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Ti_(3)C_(2)MXene纳米片上原位生长的Cd_(0.5)Zn_(0.5)S纳米棒实现高效可见光催化析氢
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作者 李钦 张慧慧 +3 位作者 顾华军 崔园园 高瑞华 戴维林 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期70-80,共11页
在能源短缺和环保优先的背景下,光催化制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径之一。有效提高光生载流子的分离效率对于设计具有优异析氢活性的光催化剂至关重要。本研究采用一步原位水热法构建了由Cd_(0.5)Zn_(0.5)S纳米棒和Ti_(3)C_(2)... 在能源短缺和环保优先的背景下,光催化制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径之一。有效提高光生载流子的分离效率对于设计具有优异析氢活性的光催化剂至关重要。本研究采用一步原位水热法构建了由Cd_(0.5)Zn_(0.5)S纳米棒和Ti_(3)C_(2)MXene纳米片组成的二元异质结光催化剂。当Ti_(3)C_(2)MXene的含量为0.5 wt%(质量分数)时,光催化产氢的最大速率为15.56 mmol·g^(-1)·h^(-1),是纯Cd_(0.5)Zn_(0.5)S的2.56倍。经过5次催化循环后,光催化活性没有显著下降。该材料在350 nm紫外光下展现出最高的AQE为18.4%。此外,基于X射线光电子能谱(XPS)、原位光照XPS、飞秒瞬态吸收光谱、密度泛函理论(DFT)计算和光催化活性实验,我们提出了MXene/Cd_(0.5)Zn_(0.5)S复合材料的电荷转移和光催化制氢机理。我们的研究表明,引入不含贵金属的MXene材料可以有效地帮助光生电子的转移。这项工作展示了MXene材料在构建高效低成本的制氢光催化剂方面的潜力。 展开更多
关键词 Cd_(1-x)ZnxS纳米棒 光催化 析氢 Ti_(3)C_(2)-MXene纳米片 异质结
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沉淀还原法制备高性能CO_2加氢合成甲醇Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂 被引量:20
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作者 曹勇 陈立芳 +3 位作者 戴维林 范康年 吴东 孙予罕 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第7期1296-1298,共3页
A novel coprecipitation-reduction process has been proposed for preparing highly selective Cu/ZnO/Al 2O 3 catalysts for methanol synthesis from CO 2 hydrogenation. Compared to the catalysts prepared by the conventiona... A novel coprecipitation-reduction process has been proposed for preparing highly selective Cu/ZnO/Al 2O 3 catalysts for methanol synthesis from CO 2 hydrogenation. Compared to the catalysts prepared by the conventional method, the new catalysts prepared via the new method exhibit much higher BET surface area and pore size, much smaller crystallite size and higher catalytic activity and selectivity in CO 2 hydrogenation to methanol. It is also found that the molar ratio of Cu + to Cu 0 on the surface of the catalyst obtained by coprecipitation-reduction is much higher than that on the reduced catalyst obtained by the conventional method, which could be crucial for its high activity and selectivity for catalytic hydrogenation of CO 2 to methanol. 展开更多
关键词 沉淀还原法 制备 CO2 加氢合成 甲醇 Cu/ZnO/Al2O3 催化剂 碳酸盐共沉淀 液相化学还原
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环戊烯选择氧化合成戊二酸绿色催化过程 被引量:11
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作者 陈慧 戴维林 +3 位作者 杨新丽 高瑞华 曹勇 范康年 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期118-121,共4页
研究了以环戊烯为原料、草酸为有机络合剂、H2O2为氧化剂,在催化剂钨酸(H2WO4)的作用下一步合成戊二酸的绿色新过程,考察了氧化剂的含量、反应物配比、催化剂用量、反应温度、反应时间等对反应的影响。确定了最佳反应条件:选用50%(质量... 研究了以环戊烯为原料、草酸为有机络合剂、H2O2为氧化剂,在催化剂钨酸(H2WO4)的作用下一步合成戊二酸的绿色新过程,考察了氧化剂的含量、反应物配比、催化剂用量、反应温度、反应时间等对反应的影响。确定了最佳反应条件:选用50%(质量分数)的H2O2为氧化剂、反应物配比n(H2O2)∶n(环戊烯)=4.4、n(H2WO4)∶n(草酸)=1、催化剂用量(H2WO4占环戊烯的摩尔分数)1.5%、反应温度85℃、反应时间6h。在最佳反应条件下,戊二酸的收率高达92.3%。该方法洁净、高效,产物戊二酸的纯度高,符合绿色化学的要求。实验结果表明,强酸性环境有利于戊二酸的生成,表明此反应为酸催化的选择氧化反应。 展开更多
关键词 环戊烯 戊二酸 钨酸 选择氧化 催化 绿色化工
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草酸二甲酯催化加氢合成乙二醇过程的热力学计算与分析 被引量:23
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作者 尹安远 戴维林 范康年 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期62-66,共5页
采用Benson基团贡献法估算得到草酸二甲酯(DMO)和乙醇酸甲酯的标准生成焓和标准生成吉布斯自由能,结合其他已知的热力学数据计算了DMO催化加氢合成乙二醇(EG)反应中所涉及的反应焓变、反应熵变、反应吉布斯自由能变和反应的化学平衡常... 采用Benson基团贡献法估算得到草酸二甲酯(DMO)和乙醇酸甲酯的标准生成焓和标准生成吉布斯自由能,结合其他已知的热力学数据计算了DMO催化加氢合成乙二醇(EG)反应中所涉及的反应焓变、反应熵变、反应吉布斯自由能变和反应的化学平衡常数。在此基础上,分析了反应温度、反应压力、n(H_2):n(DMO)和DMO含量对DMO转化率和EG选择性的影响。分析结果表明,当反应温度473K、反应压力2.5 MPa、n(H_2):n(DMO)=40、DMO质量分数不小于15%时,DMO转化率和EG选择性均大于99%;继续增大反应压力、n(H_2):n(DMO)及DMO含量对DMO转化率和EG选择性的影响不明显。 展开更多
关键词 草酸二甲酯 乙二醇 乙醇酸甲酯 催化加氢 热力学分析
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含锡催化剂在Baeyer-Villiger氧化反应中的应用进展 被引量:9
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作者 黄靓 李静霞 +2 位作者 戴维林 曹勇 范康年 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第2期200-204,共5页
综述了近年来含锡催化剂在Baeyer-Villiger反应(酮转化为相应的酯或内酯的反应)中的应用研究进展,分别介绍了Sn-β沸石、Sn-MCM-41、水滑石负载锡、坡缕石负载锡等非均相催化剂及锡的全氟化辛烷磺酰胺配合物、苯胺和苯甲醇取代的有机锡... 综述了近年来含锡催化剂在Baeyer-Villiger反应(酮转化为相应的酯或内酯的反应)中的应用研究进展,分别介绍了Sn-β沸石、Sn-MCM-41、水滑石负载锡、坡缕石负载锡等非均相催化剂及锡的全氟化辛烷磺酰胺配合物、苯胺和苯甲醇取代的有机锡配合物等均相催化剂。由于非均相催化剂能回收重复利用,着重介绍了各种非均相催化剂的优缺点及催化作用机理。其中,Sn-β沸石由于具有较多的小孔,有利于Sn的嵌入,从而有效提高了反应的转化率,而Sn-MCM-41、水滑石负载锡、坡缕石负载锡等催化剂虽合成方法简单,但其活性均低于Sn-β沸石催化剂。 展开更多
关键词 Baeyer-Villiger氧化反应 含锡催化剂 内酯
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环氧乙烷催化水合制备乙二醇的研究进展 被引量:18
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作者 杨志剑 任楠 唐颐 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第5期562-569,共8页
对当前应用于环氧乙烷催化水合(包括均相和非均相催化水合法)制备乙二醇反应的主要催化体系进行了比较和分析,同时阐述了相关的催化作用机理。讨论了目前各催化水合体系所存在的问题以及未来的发展方向,均相催化剂如水溶性无机盐等,其... 对当前应用于环氧乙烷催化水合(包括均相和非均相催化水合法)制备乙二醇反应的主要催化体系进行了比较和分析,同时阐述了相关的催化作用机理。讨论了目前各催化水合体系所存在的问题以及未来的发展方向,均相催化剂如水溶性无机盐等,其核心问题在于对设备的腐蚀以及在产物精馏过程中析出导致危险等问题的控制;而非均相催化剂如阴离子交换树脂、负载型金属氧化物等,可实现连续生产并且易分离,研究重点在于乙二醇选择性的提高以及催化剂成本的降低和使用寿命的延长。对当前我国乙二醇合成工艺的重要新进展,如以纤维素、煤代替石油资源为原料制备乙二醇等进行了简要介绍。 展开更多
关键词 环氧乙烷 乙二醇 催化水合 无机盐 阴离子交换树脂 金属氧化物
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选择氧化中新型Keggin结构硅钨酸盐催化剂的研究进展 被引量:4
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作者 李静霞 戴维林 +1 位作者 曹勇 范康年 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第4期412-417,共6页
综述了近十年来新型Keggin结构硅钨酸盐及其一系列衍生物催化剂的合成及其在选择氧化反应中应用的研究进展。分别介绍了具有空位的硅钨酸盐、过渡金属取代的硅钨酸盐、二聚型硅钨酸盐、有机-无机杂化硅钨酸盐及负载型硅钨酸盐催化剂,其... 综述了近十年来新型Keggin结构硅钨酸盐及其一系列衍生物催化剂的合成及其在选择氧化反应中应用的研究进展。分别介绍了具有空位的硅钨酸盐、过渡金属取代的硅钨酸盐、二聚型硅钨酸盐、有机-无机杂化硅钨酸盐及负载型硅钨酸盐催化剂,其中负载型硅钨酸盐催化剂不仅保留了均相催化剂活性高的优点,且克服了以往负载型催化剂活性物种易流失的缺点,在烯烃的环氧化反应中表现出较好的催化活性及可重复利用性能。 展开更多
关键词 KEGGIN结构 硅钨酸盐 选择氧化 催化剂
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非晶态Co-M-B催化剂的巴豆醛选择加氢性能研究 被引量:2
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作者 裴燕 方敬 +1 位作者 范康年 乔明华 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期881-883,共3页
采用不同金属M(M=Sn、Cu、Zn、Fe)修饰制备了非晶态Co-M-B催化剂,并把它们应用于巴豆醛选择加氢制备巴豆醇.结果表明,在非晶态CoB催化剂中引入第3组分M不会改变催化剂的非晶态结构,但不同金属修饰的催化剂对巴豆醛羰基加氢的选择性不同... 采用不同金属M(M=Sn、Cu、Zn、Fe)修饰制备了非晶态Co-M-B催化剂,并把它们应用于巴豆醛选择加氢制备巴豆醇.结果表明,在非晶态CoB催化剂中引入第3组分M不会改变催化剂的非晶态结构,但不同金属修饰的催化剂对巴豆醛羰基加氢的选择性不同.巴豆醇最高收率次序为60%Co-Fe-B>>2%Co-Zn-B>1%Co-Cu-B≈1%Co-Sn-B>Co-B,其中,在60%Co-Fe-B催化剂上,巴豆醇摩尔收率最高可达63.5%. 展开更多
关键词 非晶态催化剂 COB 巴豆醛 巴豆醇 选择性加氢
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高活性Ag/SiO2-ZnO催化剂的制备及其催化甲醇脱氢制无水甲醛的研究 被引量:2
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作者 任丽萍 戴维林 +1 位作者 范康年 谢在库 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第z1期419-421,共3页
采用溶胶-凝胶法制备Ag/SiO2-ZnO催化剂,并将其用于催化甲醇直接脱氢制无水甲醛的反应,考察银锌比和反应温度对甲醇直接脱氢制无水甲醛反应催化活性的影响,同时采用布鲁纳尔-埃梅特-泰勒过程、X射线衍射、扫描电镜方法对催化剂进行表征... 采用溶胶-凝胶法制备Ag/SiO2-ZnO催化剂,并将其用于催化甲醇直接脱氢制无水甲醛的反应,考察银锌比和反应温度对甲醇直接脱氢制无水甲醛反应催化活性的影响,同时采用布鲁纳尔-埃梅特-泰勒过程、X射线衍射、扫描电镜方法对催化剂进行表征.实验结果表明,最佳的催化剂制备条件为:银的负载量(质量分数)20%时n(Ag):n(Zn)=10;固定空速为10 000 h-1,当反应温度为700℃时,催化剂的性能最佳,此时甲醇的转化率为82.3%,甲醛的选择性达88.9%.X射线衍射表征结果表明,银在反应前后均以金属银状态存在;扫描电镜表征结果进一步证明,银以3μm左右的颗粒分散于载体表面. 展开更多
关键词 甲醇 直接脱氢 无水甲醛 银/二氧化硅-氧化锌催化剂
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规整中孔TiO_2微球的均相沉淀合成及其在环戊烯氧化反应中的应用 被引量:8
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作者 郭昌文 戴维林 +1 位作者 曹勇 范康年 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第6期1097-1099,共3页
A novel process for preparation of micrometer-scale functional materials without organic templates has been demonstrated. Titania spheroid with a tailored core-shell structure and high ordered mesoposity has been mani... A novel process for preparation of micrometer-scale functional materials without organic templates has been demonstrated. Titania spheroid with a tailored core-shell structure and high ordered mesoposity has been manipulated in the ethanol hydrothermal system containing ammonia sulfate as a dispersant. Titania spheroid with a mean diameter of 3.6 μm and a high specific surface area of 266 m 2/g has been synthesized by precipitating titanium tetrachloride with ammonia gas released from hydrolysis of urea at a high temperature. A special core-shell structure with a 100 nm thin shell and a 300 nm spacing strip interiors has been characterized by SEM & TEM. The catalytic performance of the titania spheoid supported WO 3 catalyst for the selective oxidation of cyclopentene(CPE) to glutaraldehyde(GA) has been investigated. The WO 3/TiO 2 spheroid catalyst displays an exciting prospect for good selectivity(72.9%) toward GA and a high GA yield(about 70%) for the titled reaction using aqueous H 2O 2 as the oxidant. 展开更多
关键词 中孔TiO2微球 均相沉淀 合成 环戊烯 氧化反应 戊二醛 二氧化钛 氧化钨 催化剂
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