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吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究 被引量:10
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作者 王沛涛 何梦林 +4 位作者 鲁美娟 黄荣 樊伟龙 吴军良 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第12期3047-3055,共9页
以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进... 以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、Ag Mn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,Ag Mn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性. 展开更多
关键词 非热等离子体催化 甲苯 连续降解 吸附储存-间歇放电 中间产物 降解路径
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共沉淀法制备的MnO_x-CeO_2在含NO气氛中氧化碳烟的研究 被引量:3
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作者 付名利 王克亮 +6 位作者 于润芃 文贤儿 张明 黄碧纯 吴军良 叶代启 梁红 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第8期1593-1600,共8页
用共沉淀法制备的复合氧化物MnOx-CeO2,其程序升温氧化(TPO)结果显示,1 000 mL.m^-3NO和10%O2条件下MnOx-CeO2对应的碳烟起燃温度Ti为250-303℃,远低于无催化剂时的Ti(402℃)及CeO2的Ti(334℃);也低于无NO下MnOx-CeO2的Ti(346-36... 用共沉淀法制备的复合氧化物MnOx-CeO2,其程序升温氧化(TPO)结果显示,1 000 mL.m^-3NO和10%O2条件下MnOx-CeO2对应的碳烟起燃温度Ti为250-303℃,远低于无催化剂时的Ti(402℃)及CeO2的Ti(334℃);也低于无NO下MnOx-CeO2的Ti(346-360℃);与MnOx的Ti(290℃)相当,但MnOx-CeO2的Tm(413-441℃)仍比MnOx的Tm(441℃)稍低。明显地,NO促进了碳烟的氧化,MnOx-CeO2比CeO2和MnOx的活性都要高。NO-TPD、FT-IR及原位DRIFTs表明,MnOx-CeO2表面对NO吸附能力强,更易促进NO氧化和NOx储存,从而有利于碳烟的氧化。可能的机理为,富氧条件下气相O2推动催化剂中氧物种(如超氧O2-,化学弱吸附氧O-与晶格氧O2-)的形成(含相互转化)与迁移,推进了NO或NO2-的氧化;储存的NOx在低温下生成硝酸根离子,在高温时则释放出高活性的NO2*和O-,促进碳烟氧化,其中间产物包括C-NO2复合物与C(O)复合物。 展开更多
关键词 NO MnOx-CeO2 碳烟氧化 催化剂 共沉淀法
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两种放电模式降解甲苯的原位红外研究 被引量:3
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作者 刘巧 陈扬达 +1 位作者 吴军良 叶代启 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第12期3612-3619,共8页
采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3,NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸... 采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3,NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸附存储一放电法要优于连续放电法,其中间产物的种类相对减少,未检测到胺类物质;主要原因是吸附存储一放电模式下的催化剂可以有效利用等离子体产生的活性物种,使中间产物迅速脱附转化.对比γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3、NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂对甲苯的降解作用,结果显示Ag、NiO的添加能有效减少中间产物的累积,其中NiO/γ-Al_2O_3表现出更良好的效果. 展开更多
关键词 甲苯 非热等离子体催化 连续放电 吸附存储-放电 中间产物 降解路径
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氧化碳烟的MnO_x(0.4)-CeO_2催化剂表面活性物种研究 被引量:15
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作者 林俊敏 付名利 +1 位作者 朱文波 叶代启 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第2期165-173,共9页
采用柠檬酸配合燃烧法和共沉淀法制备了MnOx(0.4)-CeO2催化剂,用于模拟碳烟的燃烧.通过XRD、BET、Raman、H2-TPR、O2-TPD与XPS表征催化剂的结构和表面活性物种,并借助原位拉曼研究碳烟的催化氧化机理.结果表明柠檬酸配合燃烧法制备的MnO... 采用柠檬酸配合燃烧法和共沉淀法制备了MnOx(0.4)-CeO2催化剂,用于模拟碳烟的燃烧.通过XRD、BET、Raman、H2-TPR、O2-TPD与XPS表征催化剂的结构和表面活性物种,并借助原位拉曼研究碳烟的催化氧化机理.结果表明柠檬酸配合燃烧法制备的MnOx(0.4)-CeO2-CA催化剂中有更多的Mn进入了CeO2的立方萤石结构,比表面积更大,氧空位、Mn4+和Ce4+更多,因而氧化还原性能更好,催化氧化碳烟的活性更高.O-在碳烟的氧化中起重要作用,Mn4+和Ce4+有利于氧化反应的进行,氧空位的增加能提高氧的吸附、迁移和转化能力,促进了碳烟的氧化.反应路径为O-溢出参与碳烟的氧化,同时产生氧空位,部分晶格氧O2-补充O-,气相氧不断吸附到氧空位上得到活化生成O2-,O2-转化为O-(可进一步转化为O2-),O-迁移至碳烟颗粒表面参与反应,生成CO2. 展开更多
关键词 MnOx(0.4)-CeO2 碳烟氧化 催化 表面活性物种 机理
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