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硝酸铵对SO_2在大气颗粒物表面气-粒转化影响的模拟研究 被引量:5
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作者 林立 孔令东 陈建民 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期751-755,共5页
利用流动态的原位傅里叶变换红外漫反射光谱(DRIFTS)对含硝酸铵气溶胶(以α-Fe2O3为主模拟气溶胶)与SO2的非均相反应进行了研究,比较了硝酸铵与其它金属氧化物(CaO,MgO,α-Al2O3和SiO2)与SO2反应的情况.实验结果表明,硝酸铵和α-Fe2O3... 利用流动态的原位傅里叶变换红外漫反射光谱(DRIFTS)对含硝酸铵气溶胶(以α-Fe2O3为主模拟气溶胶)与SO2的非均相反应进行了研究,比较了硝酸铵与其它金属氧化物(CaO,MgO,α-Al2O3和SiO2)与SO2反应的情况.实验结果表明,硝酸铵和α-Fe2O3混合颗粒物比硝酸铵和其它金属氧化物混合颗粒与SO2反应的吸附系数高,表明α-Fe2O3比其它金属氧化物催化能力变强.利用BET面积作为反应活性表面积,发现含有6%(质量分数)NH4NO3的α-Fe2O3混合颗粒物与SO2反应具有最高的比表面积吸附系数(γBET=2.42×10-9),比纯氧化铁的反应高了近1.8倍.而纯NH4NO3颗粒与SO2不发生反应,表明少量硝酸铵的存在在一定程度上提高了SO2在气溶胶颗粒物表面转化成硫酸盐的能力.本文还讨论了含硝酸铵气溶胶与SO2的反应机制及其对大气环境的影响. 展开更多
关键词 含硝酸铵气溶胶 二氧化硫 红外漫反射 非均相反应
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SO_2与Fe_2O_3生成Fe(Ⅱ)(aq)和硫酸盐的复相反应机理 被引量:14
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作者 张秋菊 王晓 +1 位作者 陈建民 庄国顺 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第7期1347-1350,共4页
使用DR IFTS,XPS,HPLC和IC考察了常温、常压和氧气存在下SO2与Fe2O3的复相反应,结果表明,SO2在Fe2O3表面的反应活性与Fe2O3表面含水量密切相关,表面含水量增加有助于Fe(Ⅱ)(aq)和硫酸盐的生成.室温下(T=291 K,相对湿度68%),每毫克Fe2O3... 使用DR IFTS,XPS,HPLC和IC考察了常温、常压和氧气存在下SO2与Fe2O3的复相反应,结果表明,SO2在Fe2O3表面的反应活性与Fe2O3表面含水量密切相关,表面含水量增加有助于Fe(Ⅱ)(aq)和硫酸盐的生成.室温下(T=291 K,相对湿度68%),每毫克Fe2O3在30 m in内可消耗53.6μg SO2,生成12.6 ngFe(Ⅱ)(aq)和56.2μg SO42-.反应产物SO42-的浓度比Fe(Ⅱ)(aq)的浓度高3个数量级,表明在生成硫酸盐的复相反应中铁对SO2氧化具有非常高的催化活性.提出了Fe(Ⅱ)(aq)和硫酸盐的生成机理. 展开更多
关键词 复相反应 FE2O3 SO2 Fe(Ⅱ)(aq) 硫酸盐
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SO2在Fe2O3颗粒表面不同温度下非均相反应的实验模拟 被引量:17
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作者 崔虎雄 成天涛 +2 位作者 陈建民 徐永福 房文 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第12期2331-2336,共6页
使用漫反射Fourier变换红外光谱(DFTIRS)、离子色谱(IC)及透射电子显微镜(TEM)对不同温度条件下SO2在α-Fe2O3颗粒表面的非均相反应过程进行实验模拟和监测,并分析了反应剧烈波段(8.7μm)的产物硫酸盐以及颗粒吸收和后向散射光学系数的... 使用漫反射Fourier变换红外光谱(DFTIRS)、离子色谱(IC)及透射电子显微镜(TEM)对不同温度条件下SO2在α-Fe2O3颗粒表面的非均相反应过程进行实验模拟和监测,并分析了反应剧烈波段(8.7μm)的产物硫酸盐以及颗粒吸收和后向散射光学系数的变化.结果表明,在15-45℃内,硫酸盐生成量、生成速率以及吸收系数、后向散射系数都随反应温度的升高而呈现先增加后减少的趋势;同一反应温度下,硫酸盐生成速率随时间呈现先增大后减小,最后逐渐趋于稳定的演变;光学系数变化与硫酸盐生成量之间存在较好的指数关系.在当前全球气候变暖背景下,研究结果将对深入了解真实大气中SO2与矿尘非均相反应造成的气溶胶光学特性演变,以及定量评估其辐射强迫影响具有一定意义. 展开更多
关键词 FE2O3 非均相反应 温度 硫酸盐 光学特性
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NaCl与Fe_2O_3混合物对SO_2的有效吸收 被引量:4
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作者 尹勇 陈海涵 +1 位作者 孔令东 陈建民 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第7期1337-1341,共5页
采用DRIFTS和XPS等方法研究了SO2在NaCl和α-Fe2O3混合物表面的复相反应,并计算了反应的吸附常数.结果表明,反应生成物主要为硫酸盐、硫酸氢盐以及少量的亚硫酸(氢)盐;SO2与NaCl和α-Fe2O3混合物的反应符合零级反应动力学规律;NaCl的含... 采用DRIFTS和XPS等方法研究了SO2在NaCl和α-Fe2O3混合物表面的复相反应,并计算了反应的吸附常数.结果表明,反应生成物主要为硫酸盐、硫酸氢盐以及少量的亚硫酸(氢)盐;SO2与NaCl和α-Fe2O3混合物的反应符合零级反应动力学规律;NaCl的含量对反应有影响,随着混合物中NaCl含量的增加,BET吸附常数呈现先上升而后再下降的变化规律,当NaCl的质量分数达到70%左右时,BET吸附常数达到最大(4·62×10-6),是纯α-Fe2O3(5·72×10-7)的8·08倍;反应生成的FeCl2-SO3-中间体作为SO2的储存库,促进了更多的硫酸盐生成. 展开更多
关键词 矿尘与海盐混合物 红外漫反射 复相反应 吸附常数 硫酸盐
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