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载体材料对单Pd三效催化剂性能及催化活性的影响(英文) 被引量:2
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作者 崔亚娟 方瑞梅 +3 位作者 尚鸿燕 史忠华 龚茂初 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第5期989-1002,共14页
采用共沉淀法制备了耐高温高比表面的La2O3-Al2O3(LA)以及铈含量分别为15%、33%和47%的储氧材料Ce O2-Zr O2-La2O3-Al2O3(CZLA)、Ce O2-Zr O2-La2O3+La2O3-Al2O3(CZL+LA)和Ce O2-Zr O2-La2O3(CZL)4类载体材料,并用浸渍法制备了整体式Pd... 采用共沉淀法制备了耐高温高比表面的La2O3-Al2O3(LA)以及铈含量分别为15%、33%和47%的储氧材料Ce O2-Zr O2-La2O3-Al2O3(CZLA)、Ce O2-Zr O2-La2O3+La2O3-Al2O3(CZL+LA)和Ce O2-Zr O2-La2O3(CZL)4类载体材料,并用浸渍法制备了整体式Pd/LA、Pd/CZLA、Pd/CZL+LA和Pd/CZL汽油车尾气净化三效催化剂,考察了载体材料对单Pd三效催化剂的影响。采用低温N2吸附-脱附、H2-程序升温还原(H2-TPR)以及X射线光电子能谱(XPS)对载体材料及催化剂进行了表征,并考察了催化剂的空燃比性能和三效催化性能。结果表明,CZLA有效地结合了铈基和铝基载体材料的优点,表现出了优异的织构性能、热稳定性及还原性能。老化前后,其负载的单Pd三效催化剂在低温还原率、表面元素含量及Pd的电子结合能等性能方面表现出了最小的差异。催化剂活性测试结果表明,Pd/CZLA的三效窗口明显较宽,且拥有最低的起燃温度,尤其经1 000℃老化处理后,其催化活性最高,C3H8、NOx和CO的起燃温度分别为370、257和223℃。可见,相较于其他3种载体材料,CZLA更适合于负载单Pd三效催化剂,从而满足更高标准的三效催化剂的性能要求。 展开更多
关键词 催化剂 多相催化 载体材料 织构性能 热稳定性 单Pd三效催化剂 催化性能.
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CeO_2-ZrO_2催化材料对汽油车颗粒物的催化燃烧(英文) 被引量:1
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作者 王锐 兰丽 +1 位作者 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第7期1747-1757,共11页
采用共沉淀的方法合成了一系列不同CeO_2和ZrO_2质量比的催化剂(wCeO_2-(1-w)ZrO_2)并用于汽油车颗粒物的催化燃烧。采用程序控制以10°C?min^(-1)的升温速率,从室温升到850°C氧化测试催化剂的燃烧活性。同时,对催化剂进行了X... 采用共沉淀的方法合成了一系列不同CeO_2和ZrO_2质量比的催化剂(wCeO_2-(1-w)ZrO_2)并用于汽油车颗粒物的催化燃烧。采用程序控制以10°C?min^(-1)的升温速率,从室温升到850°C氧化测试催化剂的燃烧活性。同时,对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、氮气-吸脱附比表面(N2-BET)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)分析、储氧能力(OSC)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)表征。经过800°C焙烧后,70%CeO_2-30%ZrO_2样品表现出最好的活性性能,其Tm(活性测试燃烧反应中燃烧产物浓度达到最大峰值铈所对应的燃烧温度)从空白样品的719°C降低到625°C。同时,70%Ce O2-30%Zr O2样品也表现出优异的热稳定性能。催化燃烧性能与催化剂的结构、表面组成特性以及氧化还原性能有关。XRD和拉曼光谱表明富铈样品具有典型的立方相结构,富锆样品具有四方相结构。XPS表明不同催化剂的Ce中Ce^(3+)的摩尔比例及表面氧与晶格氧的比例存在明显差异,其导致催化性能不同。同时,70%CeO_2-30%ZrO_2样品具有最大的储氧能力及最优异的还原性能。此外,焙烧温度的升高,70%Ce O2-30%ZrO_2样品在结构、表面组成和氧化还原能力并没有出现明显的下降和破坏,表明70%Ce O2-30%ZrO_2样品具有优良的热稳定性能。 展开更多
关键词 铈锆固溶体 碳烟燃烧 汽油缸内直喷 汽油车颗粒物器 氧浓度
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Ce_(0.64)Mn_(0.13)R_(0.23)O_x催化剂催化燃烧柴油机碳烟的研究 被引量:4
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作者 王世丹 朱艺 +2 位作者 张海龙 龚茂初 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第8期1827-1833,共7页
采用共沉淀法制备一系列Ce0.64Mn0.13R0.23Ox(R=La,Zr和Y)催化剂,并用低温N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等手段对催化剂进行了表征,同时考察了该系列... 采用共沉淀法制备一系列Ce0.64Mn0.13R0.23Ox(R=La,Zr和Y)催化剂,并用低温N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等手段对催化剂进行了表征,同时考察了该系列催化剂对柴油车排放碳烟的催化燃烧性能。研究结果表明该系列催化剂均形成了具有立方萤石结构的固溶体。加入Rn+离子后,催化剂的抗老化性能有了很大的提高,其中加入La的催化剂具有最好的抗老化性能,老化后碳烟催化燃烧的Tm为319℃,适合于柴油车的排气温度,具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 固溶体 催化燃烧 碳烟 柴油机
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Zr的添加对提高NH_3选择性催化还原NO_x整体式催化剂热稳定性的影响(英文) 被引量:2
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作者 徐宝强 徐海迪 +6 位作者 曹毅 兰丽 杨怡 张艳华 李元山 龚茂初 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第3期517-526,共10页
采用共沉淀的方法制备了Ce Ti O_x和Ce Zr Ti O_x两种用于NH_3选择性催化还原NO_x的催化剂。两种催化剂在不同的高温条件下进行热老化以考察Zr的添加对Ce Ti O_x催化剂热稳定性的影响。NH_3-SCR活性数据显示,经过650、750和850℃的高温... 采用共沉淀的方法制备了Ce Ti O_x和Ce Zr Ti O_x两种用于NH_3选择性催化还原NO_x的催化剂。两种催化剂在不同的高温条件下进行热老化以考察Zr的添加对Ce Ti O_x催化剂热稳定性的影响。NH_3-SCR活性数据显示,经过650、750和850℃的高温老化处理,Zr改性后的催化剂较Ce Ti O_x催化剂具有更好的催化活性和N2选择性。XRD、Raman和H_2-TPR结果表明添加Zr可以阻止Ce物种的烧结并且抑制金红石相Ti O_2的生成。催化剂的SEM图像显示Zr的添加可以抑制颗粒随着焙烧温度升高而产生的聚集长大。XPS的Ce3d光谱表明,随着老化温度的提升,Ce Ti O_x催化剂表面的Ce^(3+)/Ce4+比相对于Ce Zr Ti O_x催化剂下降更加明显。这意味着随着Zr的添加,更多的晶格缺陷和氧空缺出现在Zr改性催化剂的表面,这有利于催化性能的提升。另外,NH_3-TPD结果表明经过相同的高温老化,改性的催化剂保持了更多的Br觟nsted酸性位,提高了催化活性并抑制了氨的氧化。因此,Zr的添加提高了催化剂的热稳定性能。 展开更多
关键词 铈钛复合氧化物 热稳定性 选择性催化还原 NOx
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硅烷化对NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA水热稳定性的促进作用 被引量:2
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作者 徐书浩 林青瑾 +4 位作者 刘双 刘静莹 徐海迪 王健礼 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第12期2385-2394,共10页
采用硅烷化改性NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA,以提高催化剂的水热稳定性。X射线衍射、扫描电子显微镜和27Al核磁共振谱图等研究证实,硅烷化改性明显抑制BEA分子筛骨架中Si-O-Al键的水解,保持其结构完整,从而有效提高水热处理后Cu... 采用硅烷化改性NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA,以提高催化剂的水热稳定性。X射线衍射、扫描电子显微镜和27Al核磁共振谱图等研究证实,硅烷化改性明显抑制BEA分子筛骨架中Si-O-Al键的水解,保持其结构完整,从而有效提高水热处理后CuCe/BEA的催化活性。氨气-程序升温脱附和原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究结果表明,硅烷化改性的催化剂由于保持更完整的骨架结构能够形成更多的酸性位点。此外,氢气-程序升温还原和X射线光电子能谱测试表明,硅烷化改性有利于提高活性铜物种的分散性。因此,相比于CuCe/BEA催化剂,硅烷化改性的CuCeSi/BEA催化剂具有更多的酸性位点和高度分散的Cu物种,共同促进了催化剂的水热稳定性。 展开更多
关键词 硅烷化 分子筛 水热稳定性 结构活性关系 多相催化
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