基于WRF–CMAQ的晋城市PM_(2.5)与O_(3)复合污染协同控制 被引量：5

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作者 李晨 张芝娟 +1 位作者 陈曦 叶翠平 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期6569-6577,共9页

利用WRF-CMAQ模式对晋城市一次复合污染事件进行了模拟和源解析.通过设计49组不同比例的VOCs和NO_(x)减排情景,并结合EKMA曲线评估其前体物的科学减排比例.结果显示工业源和交通源是晋城市VOCs和NO_(x)的主要来源.O_(3)污染主要由NO_(x... 利用WRF-CMAQ模式对晋城市一次复合污染事件进行了模拟和源解析.通过设计49组不同比例的VOCs和NO_(x)减排情景,并结合EKMA曲线评估其前体物的科学减排比例.结果显示工业源和交通源是晋城市VOCs和NO_(x)的主要来源.O_(3)污染主要由NO_(x)控制,而PM_(2.5)污染则主要由VOCs控制.不考虑极端减排情景,仅针对O_(3)污染时,最佳的VOCs/NO_(x)减排比例为1:2;仅针对PM_(2.5)污染时,最佳减排比例为2:1.综合考虑PM_(2.5)和O_(3)的协同治理时,最佳前体物VOCs/NO_(x)减排比为2:1. 展开更多

关键词 PM_(2.5) O_(3) 协同控制 WRF-CMAQ EKMA曲线

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珊瑚状Mo_(2)C/Mo_(3)P@NC异质结电极高效催化Li-CO_(2)电池

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作者 李雪莲 曹志会 +7 位作者 雷普瑛 白冰 王璇 张金鑫 侯凯 刘爱芳 齐凯 高丽丽 《化工进展》 北大核心 2025年第1期202-211,共10页

以ZIF-8为基底并在其框架结构中原位引入金属Mo,进行高温煅烧处理,成功得到多孔富缺陷碳基底耦合的Mo_(2)C和Mo_(3)P异质结(Mo_(2)C/Mo_(3)P@NC)催化剂,Mo_(2)C/Mo_(3)P@NC呈现出较大的比表面积和充分的活性位点,更重要的是诱导Mo向低... 以ZIF-8为基底并在其框架结构中原位引入金属Mo,进行高温煅烧处理,成功得到多孔富缺陷碳基底耦合的Mo_(2)C和Mo_(3)P异质结(Mo_(2)C/Mo_(3)P@NC)催化剂,Mo_(2)C/Mo_(3)P@NC呈现出较大的比表面积和充分的活性位点,更重要的是诱导Mo向低价态δ(0<δ<4)过渡,改变材料表面电荷分布,增强的局域电荷位点Mo^(δ+)显著增加缺陷和活性位点,双价态Mo^(δ+)-Mo^(6+)位点构建出有利于CO_(2)吸-脱附,锂离子及电子迁移输运路径,在CO_(2)RR过程中稳定两电子产物Li_(2)C_(2)O_(4),并防止歧化成四电子产物Li_(2)CO_(3)。Mo_(2)C/Mo_(3)P@NC优异的催化特性驱动锂-二氧化碳电池遵循两电子反应路径(2Li^(+)+2CO_(2)+2e-→Li_(2)C_(2)O_(4)),电池充电电位和极化情况显著缓解,全放电容量高达10538m Ah/g,可逆充电容量为10521m Ah/g,库仑效率提升到99.8%;在电流密度为100m A/g下充电-放电电位差仅为0.7V,能以较小的电位差稳定循环1100h。 展开更多

关键词 锂-二氧化碳电池 Mo_(2)C/Mo_(3)P催化剂 异质结 二氧化碳还原

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Fe基催化剂催化CO还原NO的研究进展

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作者 李书宁 李巧艳 +3 位作者 王梦雪 周宇璇 薛晶 梁美生 《煤炭学报》 北大核心 2025年第S1期572-590,共19页

钢铁厂工业烟气中含有大量一氧化碳、一氧化氮、二氧化硫等有毒气体,以及氧气、水蒸气等对催化剂有毒害的组分。CO-SCR(CO-selective catalytic reduction)技术旨在通过催化剂作用将CO和NO同时去除,并且需要保证催化剂在烟气温度下、在... 钢铁厂工业烟气中含有大量一氧化碳、一氧化氮、二氧化硫等有毒气体,以及氧气、水蒸气等对催化剂有毒害的组分。CO-SCR(CO-selective catalytic reduction)技术旨在通过催化剂作用将CO和NO同时去除,并且需要保证催化剂在烟气温度下、在有毒气氛下保持高活性。为此,系统地讨论了近年来用于CO-SCR反应的铁基催化剂,通过介绍不同形貌结构催化剂的特点及活性,从增加催化剂缺陷的方法和优点、贵金属掺杂对催化剂的改性效果、载体对催化剂性质的影响等方面,客观地总结了不同铁基催化剂在CO-SCR反应中的优缺点,然后分析了CO-SCR反应性能与不同铁基催化剂间的构效关系,并探讨了铁基催化剂及其改性催化剂作用下的CO-SCR反应机理。最后,通过分析实际烟气条件和铁基催化剂在无氧或者低浓度氧条件下的适用性,对铁基催化剂的合理设计、低温CO-SCR活性的提升和抗氧中毒能力的提高等进行了展望。 展开更多

关键词 氮氧化物去除 CO-SCR Fe基催化剂 Fe基催化剂改性 Fe基催化剂反应机理

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气化细渣、铝灰的活化及其吸附性能

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作者 刘新维 高珊 +1 位作者 王红涛 王建成 《化工进展》 北大核心 2025年第1期558-571,共14页

以工业废渣——煤气化细渣(FS)、铝灰(AA)为原料,一步碱熔法制备介孔吸附材料。研究了上述介孔材料对水中亚甲基蓝的吸附性能,结果表明,FS的最佳处理条件为:m_(FS)∶m_(NaOH)=5∶10、煅烧温度450℃、处理时间5h;AA的最佳处理条件为:m_(... 以工业废渣——煤气化细渣(FS)、铝灰(AA)为原料,一步碱熔法制备介孔吸附材料。研究了上述介孔材料对水中亚甲基蓝的吸附性能,结果表明,FS的最佳处理条件为:m_(FS)∶m_(NaOH)=5∶10、煅烧温度450℃、处理时间5h;AA的最佳处理条件为:m_(AA)∶m_(NaOH)=5∶8、煅烧温度550℃、处理时间3h。经碱熔处理后,FS材料对水中亚甲基蓝(MB)的吸附容量由1.16mg/g(FS-0)提升到67.85mg/g(FS-2),增长了近58倍;AA对水中亚甲基蓝的吸附容量由1.4mg/g(AA-0)提升到23.95mg/g(AA-2),增长了近17倍。X射线衍射、扫描电子显微镜、比表面积分析及傅里叶变换红外光谱等表征结果表明,两种材料在碱熔过程中形成的介孔孔道、带有氧缺陷位的Si—O—基团以及大量的Al—OH和Si—OH键是其对亚甲基蓝吸附性能得到大大提升的原因。本研究表明FS和AA可以应用为一种廉价的亚甲基蓝吸附剂,为二者的资源化利用和印染废水的处理提供了一种潜在的方法。 展开更多

关键词 废水 吸附 气化细渣 铝灰

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共沉淀法负载铌铈催化剂降解亚甲基蓝的催化性能研究

5

作者 任启铭 高珊 《现代化工》 北大核心 2025年第3期118-124,共7页

利用共沉淀法在SUZ-4硅铝分子筛上负载铌、铈制备Nb-Ce/SUZ-4系列催化剂,并以亚甲基蓝染料(MB)废水为研究对象,考察了催化剂催化降解MB的性能。结果表明,负载质量分数为20%、铌铈质量比为1∶1的20%P-1N1C/S催化剂去除MB的效果最佳,去除... 利用共沉淀法在SUZ-4硅铝分子筛上负载铌、铈制备Nb-Ce/SUZ-4系列催化剂,并以亚甲基蓝染料(MB)废水为研究对象,考察了催化剂催化降解MB的性能。结果表明,负载质量分数为20%、铌铈质量比为1∶1的20%P-1N1C/S催化剂去除MB的效果最佳,去除效率在120 min内达到了94%。猝灭实验及表征结果表明,催化剂中的Nb与Ce不同价态离子之间电子转移催化双氧水生成主要活性物种·OH进而降解MB。该催化剂循环5次后仍具有80%以上的MB去除效率,具有良好的实际应用前景。 展开更多

关键词 类芬顿 亚甲基蓝 铌铈 SUZ-4分子筛

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气化渣基脱硫活性焦制备工艺与性能评价 被引量：1

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作者 潘文杰 樊盼盼 +5 位作者 王洋 高艳春 樊晓婷 李翔宇 鲍卫仁 王建成 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期60-68,共9页

煤气化过程中产生的气化渣的处置问题日趋严重。气化渣中的残余炭具有较发达的孔隙结构和较大的比表面积,具有制备活性炭和其他高附加值碳材料的潜质。通过水介重力分选方法得到高品质气化渣分离炭后,采用配煤法制备脱硫活性焦,可实现... 煤气化过程中产生的气化渣的处置问题日趋严重。气化渣中的残余炭具有较发达的孔隙结构和较大的比表面积,具有制备活性炭和其他高附加值碳材料的潜质。通过水介重力分选方法得到高品质气化渣分离炭后,采用配煤法制备脱硫活性焦,可实现气化渣的高附加值利用。通过单因素试验法及正交试验法考察在气化渣分离炭高掺比条件下配煤种类、比例及炭化、活化工艺条件对脱硫活性焦结构和性能影响。研究表明,气化渣分离炭在掺入比例为50%时,活性焦的最佳配煤组成为:焦煤29%、长焰煤8%、煤沥青13%;最佳炭化条件为:升温速率5℃/min、炭化温度700℃、炭化时间30 min;最佳活化条件为:活化温度900℃、升温速率8℃/min、活化时间120 min、活化水量1.0 mL/(g·h)。利用固定床反应装置对气化渣基脱硫活性焦进行脱硫和再生性能评价,在最佳配方和工艺条件下,公斤级试验制备的脱硫活性焦耐磨强度为97.26%,耐压强度为696.3 N(实测值),灰分为11.66%,碘吸附值为378.78 mg/g,脱硫值为28.5 mg/g,满足脱硫用煤质颗粒活性炭指标A型优级品的技术指标且再生性能良好。以气化渣分离炭作为碳源制备脱硫活性焦在大幅降低活性焦生产成本的同时,也为气化渣的高值化利用提供了一条可行途径,对气化渣的减量化、资源化、高值化利用具有重要意义。 展开更多

关键词 气化渣 脱硫活性炭/焦 配煤法 炭化 活化

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K^(+)诱导Mn-Ce固溶体增强酸性和活性氧协同促进NH_(3)-SCR 被引量：1

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作者 陈曦 王小燕 +2 位作者 李巧艳 王梦雪 梁美生 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6036-6046,共11页

本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中(MnCeOx),优化其结构特征并用于NH_(3)-SCR反应.H_(2)-TPR和O_(2)-TPD结果表明,K的加入极大的弱化了Mn-O键,进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力的提升;XPS,NH_(3)-TPD和原位红外(in... 本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中(MnCeOx),优化其结构特征并用于NH_(3)-SCR反应.H_(2)-TPR和O_(2)-TPD结果表明,K的加入极大的弱化了Mn-O键,进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力的提升;XPS,NH_(3)-TPD和原位红外(insitu DRIFTs)结果表明,K的引入可以增强Mn/Ce元素间的电子转移,同时提高催化剂中氧缺陷的数量以及BrФnsted酸性位对NH_(3)的吸附能力.因此,在增强的酸性位点与缺陷吸附活性氧的协同作用下,促进了催化剂MnCeK_(y)O_(x)在NH_(3)-SCR反应中的活性和反应速率.当K、Ce、Mn元素的比例为1:5:5时,在较低温度(120℃)下,MnCeK_(1)O_(x)催化剂的NO转化率为94.6%,在40~260℃的较宽温度范围内可以实现NO的高效转化.采用in situ FTIR对NH_(3)和NO原位吸附和反应过程进行分析,结果表明NH_(3)的吸附比NO更敏感.对于MnCeO_(x),NH_(3)首先吸附在Lewis酸位点上,然后结合在BrФnsted酸位点上,导致单配位基和双配位基硝酸盐同时聚集;对于Mn CeK_(1O)_(x),NH_(3)同时吸附在Lewis和BrФnsted酸性位上,其中间产物仅为单配位基硝酸盐.结果表明K离子的添加可以有效的提升Mn-Ce固溶体在NH_(3)-SCR反应中的效率. 展开更多

关键词 NH_3-SCR 钾离子 Mn-Ce固溶体 酸性 活性氧

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贵金属单原子催化剂用于VOCs催化氧化研究进展

8

作者 贾子良 陈曦 +1 位作者 王梦雪 梁美生 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期103-116,共14页

作为形成细颗粒和臭氧的主要前体物,挥发性有机物(VOCs)对大气环境的影响尤为突出,贵金属负载型催化剂应用于VOCs的催化氧化能耗较低而被广泛应用,传统纳米催化剂存在原子利用率低、产物选择性差、成本高的问题,但单原子催化剂在此过程... 作为形成细颗粒和臭氧的主要前体物,挥发性有机物(VOCs)对大气环境的影响尤为突出,贵金属负载型催化剂应用于VOCs的催化氧化能耗较低而被广泛应用,传统纳米催化剂存在原子利用率低、产物选择性差、成本高的问题,但单原子催化剂在此过程中展现出巨大的潜力。该文阐述了近10年贵金属负载型单原子催化剂的合成策略、结构特点,重点关注制备方法的不同带来了贵金属与载体间的结合方式的差别以及造成它们在VOCs的催化氧化活性的明显差异,同时从理论计算的角度剖析催化性能与金属/载体间相互作用关系,并分析其催化机理,针对贵金属单原子催化剂在高效去除VOCs中存在的问题进行总结并提出未来的发展方向。 展开更多

关键词 VOCS 催化氧化 单原子催化剂 合成策略 理论计算

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RuCeTi催化剂制备及催化氧化氯苯

9

作者 王梦雪 陈曦 +2 位作者 贾子良 李书宁 梁美生 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6047-6056,共10页

通过溶胶凝胶法制备具有丰富强酸位点的催化剂载体(CeTi),使用还原剂并调控化学还原过程将Ru负载于CeTi载体上形成RuCeTi催化剂用于氯苯(CB)的催化氧化.XRD、HRTEM、XPS、H_(2)-TPR以及In-situ DRIFTS等表征结果表明,Ru与CeO_(2)之间的... 通过溶胶凝胶法制备具有丰富强酸位点的催化剂载体(CeTi),使用还原剂并调控化学还原过程将Ru负载于CeTi载体上形成RuCeTi催化剂用于氯苯(CB)的催化氧化.XRD、HRTEM、XPS、H_(2)-TPR以及In-situ DRIFTS等表征结果表明,Ru与CeO_(2)之间的相互作用提高了Ru物种的价态,导致RuO_(2)具有较强的氧化还原能力,为氯苯的深度氧化提供了动力;CeTi载体丰富的强酸位点为CB提供了吸附位点.活性测试显示RuCeTi在1000×10^(-6)浓度CB中CO_(2)选择性为98%,持续测试24h而不失活,表明活性氧和酸性位协同使得RuCeTi具有优越的CO_(2)选择性和催化稳定性. 展开更多

关键词 氯苯 催化氧化 氧化还原 酸性位

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高效Li-CO_(2)电池用富缺陷Co-N-C纳米片电极的制备

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作者 雷普英 李雪莲 +4 位作者 王璇 郭文奇 侯凯 齐凯 高丽丽 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S02期116-122,129,共8页

采用原位生长-模板保护-裂解组装策略,对双金属类沸石咪唑骨架材料(ZIFs)前驱体进行结构调控,成功制备Co-N_(x)、N-C活性位点及缺陷共存的二维钴-氮-碳纳米片(Co-N-C NFs)催化剂。Co-N-C NFs耦合了内在的Co-N-C的电子结构和外在的富缺... 采用原位生长-模板保护-裂解组装策略,对双金属类沸石咪唑骨架材料(ZIFs)前驱体进行结构调控,成功制备Co-N_(x)、N-C活性位点及缺陷共存的二维钴-氮-碳纳米片(Co-N-C NFs)催化剂。Co-N-C NFs耦合了内在的Co-N-C的电子结构和外在的富缺陷的二维片层结构,为锂-二氧化碳电池(LCB)提供了有利的气-液-固三相反应界面;纳米薄片彼此交互,构建出有利于CO_(2)吸脱附、锂离子和电子迁移输运路径以及便于产物寄宿的空间结构。基于Co-N-C NFs催化剂正极构筑LCB电池,电池表现出优异的电化学性能,放电容量达到2880μAh/cm^(2),在100μA/cm^(2)的大电流密度下,放-充电平台维持在2.60 V和4.40 V,且能稳定工作超1480 h。 展开更多

关键词 锂-二氧化碳电池 Co-N-C催化剂 富缺陷 金属-有机骨架材料 双模板

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Shell煤气化炉气氛下熔渣中金属铁析出及对其黏度影响的模拟研究 被引量：1

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作者 贺冲 郭晶 +3 位作者 秦育红 孔令学 白进 李文 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第8期3218-3228,共11页

气流床煤气化过程中,煤中无机矿物质升温熔融转变为熔渣,熔渣通过液态排渣单元连续排出炉外,因此熔渣良好的流动性(黏度)是气化炉长周期稳定运行的关键。我国高铁煤(煤灰中氧化铁的质量分数高于15%)分布广泛,比如内蒙古锡林浩特煤、河... 气流床煤气化过程中,煤中无机矿物质升温熔融转变为熔渣,熔渣通过液态排渣单元连续排出炉外,因此熔渣良好的流动性(黏度)是气化炉长周期稳定运行的关键。我国高铁煤(煤灰中氧化铁的质量分数高于15%)分布广泛,比如内蒙古锡林浩特煤、河南义马煤、云南镇雄煤等。由于Shell煤气化炉内还原性气体(CO和H2)的总体积分数较高(>86%),高铁熔渣在液态排渣过程中易发生金属铁析出,形成大的含铁渣块,导致气化炉无法顺畅排渣甚至非正常停车,因此深入研究Shell煤气化炉气氛下熔渣中金属铁的析出行为是高铁熔渣流动性调控的重要依据。基于此,以热力学模拟为基础,依据金属铁析出和团聚机理,结合熔渣结晶特性,建立熔渣中金属铁析出和团聚的动力学模型,并定量分析金属铁对熔渣结晶和黏度的影响。热力学模拟表明,Shell煤气化炉气氛下高铁熔渣发生金属铁析出,且氧化钙的质量分数增加促进金属铁析出。分别以熔渣中还原性气体扩散和金属铁沉降为速控步骤,建立金属铁析出和团聚的动力学模型;氧化钙的质量分数增加或者温度升高,熔渣黏度降低,促进熔渣中还原性气体扩散,金属铁的质量分数增加且易发生团聚。提出金属铁团聚的临界时间作为判断金属铁团聚的关键参数;降低气化炉排渣温度或减少氧化钙的质量分数,金属铁团聚临界时间增加,避免熔渣中金属铁团聚。将晶体体积分数的热力学平衡值引入结晶动力学模型(KJMA公式),获得金属铁对熔渣结晶和黏度的影响,发现金属铁析出促进钙长石结晶,熔渣黏度迅速增加;虽然较低排渣温度下钙长石的体积分数达到热力学平衡值所需时间更长,但黏度增加至排渣黏度上限25 Pa·s所需的时间更短。建议通过适当降低排渣温度,或添加富硅助剂,或与高硅煤共气化,可适当避免高铁熔渣中金属铁的析出和团聚,避免熔渣黏度突增和气化炉排渣不畅,有利于气化炉长周期运行。 展开更多

关键词 气流床气化 熔渣 金属铁 黏度 动力学模型 结晶

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