))和n(DMDAAC)因素进行分析,并对DSMC投加量、CWAO温度、过硫酸钾(K_(2)S_(2)O_(8))浓度以及pH值进行讨论和优化。结果表明,DSMC加入量1.0 g/L,pH=11.0,T=180℃,t=2 h,C_(K2)S_(2)O_(8)=4000 mg/L时,COD去除率最佳。响应面优化制备参数为t=24 h,pH=11.98,n(Fe^(2+))∶n(Fe^(3+))=1.50,n(DMDAAC)=1.00 mol,该条件下DSMC的COD去除率达65.52%,平行实验去除率最高可达到65.9%。 展开更多

关键词 催化剂 低温湿式氧化 改性污泥 苯酚废水

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