富介孔分子筛催化剂催化偏三甲苯非临氢异构化 被引量：1

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作者 刘瑞 谭涓 +3 位作者 刘靖 赵晨 刘家旭 闫思杨 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1516-1527,共12页

偏三甲苯(1,2,4-TMB)异构化制均三甲苯(1,3,5-TMB)是重整C9芳烃综合利用中的重要工艺,将3种具有十二元环孔道或孔穴的分子筛催化剂Hβ、HMOR和HMCM-22,用于非临氢条件下偏三甲苯液相异构化制均三甲苯反应。采用XRD、SEM、N_(2)物理吸附... 偏三甲苯(1,2,4-TMB)异构化制均三甲苯(1,3,5-TMB)是重整C9芳烃综合利用中的重要工艺,将3种具有十二元环孔道或孔穴的分子筛催化剂Hβ、HMOR和HMCM-22,用于非临氢条件下偏三甲苯液相异构化制均三甲苯反应。采用XRD、SEM、N_(2)物理吸附、NH_(3)-TPD、吡啶和2,6-二叔丁基吡啶吸附红外等方法对分子筛催化剂的织构和酸性质进行表征,揭示了分子筛结构、物化性质与催化偏三甲苯异构化性能之间的构效关系。结果表明,HMCM-22催化剂具有较大的外表面和大量的位于外表面十二元孔穴的Br?nsted酸中心,表现出很好的异构化活性和选择性。在此基础上,采用无机碱+有机碱组合的改性策略对HMCM-22孔结构和酸性进行调控,制备了富介孔的改性HMCM-22催化剂,并对其偏三甲苯异构化性能进行评价。结果表明,经碳酸铵和四乙基氢氧化铵改性后,HMCM-22催化剂的外表面积和孔体积增大,获得了更多可及的中强和强Bronsted酸中心,在温度310℃、压力3.0 MPa、质量空速0.8 h^(-1)和氮气流速15 mL/min的条件下,均三甲苯选择性和收率分别高达63.29%和23.78%,邻甲乙苯质量分数低于0.13%,HMCM-22催化剂具有很好的工业化应用前景。 展开更多

关键词 偏三甲苯 均三甲苯 异构化 MCM-22催化剂 邻甲乙苯

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原位封装法制备Ni@ZSM-5催化剂及其在苯与甲醇烷基化反应中的性能

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作者 闫秘 张嘉兴 +4 位作者 周阿娟 白雄伟 赵玉 张安峰 郭新闻 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1528-1536,共9页

使用原位封装法将金属Ni封装进ZSM-5纳米晶体中,通过调节金属含量成功制备了一系列封装NiO质量分数分别为0.2%、1.0%和4.0%的Ni@ZSM-5催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_(2)物理吸附-脱附(BET)、氨气程序升... 使用原位封装法将金属Ni封装进ZSM-5纳米晶体中,通过调节金属含量成功制备了一系列封装NiO质量分数分别为0.2%、1.0%和4.0%的Ni@ZSM-5催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_(2)物理吸附-脱附(BET)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)等手段对封装金属Ni后的催化剂进行表征,并详细考察金属Ni封装量的变化对苯与甲醇烷基化反应性能的影响。结果表明:金属Ni含量对催化剂粒径及形貌影响不大,总孔体积略有下降,比表面积、微孔体积、酸量上差别不大;金属Ni含量对催化剂稳定性有显著影响。在反应温度460℃、压力0.1 MPa下,发现封装质量分数1.0%NiO时,苯转化率可达到66%,比ZSM-5提高约10%,副产物乙苯初始选择性大幅度下降至仅0.25%,催化剂寿命为180 h。 展开更多

关键词 原位封装法 Ni@ZSM-5 苯与甲醇烷基化 稳定性 乙苯

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硅磷镁改性对纳米HZSM-5催化苯和甲醇烷基化反应的影响 被引量：20

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作者 赵博 刘民 +2 位作者 谭伟 吴宏宇 郭新闻 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第4期605-611,共7页

采用等体积浸渍法对纳米HZSM-5催化剂进行Si、P、Mg改性,通过X射线衍射、SEM、NH3程序升温脱附、吸附吡啶红外光谱和热重差热分析等方法对改性前后的催化剂进行了表征。在固定床反应器上通过苯和甲醇烷基化反应考察催化剂的活性和稳定... 采用等体积浸渍法对纳米HZSM-5催化剂进行Si、P、Mg改性,通过X射线衍射、SEM、NH3程序升温脱附、吸附吡啶红外光谱和热重差热分析等方法对改性前后的催化剂进行了表征。在固定床反应器上通过苯和甲醇烷基化反应考察催化剂的活性和稳定性。结果表明,采用Si、P、Mg改性的纳米HZSM-5催化剂,苯与甲醇烷基化反应产物中对二甲苯的选择性明显提高,就(6%SiO2+5%P2O5+3.5%MgO)/纳米HZSM-5催化剂而言,对二甲苯选择性达到70%;反应尾气中乙烯和丙烯的含量较高,甲醇含量增加。由于改性后催化剂的孔道窄化,稳定性较HZSM-5降低,水蒸气的存在可以提高催化剂稳定性。 展开更多

关键词 硅磷镁改性 苯 甲醇 烷基化 ZSM-5 选择性 对二甲苯

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碱金属离子改性对纳米HZSM-5沸石丁烯裂解催化性能的影响 被引量：14

4

作者 徐瑞芳 刘家旭 +3 位作者 梁翠翠 贾文浩 李福芬 郭洪臣 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第6期449-454,共6页

利用NH3-TPD表征和小型固定床反应评价研究了不同碱金属离子浸渍改性对纳米HZSM-5沸石的酸度及混合碳四液化气中丁烯催化裂解性能的影响。结果表明,尽管锂、钠、钾改性在达到最佳乙烯和丙烯选择性时对应的负载量不同,但其最佳乙烯和丙... 利用NH3-TPD表征和小型固定床反应评价研究了不同碱金属离子浸渍改性对纳米HZSM-5沸石的酸度及混合碳四液化气中丁烯催化裂解性能的影响。结果表明,尽管锂、钠、钾改性在达到最佳乙烯和丙烯选择性时对应的负载量不同,但其最佳乙烯和丙烯选择性为50%～60%。碱金属离子改性催化剂在连续运转过程中其催化活性缓慢下降,但乙烯和丙烯选择性没有明显增加。丁烯异构体在催化剂上转化率由大到小的顺序为:丁烯1->反丁烯-2>顺丁烯2->异丁烯。 展开更多

关键词 碱金属离子 纳米HZSM-5沸石 丁烯 催化裂解 丙烯 碳四液化气

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镍盐前驱体对Ni改性HZSM-5择形催化甲苯与甲醇合成对二甲苯反应性能的影响 被引量：11

5

作者 韩贺 刘民 +4 位作者 吴宏宇 谭伟 王奕人 董川周 郭新闻 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第4期611-619,共9页

分别以硝酸镍、氯化镍、硫酸镍和乙酸镍为前驱体,采用浸渍法制备了Ni改性HZSM-5催化剂,并考察了其对甲苯甲醇烷基化反应合成对二甲苯的催化性能。采用XRD、TG-DTG、N2吸附-脱附、H2-TPR和NH3-TPD手段对催化剂进行了表征。结果表明,由于... 分别以硝酸镍、氯化镍、硫酸镍和乙酸镍为前驱体,采用浸渍法制备了Ni改性HZSM-5催化剂,并考察了其对甲苯甲醇烷基化反应合成对二甲苯的催化性能。采用XRD、TG-DTG、N2吸附-脱附、H2-TPR和NH3-TPD手段对催化剂进行了表征。结果表明,由于镍盐前驱体中阴离子种类的不同,活性Ni物种在催化剂中的分散状态和存在形式不同,导致Ni改性催化剂具有不同的烷基化催化活性和加氢活性;与母体催化剂相比,催化甲苯甲醇烷基化反应的甲苯转化率降低,对二甲苯选择性呈现不同变化,并且Ni的加氢作用延缓了催化剂的积炭过程。以硝酸镍为前驱体制备的Ni改性催化剂中活性Ni物种晶粒尺寸较小,分散度较高,具有较高的烷基化催化活性和加氢活性,并且稳定性也比母体催化剂有所提高。 展开更多

关键词 镍盐前驱体 HZSM-5 甲苯 甲醇 对二甲苯

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助剂TiO2对CO2催化加氢制甲醇催化剂CuO-ZnO-Al2O3性能的影响 被引量：15

6

作者 张鲁湘 张永春 陈绍云 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第12期912-917,共6页

采用共沉淀法,用助剂TiO2对CuO-ZnO-Al2O3催化剂改性,TiO2由钛酸正丁酯水解而得,并考察了其在CO2催化加氢制甲醇反应中的催化性能。在反应温度260℃、压力2.6 MPa、H2∶CO2=3∶1(体积比)、SV=3 600 mL/(g.h)条件下,与空白样CuO-ZnO-Al2O... 采用共沉淀法,用助剂TiO2对CuO-ZnO-Al2O3催化剂改性,TiO2由钛酸正丁酯水解而得,并考察了其在CO2催化加氢制甲醇反应中的催化性能。在反应温度260℃、压力2.6 MPa、H2∶CO2=3∶1(体积比)、SV=3 600 mL/(g.h)条件下,与空白样CuO-ZnO-Al2O3比较,结果显示,TiO2改性的CuO-ZnO-Al2O3催化剂活性明显提高,且4%添加量最佳。并通过XRD、H2-TPR、H2-TPD、NH3-TPD、CO2-TPD等表征手段对其分析,发现TiO2的加入可使活性组分CuO分散度提高,使CuO更易于被还原,并增强了催化剂对CO2和H2分子的吸附活化,同时降低了催化剂的强酸中心浓度。 展开更多

关键词 TiO_2 助剂 CO_2催化加氢 甲醇

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固定床反应器上TS-1催化丙烯环氧化 被引量：7

7

作者 刘民 董毅 +1 位作者 郭新闻 王祥生 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第5期677-683,共7页

采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)稀溶液对TS-1进行改性,考察了不同改性条件对成型后催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能的影响,同时考察了反应条件即反应温度、丙烯空速、双氧水浓度、氨水浓度,以及催化剂床层长/径比、催化剂粒度等对改性T... 采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)稀溶液对TS-1进行改性,考察了不同改性条件对成型后催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能的影响,同时考察了反应条件即反应温度、丙烯空速、双氧水浓度、氨水浓度,以及催化剂床层长/径比、催化剂粒度等对改性TS-1催化丙烯环氧化反应H2O2转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果表明,经TPAOH改性的TS-1催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能优异,在反应温度45℃、反应压力3.0 MPa、丙烯空速0.6 h-1、总空速3.5 h-1的条件下,采用摩尔比为3的丙酮和甲醇为溶剂、H2O2浓度1.1 mol/L、氨水浓度0.4 mmol/L、催化剂颗粒度1 mm×1 mm和床层长/径比为11,丙烯环氧化反应的H2O2转化率和环氧丙烷选择性均可以达到且稳定在95%以上。1500 h运转结果表明,催化剂具有高的催化活性、环氧丙烷选择性和稳定性。 展开更多

关键词 TS-1 四丙基氢氧化铵(TPAOH) 丙烯环氧化 过氧化氢 环氧丙烷

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纳米HZSM-5沸石催化剂上催化裂化轻汽油的芳构化 被引量：11

8

作者 王金成 晁世海 +1 位作者 李吉春 郭洪臣 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第8期776-782,共7页

利用小型固定床加压反应器在纳米 HZSM-5沸石催化剂上进行了流化催化裂化(FCC)轻汽油(馏出温度小于等于85℃的馏分)的芳构化反应。实验结果表明,在反应温度为360～400℃、反应压力为1.0～3.0 MPa、重时空速为1.0～4.0 h^(-1)、V(H_2)∶V... 利用小型固定床加压反应器在纳米 HZSM-5沸石催化剂上进行了流化催化裂化(FCC)轻汽油(馏出温度小于等于85℃的馏分)的芳构化反应。实验结果表明,在反应温度为360～400℃、反应压力为1.0～3.0 MPa、重时空速为1.0～4.0 h^(-1)、V(H_2)∶V(原料)为260、反应时间48 h 的条件下,FCC 轻汽油中的 C_5^+烯烃转化率为39.11%～97.92%,产物中芳烃净增量为2.59%～19.05%,说明 FCC 轻汽油可在纳米 HZSM-5沸石催化剂上有效进行芳构化反应。汽油收率低和催化剂失活快是 FCC轻汽油在纳米 HZSM-5沸石催化剂上进行芳构化反应需要解决的两个主要问题。对纳米 HZSM-5沸石催化剂进行必要的改性处理及脱除原料中的二烯烃杂质呵以改进 FCC 轻汽油芳构化催化剂的性能。 展开更多

关键词 催化裂化轻汽油 芳构化 纳米HZSM-5沸石催化剂 二烯烃

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离子液体中磺化无定形炭催化菊糖制备5-羟甲基糠醛 被引量：4

9

作者 公艳艳 刘民 +3 位作者 贾松岩 冯建萍 宋春山 郭新闻 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第3期686-692,共7页

研究了以1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)离子液体作溶剂,磺化无定形炭为催化剂催化菊糖脱水制5-羟甲基糠醛(HMF)的反应.考察了溶剂、水量、反应温度、反应时间和催化剂用量对HMF收率的影响.实验结果表明,反应温度为100°C,反应时... 研究了以1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)离子液体作溶剂,磺化无定形炭为催化剂催化菊糖脱水制5-羟甲基糠醛(HMF)的反应.考察了溶剂、水量、反应温度、反应时间和催化剂用量对HMF收率的影响.实验结果表明,反应温度为100°C,反应时间60min,R=5(R为水的物质的量与菊糖中所含果糖单位的物质的量的比值),m(催化剂):m(菊糖)=1:3时,HMF的收率可达50%. 展开更多

关键词 菊糖 5-羟甲基糠醛 磺化无定形炭 离子液体 果糖

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水溶液中催化剂量无机碱和有机碱催化葡萄糖异构制果糖(英文) 被引量：3

10

作者 贾松岩 刘民 +2 位作者 公艳艳 冯建萍 郭新闻 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期940-949,共10页

以无机碱氢氧化钠(NaOH)和有机碱四甲基胍(TMG)为催化剂研究了葡萄糖异构化制果糖的反应。考察了碱与葡萄糖的摩尔比(n(Base)/n(Glucose))、反应时间、温度、溶剂以及醇类添加物对反应的影响,并考察了果糖在碱性条件下的稳定性。结果表... 以无机碱氢氧化钠(NaOH)和有机碱四甲基胍(TMG)为催化剂研究了葡萄糖异构化制果糖的反应。考察了碱与葡萄糖的摩尔比(n(Base)/n(Glucose))、反应时间、温度、溶剂以及醇类添加物对反应的影响,并考察了果糖在碱性条件下的稳定性。结果表明,100℃下,n(Base)/n(Glucose)在0.06～0.25范围时,葡萄糖异构化反应制果糖的收率为33%～37%。随着碱量的增加,果糖选择性以及果糖和葡萄糖的总收率下降,这是由果糖和葡萄糖在碱性溶液中的不稳定性导致的。提高反应温度可以有效加快反应的进行。该异构化反应在碱性体系下具有可逆性,果糖也会发生异构化反应生成葡萄糖。TMG在水溶液中的催化活性高于其在有机溶剂中的,这可能是由于在水溶液中TMG可以与水反应生成OH-,而OH-作为催化剂进一步催化该反应。一系列醇类添加物对反应的微小影响表明,葡萄糖中的醛基基团在异构化反应中起重要作用,而葡萄糖分子中不与醛基相邻的羟基在反应中不起明显的作用,反应可能遵循1,2-烯醇中间体的机理。 展开更多

关键词 葡萄糖 果糖 异构化 碱催化 四甲基胍

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不同类型分子筛催化剂的焦化苯烷基化性能比较 被引量：4

11

作者 孙林平 郭新闻 +1 位作者 王祥生 刘民 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第B10期146-148,共3页

分别以纳米级HZSM-5、微米级HZSM5、HY、Hβ为催化剂，以焦化苯与乙醇烷基化反应为探针反应，考察其催化性能。结果表明，纳米HZSM-5具有更高的活性和乙苯选择性、较低的失活速率。分子筛催化剂的积炭量随其酸量增强而增加；分子筛催化... 分别以纳米级HZSM-5、微米级HZSM5、HY、Hβ为催化剂，以焦化苯与乙醇烷基化反应为探针反应，考察其催化性能。结果表明，纳米HZSM-5具有更高的活性和乙苯选择性、较低的失活速率。分子筛催化剂的积炭量随其酸量增强而增加；分子筛催化剂的积炭失活表现出结构相关性，有超笼结构的分子筛失活速率更快。 展开更多

关键词 纳米HZSM-5 焦化苯 烷基化反应 积炭

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吡咯烷酮酸性离子液体高效催化纤维素水解制葡萄糖 被引量：4

12

作者 冯建萍 刘民 +3 位作者 贾松岩 公艳艳 宋春山 郭新闻 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期775-782,共8页

合成并表征了一系列咪唑类和吡咯烷酮类酸性离子液体,并以这些离子液体作催化剂,采用1-丁基-3-甲基咪唑氯化盐([Bmim]Cl)为溶剂,开展了纤维素催化水解制葡萄糖的研究。先以纤维二糖为模型化合物,考察了纤维二糖-葡萄糖体系的稳定性,后... 合成并表征了一系列咪唑类和吡咯烷酮类酸性离子液体,并以这些离子液体作催化剂,采用1-丁基-3-甲基咪唑氯化盐([Bmim]Cl)为溶剂,开展了纤维素催化水解制葡萄糖的研究。先以纤维二糖为模型化合物,考察了纤维二糖-葡萄糖体系的稳定性,后续又分别考察了加水量、加水时间、催化剂种类及用量、反应温度和时间等因素对纤维素水解制葡萄糖反应的影响。结果表明,与咪唑类酸性离子液体相比较,吡咯烷酮类酸性离子液体是更优良的促进纤维素水解的催化剂。采用1-甲基-2-吡咯烷酮甲基磺酸盐([Hnmp]CH3SO3)酸性离子液体为催化剂时,在110℃下,当催化剂、纤维素中包含的葡萄糖单元、水三者的摩尔比为1∶3∶210,加水方式为40min内每隔10min加1次,分5次加完时,反应2h,葡萄糖的收率为68%。 展开更多

关键词 纤维素 吡咯烷酮酸性离子液体 葡萄糖 水解

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低温晶化温度对B-ZSM-5及Ti-ZSM-5物理化学性质的影响

13

作者 高健 刘民 +2 位作者 郭新闻 王祥生 熊光 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第11期2243-2248,共6页

采用变温晶化方法,通过改变低温段晶化温度,水热合成B-ZSM-5沸石.以B-ZSM-5沸石为母体,经脱硼处理后,与TiCl4进行气固相取代反应制得Ti-ZSM-5样品.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见(UV-V... 采用变温晶化方法,通过改变低温段晶化温度,水热合成B-ZSM-5沸石.以B-ZSM-5沸石为母体,经脱硼处理后,与TiCl4进行气固相取代反应制得Ti-ZSM-5样品.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见(UV-Vis)光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、拉曼光谱、N2吸附-脱附及1,2,4-三甲苯物理吸附等手段对其进行了表征,并考察了Ti-ZSM-5样品在苯酚羟基化反应中的性能.结果表明,合成的母体均为长方体颗粒的聚集体且具有完整的MFI拓扑结构,但其聚集体颗粒大小、载钛量、孔容及比表面积却存在明显差异;低温晶化最佳温度为333-353K,以此条件下合成出以B-ZSM-5为母体制得的Ti-ZSM-5具有更小的颗粒尺寸、较大的孔容及比表面积,在苯酚羟基化反应中表现出更加优异的催化性能.在苯酚与过氧化氢的摩尔比为3的条件下,苯酚转化率最高可达到20.5%. 展开更多

关键词 TI-ZSM-5 低温晶化 气固相同晶取代 苯酚羟基化

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负载型双金属催化剂的制备及其等离子体催化氨分解制氢性能 被引量：14

14

作者 孙帅其 易颜辉 +2 位作者 王丽 张家良 郭洪臣 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第6期1123-1129,共7页

利用等体积浸渍法制备了Fe-Co、Fe-Ni、Mo-Co、Mo-Ni双金属催化剂(总金属含量均为10%(w,质量分数),双金属摩尔比均为1:1),考察了其在等离子体条件下氨分解活性,结果表明Fe-Ni双金属催化剂表现出较好的协同作用。在此基础上,进一步考察了... 利用等体积浸渍法制备了Fe-Co、Fe-Ni、Mo-Co、Mo-Ni双金属催化剂(总金属含量均为10%(w,质量分数),双金属摩尔比均为1:1),考察了其在等离子体条件下氨分解活性,结果表明Fe-Ni双金属催化剂表现出较好的协同作用。在此基础上,进一步考察了Fe/Ni摩尔比对其活性的影响。结果表明:当Fe/Ni摩尔比为6/4时,氨分解活性最好,而且该双金属催化剂稳定性良好。采用N_2物理吸附、X射线衍射(XRD)、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对催化剂的物化性质、还原性能、微观形貌等进行了研究。结果表明:活性较好的Fe-Ni双金属催化剂中,Fe与Ni形成尖晶石结构NiFe_2O_4,该结构有利于Fe和Ni的还原,即活性组分易恢复金属态,这可能是其活性较高的原因。 展开更多

关键词 等离子体 FE-NI 双金属催化剂 氨分解 氢气

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离子液体中纤维素催化转化制5-羟甲基糠醛 被引量：5

15

作者 魏会芳 刘民 +1 位作者 宋春山 郭新闻 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第3期387-392,共6页

采用1-丁基-3-甲基咪唑离子液体(BmimCl)为溶剂,以磺酸功能化离子液体N-(4-磺酸基)丁基三甲胺硫酸氢盐和CrCl3氯化为催化剂,开展了纤维素一锅法催化转化制5-羟甲基糠醛(HMF)的研究。采用高效液相色谱分析了液体产物。分别考察了催化剂... 采用1-丁基-3-甲基咪唑离子液体(BmimCl)为溶剂,以磺酸功能化离子液体N-(4-磺酸基)丁基三甲胺硫酸氢盐和CrCl3氯化为催化剂,开展了纤维素一锅法催化转化制5-羟甲基糠醛(HMF)的研究。采用高效液相色谱分析了液体产物。分别考察了催化剂种类、用量、反应温度和时间对纤维素转化的影响。结果表明,使用离子液体为溶剂,磺酸功能化离子液体和CrCl3协同作用,将纤维素转化为HMF。当反应在130℃下,磺酸功能化离子液体、CrCl3和纤维素的摩尔比为5∶4.5∶100时,HMF收率和产物总收率分别为41%和51%。 展开更多

关键词 纤维素 离子液体 磺酸功能化离子液体 5-羟甲基糠醛(HMF)

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氧化镁改性微米TS-1催化丙烯环氧化 被引量：4

16

作者 李俊平 刘民 +1 位作者 郭新闻 王祥生 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第3期388-392,共5页

合成了粒径在1～2μm的廉价微米TS-1,并经MgO改性,杀灭其上少量的酸中心;采用SEM、XRD、BET对MgO改性前后的TS-1进行了表征,并考察了其在甲醇溶剂体系丙烯环氧化的催化性能。结果表明,TS-1催化剂经MgO改性后,可以显著提高其催化丙烯环... 合成了粒径在1～2μm的廉价微米TS-1,并经MgO改性,杀灭其上少量的酸中心;采用SEM、XRD、BET对MgO改性前后的TS-1进行了表征,并考察了其在甲醇溶剂体系丙烯环氧化的催化性能。结果表明,TS-1催化剂经MgO改性后,可以显著提高其催化丙烯环氧化反应的环氧丙烷(PO)选择性,减少副反应的发生;在最优化反应条件CH2O2=1.0mol/L、θ=60℃、t=60min、pC3H6=0.6MPa、以及按每1g TS-1需80mL CH3OH的比例下,H2O2转化率达到99.5%,环氧丙烷选择性达到96.7%,环氧丙烷收率比未改性的微米TS-1也有明显提高。 展开更多

关键词 TS-1 环氧丙烷 过氧化氢 MGO

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水热处理温度对纳米CoMo/HZSM-5催化剂选择加氢脱硫性能的影响 被引量：3

17

作者 曹占国 刘民 +1 位作者 王祥生 郭新闻 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第12期27-32,共6页

在不同温度下对纳米HZSM-5进行水热处理,并采用XRD、NH3-TPD、吡啶吸附FT-IR和N2吸附等方法对其进行表征,考察不同水热处理温度对纳米HZSM-5的结构、酸性、比表面积和孔体积等物化性质的影响。在连续流动固定床装置上,以全馏分FCC汽油... 在不同温度下对纳米HZSM-5进行水热处理,并采用XRD、NH3-TPD、吡啶吸附FT-IR和N2吸附等方法对其进行表征,考察不同水热处理温度对纳米HZSM-5的结构、酸性、比表面积和孔体积等物化性质的影响。在连续流动固定床装置上,以全馏分FCC汽油为原料,考察经不同温度水热处理并负载活性组分Co、Mo后,纳米CoMo/HZSM-5催化剂在汽油加氢改质中的催化性能。结果表明,纳米HZSM-5具有良好的水热稳定性;水热处理后其酸强度与酸量均有所降低,活性组分与载体间的相互作用有所增强。提高水热处理温度会抑制催化剂的加氢脱硫活性,催化剂的烯烃饱和活性也大幅度下降。当处理温度高于600℃时,烯烃饱和率小于5%,产物族组成基本保持不变。 展开更多

关键词 纳米 HZSM-5 水热处理催化裂化汽油 加氢脱硫 烯烃饱和

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草酸溶液处理对SAPO-34分子筛物性和催化性能的影响 被引量：8

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作者 邵武俊 刘春燕 +1 位作者 贺宁 郭洪臣 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期84-90,共7页

用XRD、SEM、N2物理吸附、XRF、ICP-AES以及NH3-TPD、FT-IR、固体NMR和固定床甲醇制烯烃技术(MTO)反应评价等表征手段,研究了草酸溶液处理对SAPO-34分子筛的改性作用。结果表明,用草酸溶液对SAPO-34分子筛进行后处理可以通过刻蚀骨架在... 用XRD、SEM、N2物理吸附、XRF、ICP-AES以及NH3-TPD、FT-IR、固体NMR和固定床甲醇制烯烃技术(MTO)反应评价等表征手段,研究了草酸溶液处理对SAPO-34分子筛的改性作用。结果表明,用草酸溶液对SAPO-34分子筛进行后处理可以通过刻蚀骨架在晶体中产生大孔,调变孔道结构,改善微孔扩散性能;选择性地降低分子筛的骨架硅含量,从而降低分子筛的酸强度和酸中心密度。将改性前后的分子筛应用于MTO反应中。评价结果表明,适度的酸处理能够在保证分子筛收率和乙烯、丙烯选择性的前提下,明显提高催化剂的单程寿命。草酸溶液处理是一种值得研究的SAPO-34分子筛后处理改性方法和MTO催化剂制备手段。 展开更多

关键词 SAPO-34分子筛 草酸溶液处理 MTO反应

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TS-1/H2O2催化氧化脱除 CO2气体中甲硫醇的研究 被引量：2

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作者 方建朝 陈绍云 +2 位作者 张永春 苑兴洲 陈恒 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期9-12,54,共5页

以钛硅分子筛(TS-1)为催化剂,过氧化氢(H2O2)为氧化剂,考察了TS-1/H2O2对二氧化碳(CO2)气体中甲硫醇的氧化脱除性能。在c(H2O2)=1.243×10-3mol/L,催化剂加入量为0.5g每100mL双氧水,反应温度为30℃时,TS-1/H2O2体系能够将原料气中φ... 以钛硅分子筛(TS-1)为催化剂,过氧化氢(H2O2)为氧化剂,考察了TS-1/H2O2对二氧化碳(CO2)气体中甲硫醇的氧化脱除性能。在c(H2O2)=1.243×10-3mol/L,催化剂加入量为0.5g每100mL双氧水,反应温度为30℃时,TS-1/H2O2体系能够将原料气中φ(CH3SH)由1×10-3脱除至φ(CH3SH)<5×10-9。催化剂再生5次后,反应体系的穿透时间基本保持不变。通过X-射线衍射(XRD)、傅里叶红外、N2物理吸附等对反应前后的催化剂进行了表征,结果显示再生后催化剂的比表面积和晶体骨架结构基本不变。质谱分析显示甲硫醇的氧化产物有CH3SOH、CH3SO2H和CH3SO3H。 展开更多

关键词 甲硫醇 过氧化氢 钛硅分子筛 TS-1 催化氧化 二氧化碳纯化

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Pt/ZSM-5分子筛催化甲苯甲醇烷基化反应的积炭失活与再生研究 被引量：3

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作者 牛腾 张安峰 +1 位作者 韩贺 郭新闻 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期106-111,共6页

负载型Pt/ZSM-5分子筛具有较高的选择性和稳定性,是潜在的甲苯甲醇烷基化高效催化剂。负载Pt可有效提高催化剂的稳定性,但由于积炭引起的失活不可避免且失活后的催化剂活性和稳定性难以恢复,且积炭再生过程中的放热会引起金属颗粒烧结... 负载型Pt/ZSM-5分子筛具有较高的选择性和稳定性,是潜在的甲苯甲醇烷基化高效催化剂。负载Pt可有效提高催化剂的稳定性,但由于积炭引起的失活不可避免且失活后的催化剂活性和稳定性难以恢复,且积炭再生过程中的放热会引起金属颗粒烧结。因此,提出了一种水蒸气混合低浓度氧气再生催化剂的方法,考察了再生前后催化剂的催化性能,并结合多种表征方法对再生前后催化剂的物化性质进行了研究。结果表明,该方法能有效消除Pt/ZSM-5分子筛孔道内的积炭,催化剂的选择性与活性得到恢复,稳定性达到新鲜催化剂的90%以上。 展开更多

关键词 Pt/ZSM-5 分子筛 对二甲苯 积炭 再生

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