三氟乙酸/氯化胆碱低共熔溶剂催化煤沥青氧化脱硫的研究

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作者 赵晨鹏 张瑞 +6 位作者 穆春丰 李德康 张大奎 刘海丰 靳立军 何莹 胡浩权 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第6期836-847,共12页

为避免煤沥青中硫对制备的炭材料性能和环境产生的不利影响,选择具有不同酸度的有机酸和氯化胆碱(ChCl)通过低温加热的方法制备低共熔溶剂(DES),并以H_(2)O_(2)为氧化剂构成煤沥青催化氧化-萃取脱硫体系,研究DES组成、氧化温度、氧化时... 为避免煤沥青中硫对制备的炭材料性能和环境产生的不利影响,选择具有不同酸度的有机酸和氯化胆碱(ChCl)通过低温加热的方法制备低共熔溶剂(DES),并以H_(2)O_(2)为氧化剂构成煤沥青催化氧化-萃取脱硫体系,研究DES组成、氧化温度、氧化时间以及H_(2)O_(2)用量等对煤沥青脱硫效果的影响。结果表明,三氟乙酸(TFA)/ChCl DES具有较好的催化煤沥青氧化脱硫效果,在优化条件下的煤沥青脱硫率达到38.7%。利用元素分析、FT-IR、XRD和XPS等对不同反应条件下的产物进行分析。结果表明,采用DES催化煤沥青氧化脱硫时不仅引入一定量的含氧官能团,使煤沥青的亲水性大幅提高,而且煤沥青的表面微观形貌发生变化,产生裂纹和小颗粒,这些因素促使煤沥青中的噻吩硫氧化成砜,并进一步氧化为可溶性硫酸盐,从而实现沥青中硫的脱除。同时DES催化氧化处理的煤沥青引入的氧含量相对较低,对沥青炭化焦的晶体排列取向度的影响较小。研究工作对拓展高硫煤沥青的高值化利用提供技术基础。 展开更多

关键词 煤沥青 低共熔溶剂 H_(2)O_(2) 氧化脱硫

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生物质与聚丙烯共热解特性研究 被引量：1

2

作者 陈佳奇 武云飞 +3 位作者 王一鸣 班延鹏 靳立军 胡浩权 《可再生能源》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期995-1003,共9页

为深入认识生物质与废塑料共热解过程中的相互作用,通过热重分析仪和固定床反应器研究了杨木单独热解特性以及聚丙烯添加量对杨木和聚丙烯共热解产物分布和产品组成的影响。结果表明:500℃为杨木单独热解时获得焦油产物的最佳温度,最高... 为深入认识生物质与废塑料共热解过程中的相互作用,通过热重分析仪和固定床反应器研究了杨木单独热解特性以及聚丙烯添加量对杨木和聚丙烯共热解产物分布和产品组成的影响。结果表明:500℃为杨木单独热解时获得焦油产物的最佳温度,最高焦油产率为31.2%;在低温段(小于380℃),杨木和聚丙烯共热解的最大失重速率实验值略大于理论值,在高温段(大于430℃),共热解DTG曲线的峰值温度向高温区偏移;共热解对气体产物的生成起到了正协同作用,提高了气体产物的低位热值,对焦油的生成起到了负协同作用,但共热解使焦油中的酚类、酸类、酮类、呋喃类等含氧化合物的含量降低,烯烃类化合物的含量显著提高;此外,共热解使半焦的石墨化程度提高。 展开更多

关键词 生物质 聚丙烯 共热解 产物分布 协同效应

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神华上湾煤在含CO气氛下的直接液化行为研究

3

作者 唐博文 张瑞 +2 位作者 刘海云 靳立军 胡浩权 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1375-1386,共12页

本研究通过对比CO、H_(2)、N_(2)三种气氛下的液化行为,探究了CO对神华上湾煤液化过程的影响,并进一步研究不同CO/H_(2)比以及催化剂对合成气条件下液化过程的影响。结果显示,在CO气氛下煤直接液化的油产率达到43.1%,比H_(2)气氛中低4.... 本研究通过对比CO、H_(2)、N_(2)三种气氛下的液化行为,探究了CO对神华上湾煤液化过程的影响,并进一步研究不同CO/H_(2)比以及催化剂对合成气条件下液化过程的影响。结果显示,在CO气氛下煤直接液化的油产率达到43.1%,比H_(2)气氛中低4.2%,但比N_(2)气氛下高10.2%,添加神华863催化剂后液化效果得到进一步的提升,表明,CO在液化过程中可通过水煤气变换反应和CO与煤有机结构间的反应促进煤液化。对液化产物进行GC-MS、FT-IR等分析发现,CO使液化油中苯系物、脂肪烃与含氧化合物同时增多,对液化残渣中官能团与自由基浓度的影响不明显。在CO+H_(2)合成气下的实验结果表明,在20%CO的合成气中煤液化具有最高的油产率,达到57.4%;适当提高煤的含水量能够提升液化效果;神华863催化剂对液化过程与水煤气变换反应均具有良好的催化作用。 展开更多

关键词 煤直接液化 CO 合成气 水煤气变换反应

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CO_(2)强化水洗对生物炭脱灰影响及作用机理研究 被引量：1

4

作者 张硕 班延鹏 +4 位作者 闻育新 朱家龙 王一鸣 胡浩权 靳立军 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期554-561,共8页

本实验提出一种先炭化后CO_(2)强化水洗的脱灰方法,选用甘蔗渣考察了生物炭的制备温度、CO_(2)强化水洗温度及时间对脱灰效果的影响。结果表明,炭化温度升高,脱灰率呈先增加后降低的趋势,而水洗温度升高和时间的延长则趋势相反,对于300... 本实验提出一种先炭化后CO_(2)强化水洗的脱灰方法,选用甘蔗渣考察了生物炭的制备温度、CO_(2)强化水洗温度及时间对脱灰效果的影响。结果表明,炭化温度升高,脱灰率呈先增加后降低的趋势,而水洗温度升高和时间的延长则趋势相反,对于300℃甘蔗渣炭,经40℃水洗4 h脱灰率可达57%。与炭化前水洗脱灰相比,先炭化后脱灰使甘蔗渣热解炭的固定碳含量和炭收率分别提高7%和3%。分析认为,在脱灰过程中,CO_(2)通入水中扩散溶解形成碳酸,与部分盐反应形成溶于水的盐类,K、Na和Ca脱除率超过50%,部分方解石、白云石被脱除。该过程较单独水洗显示出较高的脱灰率和普适性,但是脱灰率与生物炭的灰分组成和类型相关,对花生壳、杨木热解炭脱灰率均超过30%。 展开更多

关键词 生物炭 脱灰 CO_(2)强化水洗 碱金属 碱土金属

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利用原位热解光电离飞行时间质谱研究Fe_(2)O_(3)对两种脱矿煤热解规律的影响 被引量：2

5

作者 张学慧 朱家龙 +3 位作者 班延鹏 刘方刚 靳立军 胡浩权 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期589-597,共9页

利用原位热解真空紫外单光子电离飞行时间质谱系统研究了Fe_(2)O_(3)对脱矿红沙泉和大柳塔煤热解产物分布的影响。实验所用样品是经酸洗脱矿物质后的煤与Fe2O3以10∶1、5∶1和2∶1的质量比机械混合得到。在该热解检测系统中,由于原位捕... 利用原位热解真空紫外单光子电离飞行时间质谱系统研究了Fe_(2)O_(3)对脱矿红沙泉和大柳塔煤热解产物分布的影响。实验所用样品是经酸洗脱矿物质后的煤与Fe2O3以10∶1、5∶1和2∶1的质量比机械混合得到。在该热解检测系统中,由于原位捕捉、软电离和高真空环境的特点可以检测到热解初始挥发产物,主要包括烯烃、芳烃、单酚、双酚及少量含硫和含氮物质。结果表明,Fe_(2)O_(3)对两种脱矿煤的热解产物分布具有相似的影响规律,但对脱矿大柳塔煤的影响较为明显。随着Fe_(2)O_(3)添加量的增加,产物中烯烃、芳烃等轻质组分含量增加,双酚类的含量明显降低,重质产物的含量也有所降低,但产物的逸出峰值温度提高。Fe_(2)O_(3)在使重组分向轻质组分转变的同时,自身被还原成FeO并进一步还原成Fe。煤热解过程中形成产物的脂碳(或芳烃取代碳)愈多,其产生的峰值温度愈低。 展开更多

关键词 煤热解 光电离 初级挥发分 飞行时间质谱 Fe_(2)O_(3)

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利用拉曼光谱研究大柳塔煤热解焦结构及其燃烧性能 被引量：6

6

作者 徐艳梅 潘志彦 胡浩权 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期1656-1666,共11页

以大柳塔煤为研究对象,利用拉曼光谱研究了大柳塔原煤、富镜质组煤样、富惰质组煤样和脱矿煤样的热解焦结构以及热解煤焦的燃烧性能。结果表明,相同热解条件下,相比于大柳塔原煤样热解焦,脱矿煤样热解焦具有更多的大芳香环结构(≥6环)... 以大柳塔煤为研究对象,利用拉曼光谱研究了大柳塔原煤、富镜质组煤样、富惰质组煤样和脱矿煤样的热解焦结构以及热解煤焦的燃烧性能。结果表明,相同热解条件下,相比于大柳塔原煤样热解焦,脱矿煤样热解焦具有更多的大芳香环结构(≥6环)、更高的着火温度和更低的燃烧性能;相比于富镜质组煤样热解焦,富惰质组煤样热解焦的大芳香环结构含量更高,燃烧性能更低,且富惰质组煤焦的燃尽能力明显低于富镜质组煤焦的燃尽能力。大柳塔煤焦的着火温度(t_(i))、燃烧反应性指数(t_(index))和拉曼光谱D峰的位移(W_(D))具有较好的相关性,二次曲线拟合得到关联式的相关系数R^(2)分别为0.9159和0.7133,但燃尽温度和W_(D)无明显相关性,说明大柳塔煤焦的炭结构对煤焦的着火温度和燃烧反应性指数具有规律性的影响,但对煤焦燃尽能力的影响没有规律性。 展开更多

关键词 拉曼光谱 低变质煤 显微组分 热解 燃烧反应性

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改性城市污泥灰对榆林煤热解挥发物的原位氧化催化裂解研究 被引量：1

7

作者 郭双淇 班延鹏 +3 位作者 杨英杰 吕剑楠 靳立军 胡浩权 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期146-150,154,共6页

利用固定床反应器研究了改性城市污泥灰对榆林煤热解挥发物的氧化催化裂解作用,考察了NiO负载量对产物分布的影响,并通过TG、XRD、NH_(3)-TPD、N_(2)吸附/脱附等表征分析了改性催化剂在煤热解挥发物催化裂解过程中的作用机理。结果表明... 利用固定床反应器研究了改性城市污泥灰对榆林煤热解挥发物的氧化催化裂解作用,考察了NiO负载量对产物分布的影响,并通过TG、XRD、NH_(3)-TPD、N_(2)吸附/脱附等表征分析了改性催化剂在煤热解挥发物催化裂解过程中的作用机理。结果表明,与未使用催化剂相比,当使用污泥灰负载20%的NiO为催化剂时,焦油产率从15.58%降到9.96%,但轻质焦油质量分数从58.0%增加到87.5%,气体体积产率增加了2.73倍。催化剂的催化效果随着使用次数增加逐渐降低,表面积碳的累积导致催化剂活性降低。 展开更多

关键词 煤热解 焦油 催化裂解 城市污泥灰 NIO

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Cu/Ce负载对赤泥脱除中低温烟气中NO的促进作用 被引量：2

8

作者 李扬 徐博 +2 位作者 杨赫 靳立军 胡浩权 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期362-372,共11页

本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高N... 本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高NO转化率达到了90.7%;而Ce负载催化剂中的Ce^(3+)与Ce^(4+),有效促进了赤泥对中温烟气(200–400℃)中的NO转化率,Ce的负载量达到8%时,赤泥的最高NO转化率达到了94.0%;Cu/Ce负载催化剂表现出比单金属负载催化剂更好的低温NO转化率,最佳的负载Cu:Ce比例为1∶1,双金属负载催化剂表现出比Cu负载催化剂更好的中温(300–400℃)中的NO转化率,最高达到了95.5%。其原因是,在Cu/Ce协同作用下,Cu+以及Cu^(2+)的还原过程分别从229、302℃降至201以及247℃,同时使发生Fe2O3→FeO的还原过程的温度降低,促使ACRM-Cu1Ce1具有更强的低温氧化还原能力,同时,双金属负载使催化剂具有更高的弱酸性峰,也使催化剂的强、弱酸性峰都向低温偏移,并使负载后的赤泥具有了较高的Fe离子平均氧化态以及较高的Cu+含量,促进了赤泥催化剂对低温NO的转化率。 展开更多

关键词 赤泥 SCR CU CE 负载

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淖毛湖煤和脱碱木质素共热解挥发物组成分布规律

9

作者 李扬 吴博文 +3 位作者 于志鹏 杨赫 靳立军 胡浩权 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1594-1603,共10页

利用固定床反应器开展了淖毛湖煤和脱碱木质素的共热解实验,并研究了共热解产物的组成和产率变化规律。研究结果表明,共热解会降低半焦产率,促进热解气产率的提升,热解气产率最大提升了33.1%,共热解对于CH_4、CO的生成有明显的促进作用... 利用固定床反应器开展了淖毛湖煤和脱碱木质素的共热解实验,并研究了共热解产物的组成和产率变化规律。研究结果表明,共热解会降低半焦产率,促进热解气产率的提升,热解气产率最大提升了33.1%,共热解对于CH_4、CO的生成有明显的促进作用;在煤和木质素混合比例为1∶1时,煤和木质素的热解挥发分间交互作用表现最明显,热解焦油产率表现出正协同作用。在共热解过程中,愈创木酚向单酚、双酚转化,相较于理论计算值,单酚、双酚化合物的含量分别增加了2.9%和9.8%,而愈创木酚的含量降低了5.1%;其原因可能是羰基和羧基的断裂与挥发分间的交互作用增强,抑制了醚类、醛类、酸类化合物的生成,促进了酚类的生成、含氧气体的释放与热解焦油的稳定。木质素的引入,显著促进了煤热解焦油轻质化,焦油中轻质组分比例接近90%。 展开更多

关键词 煤 木质素 共热解 焦油 协同作用

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淖毛湖煤加氢热解产物特性及半焦气化反应性 被引量：4

10

作者 郭二光 王贵金 +2 位作者 陈佳奇 靳立军 胡浩权 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期196-204,共9页

在加压固定床反应器中进行淖毛湖煤在常压和1.5 MPa氢气和氮气中的热解试验,利用多种表征方法对比研究了氢气和氮气下的热解产物产率和组成及半焦结构的变化,并利用热重分析研究热解半焦的CO_(2)气化反应性。结果表明:与常压N_(2)中热... 在加压固定床反应器中进行淖毛湖煤在常压和1.5 MPa氢气和氮气中的热解试验,利用多种表征方法对比研究了氢气和氮气下的热解产物产率和组成及半焦结构的变化,并利用热重分析研究热解半焦的CO_(2)气化反应性。结果表明:与常压N_(2)中热解相比,煤在加压的H_(2)中热解可有效提高热解气体中CH_(4)和C_(2)~C_(3)的产率,在800℃热解CH_(4)和C_(2)~C_(3)的体积产率分别由53.5和16.6 mL/g增至345.6和20.8 mL/g。焦油和轻质焦油产率也有效提升,在600℃下,与常压N_(2)中热解相比,1.5 MPa H_(2)中煤热解的焦油产率由19.3%升至22.8%,焦油中脂肪烃含量由35.5%降至14.8%,单环芳烃含量由8.3%增至28.9%,轻质焦油质量分数和产率分别升至95.0%和21.8%。半焦的N_(2)吸附和拉曼光谱分析结果表明,煤在加压H 2中热解得到半焦的比表面积和孔体积由常压氮气下的40 m^(2)/g和0.05 cm^(3)/g增至289 m^(2)/g和0.16 cm^(3)/g,孔结构显著发展,有利于半焦的CO_(2)气化反应进行;而半焦的石墨化程度及大芳香环比例增加,不利于半焦气化反应;但由热重分析得到的加压加氢热解半焦的CO_(2)气化反应性明显提高,表明孔结构对半焦CO_(2)气化反应性起主要作用。 展开更多

关键词 煤 加氢热解 焦油 半焦结构 气化反应性

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MnOx-TiO2吸附剂对燃煤烟气中汞的脱除 被引量：10

11

作者 李扬 刘冰 +2 位作者 杨赫 杨大伟 胡浩权 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期513-524,I0001,共13页

以锐钛矿型TiO2为载体,采用浸渍法对其进行MnOx改性制备脱汞吸附剂,探究了负载量、焙烧温度、反应温度及烟气组分等参数对吸附剂脱汞性能的影响。利用N2吸附-脱附、TG/DTG、XRD、FT-IR、Hg-TPD、XPS等方法对吸附剂的理化性质进行了表征... 以锐钛矿型TiO2为载体,采用浸渍法对其进行MnOx改性制备脱汞吸附剂,探究了负载量、焙烧温度、反应温度及烟气组分等参数对吸附剂脱汞性能的影响。利用N2吸附-脱附、TG/DTG、XRD、FT-IR、Hg-TPD、XPS等方法对吸附剂的理化性质进行了表征。结果表明,Mn的最佳负载量为12%,最佳焙烧温度和反应温度分别为450和300℃,在实验条件下MnOx-TiO2吸附剂可达到的最佳脱汞效率为98.46%。烟气中少量的O2及微量的HCl对吸附剂的脱汞有较强的促进作用;SO2对吸附剂的脱汞有较强的抑制作用,SO2与Hg0存在的竞争吸附作用以及脱汞反应中产生的硫酸盐覆盖活性位点表面,是导致脱汞效率下降的主要原因。烟气中的CO2和NO也会对汞的脱除产生轻微的抑制作用。负载在吸附剂上的MnOx存在Mn^4+、Mn^3+两种价态,其中,Mn^4+将Hg0氧化为Hg^2+,自身被还原为Mn3+。结合实验和分析结果发现,Hg0的吸附和氧化基本遵循Mars-Maessen和Langmuir-Hinshelwood机理。 展开更多

关键词 模拟烟气 吸附剂 脱汞 MNOX TIO2

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煤灰化过程中砷/硒/铅的释放及矿物的变化规律 被引量：2

12

作者 李扬 鲁子龙 +2 位作者 杨赫 靳立军 胡浩权 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期11-18,共8页

本研究选用两种煤(白音华褐煤和鄂州煤),研究了煤中重金属砷、硒、铅的赋存形态及其在灰化过程的释放规律,并结合煤中矿物质的变化,研究了灰化条件对矿物质转化的影响。通过外推法从热失重曲线确定了煤样的燃尽温度,以此为基准并结合国... 本研究选用两种煤(白音华褐煤和鄂州煤),研究了煤中重金属砷、硒、铅的赋存形态及其在灰化过程的释放规律,并结合煤中矿物质的变化,研究了灰化条件对矿物质转化的影响。通过外推法从热失重曲线确定了煤样的燃尽温度,以此为基准并结合国标法分别对煤样进行低温和高温灰化,对所制备的灰样采用XRD、XRF、TG-DTG等方法进行表征,分析煤中矿物质在不同灰化温度下的变化特征;采用逐级化学提取法分析煤样中As、Se、Pb的形态及含量,同时利用HNO_(3)+HF一步法提取煤样中的重金属,提取液中重金属含量均采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)检测。研究结果表明,白音华煤中重金属主要以硫化物结合态形式存在的As为主,且As的挥发性随温度升高而增大;鄂州煤中重金属主要为硫化物结合态的Pb,其挥发性同样极易随温度变化而改变;煤中Se主要以有机结合态和硫化物结合态形式存在。煤在灰化过程中矿物质发生了一系列的变化:如高岭土逐渐脱羟基变成偏高岭土,最终转变成莫来石;黄铁矿氧化形成赤铁矿;石膏脱水形成硬石膏。灰化过程各重金属的释放率受燃烧温度的影响较大,其硫化物结合态含量越高,释放率随温度升高增加的程度越大。 展开更多

关键词 煤 重金属 逐级提取 灰化方法 矿物质

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Mo_(2)C/Cu共负载TiO_(2)光催化CO_(2)还原性能 被引量：1

13

作者 李扬 蔚慧健 +3 位作者 靳立军 杨赫 李德康 胡浩权 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期56-67,共12页

光能驱动CO_(2)还原技术有望减少CO_(2)排放并同时提供高价值化学燃料,缓解能源转型带来的压力。发展高活性光催化剂是实现该技术应用的关键,负载贵金属是提高其光催化效率的有效途径,但由于贵金属成本昂贵、储量稀少等原因,限制了其大... 光能驱动CO_(2)还原技术有望减少CO_(2)排放并同时提供高价值化学燃料,缓解能源转型带来的压力。发展高活性光催化剂是实现该技术应用的关键,负载贵金属是提高其光催化效率的有效途径,但由于贵金属成本昂贵、储量稀少等原因,限制了其大规模使用。因此,发展贵金属替代品对光催化CO_(2)还原具有重要意义。Mo_(2)C是一种具有与贵金属相似的电子结构的过渡金属碳化物,采用尿素还原方式制备了Mo_(2)C和Cu共负载TiO_(2)光催化剂,结合物理化学性质分析,对其在紫外光下的光催化活性进行评价。结果表明,在TiO_(2)上负载Mo_(2)C后,在CO_(2)催化转化过程中显著促进H_(2)和CH_(4)的产生,而Mo_(2)C和Cu共沉淀可抑制H_(2)产生并促进CO_(2)进一步转化为CH_(4);光照4 h后,其CH_(4)累计产量达76.1μmol/g,为纯TiO_(2)的5.6倍。Cu沉积可促进CO_(2)吸附并抑制水蒸气吸附,从而减少H_(2)生成。Mo_(2)C和Cu的共沉积可有效减小TiO_(2)带隙宽度、抑制光生电子与空穴对的复合并促进光生电荷在催化剂表面的分离与转移,从而提高其光催化反应的活性。 展开更多

关键词 光催化还原 二氧化碳 氧化钛 类贵金属 铜

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煤直接转化制高品质液体燃料和化学品 被引量：9

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作者 胡浩权 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期4096-4098,共3页

介绍了国家重点研发计划项目"低变质煤直接转化制高品质液体燃料和化学品的基础研究"的背景、研究现状以及研究任务与目标。研究工作可望在深入认识低变质煤中矿物特性和弱键合结构以及分子水平反应规律、直接转化过程反应途... 介绍了国家重点研发计划项目"低变质煤直接转化制高品质液体燃料和化学品的基础研究"的背景、研究现状以及研究任务与目标。研究工作可望在深入认识低变质煤中矿物特性和弱键合结构以及分子水平反应规律、直接转化过程反应途径、产物调控机制及定向催化转化原理;构建高品质和高产率油气的煤热解新反应器、煤加氢液化富产芳烃新工艺、高性能喷气燃料及化学品制备的高效催化剂以及新技术等方面取得突破,从而完善低变质煤直接转化制取高品质液体燃料及化学品的工艺技术体系。 展开更多

关键词 转化制 氢液化 煤热解 喷气燃料 研发计划 弱键 基础研究 高产率 热解技术 液体产物

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Ni/SiO_(2)催化甲烷裂解制氢和纤维炭 被引量：4

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作者 张云 赵舜 +2 位作者 张丽君 胡浩权 靳立军 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期529-536,共8页

甲烷催化裂解制氢具有过程简单、产物易分离、无CO_x产生等优点,是一种潜在的制氢工艺。本工作采用浸渍法制备Ni/SiO_2介孔催化剂,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温还原、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对反应前后的催化剂结构及... 甲烷催化裂解制氢具有过程简单、产物易分离、无CO_x产生等优点,是一种潜在的制氢工艺。本工作采用浸渍法制备Ni/SiO_2介孔催化剂,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温还原、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对反应前后的催化剂结构及生成炭的形貌进行表征,研究了焙烧温度、金属负载量和反应温度对其甲烷催化裂解性能的影响。结果表明,所制备的Ni/SiO_2催化剂具有较好的介孔结构,焙烧温度对催化剂的结构性质和催化性能影响较小,但会改变Ni晶粒在催化剂表面团聚程度。随着金属负载量的增加,催化剂的活性呈现先增加后降低的趋势,其中30%Ni/SiO_2催化剂的催化活性最佳。反应温度会显著影响催化剂的活性、稳定性以及生成炭的形态;较高反应温度导致催化剂的稳定性降低和包覆炭的形成。在30%Ni/SiO_2催化剂上、550°C下反应1000 min,甲烷转化率为9.8%,纤维炭产率约为650°C下的7.2倍。 展开更多

关键词 甲烷催化裂解 Ni/SiO_2 制氢 纤维炭

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2-甲基-6-乙酰基萘的合成及分子结构解析 被引量：2

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作者 徐静文 王远 +2 位作者 石支尧 胡浩权 靳立军 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期39-47,共9页

2-甲基-6-乙酰基萘(2,6-MAN)作为高性能聚酯材料(如聚萘二甲酸乙二醇酯PEN)的前驱体,其高选择性合成具有重要意义。以2-甲基萘(2-MN)为原料,乙酰氯(AC)为酰化剂,三氯化铝(AlCl_(3))为催化剂,采用正交试验法考察反应物配比、反应时间、... 2-甲基-6-乙酰基萘(2,6-MAN)作为高性能聚酯材料(如聚萘二甲酸乙二醇酯PEN)的前驱体,其高选择性合成具有重要意义。以2-甲基萘(2-MN)为原料,乙酰氯(AC)为酰化剂,三氯化铝(AlCl_(3))为催化剂,采用正交试验法考察反应物配比、反应时间、反应温度、酰化液滴加温度对酰化过程的影响。采用重结晶法纯化产物,考察溶剂用量、降温速率对目标产物纯度的影响。质谱、红外、一维核磁及二维核磁结果显示,酰化主产物为含有C~6取代的乙酰基官能团的2,6-MAN。正交试验结果表明,反应物配比对酰化产物收率影响最大,酰化剂及催化剂量的不足会降低收率;反应温度对2,6-MAN纯度影响最大。当n(2-MN)/n(AC)/n(AlCl_(3))为1.00/1.20/1.45,反应温度为25℃、反应时间为4 h,酰化液滴加温度为-5~-2℃时,酰化产物收率达90.93%、2,6-MAN纯度为76.32%。以甲醇水溶液为溶剂提纯酰化产物时发现,溶剂用量较多和慢速程序降温可提高目标产物纯度。当溶剂与酰化产物质量比为5/1,慢速降温时可得到纯度大于98%的产品,满足工业氧化生产要求。 展开更多

关键词 2-甲基萘 乙酰氯 酰基化 2-甲基-6-乙酰基萘 2 6-萘二甲酸

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油溶性含Fe、Co或Ni过渡金属催化剂对上湾煤直接液化行为影响

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作者 李智 闻育新 +4 位作者 张瑞 王硕 刘海云 胡浩权 靳立军 《燃料化学学报(中英文)》 2025年第11期1687-1698,共12页

催化剂是影响氢传递效率和液化性能的关键因素。本研究分别制备了含Fe、Ni或Co的油溶性苯甲酸铁(BZ-Fe)、苯甲酸镍(BZNi)和苯甲酸钴(BZ-Co)催化剂,并探究其对煤直接液化行为的影响。结果表明,相较非催化液化,油溶性催化剂作用下,煤转化... 催化剂是影响氢传递效率和液化性能的关键因素。本研究分别制备了含Fe、Ni或Co的油溶性苯甲酸铁(BZ-Fe)、苯甲酸镍(BZNi)和苯甲酸钴(BZ-Co)催化剂,并探究其对煤直接液化行为的影响。结果表明,相较非催化液化,油溶性催化剂作用下,煤转化率分别提高2.85%、 8.06%和8.15%,油产率分别提高7.10%、 10.41%和11.76%。BZ-Fe、 BZ-Ni和BZ-Co的活性相分别为Fe1-xS、Co9S8和Ni17S18,同时其形貌结构存在显著差异。活性相表面分布着不同价态的金属离子(Fe^(2+/3+)、 Co^(+/2+)、Ni^(+/2+/3+))和硫离子,其表面不稳定硫离子(USIs)、巯基(-SH)以及S空位形成的晶体缺陷与氢气活化过程密切相关。活性相表面发生USIs与S空位的循环转化,该过程通过H_(2)S的吸附解离持续产生氢自由基,为液化反应提供活性氢。该工作从活性相角度出发阐明油溶性过渡金属催化剂的氢传递机理,为开发高活性油溶性催化剂提供理论基础。 展开更多

关键词 煤直接液化 氢传递 油溶性催化剂 S空位 不稳定硫离子

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