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取代基结构-活性关系对电化学降解取代苯胺的影响 被引量：1
1
作者 刘小波 黄卫民 +3 位作者 任秀彬 董艳杰 徐红 林海波 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期1131-1134,共4页
以Na2SO4为支持电解质,使用Ti/PbO2电极,研究了带有推电子基(—CH3)和吸电子基(—NO2,—Cl)的邻或对位取代基苯胺类化合物的电催化氧化降解过程.研究结果表明,带有取代基苯胺类化合物的氧化降解是在羟基自由基进攻下生成氨基酚类化合物... 以Na2SO4为支持电解质,使用Ti/PbO2电极,研究了带有推电子基(—CH3)和吸电子基(—NO2,—Cl)的邻或对位取代基苯胺类化合物的电催化氧化降解过程.研究结果表明,带有取代基苯胺类化合物的氧化降解是在羟基自由基进攻下生成氨基酚类化合物,然后在电极表面失去电子生成苯醌继续氧化的过程.带有推电子基团苯胺的电催化降解速度比带有吸电子基团的苯胺降解速度快,这是因为推电子基团使苯环电子云密度提高,有利于羟基自由基的进攻;吸电子基团使苯环电子云密度降低,不利于羟基自由基的进攻.由于阴极还原反应的作用,化学反应活性和电化学反应活性并不完全一致.氯代苯胺在羟基自由基进攻下—Cl离去,以Cl-离子形式进入溶液中,被氧化生成有效氯,加快降解反应速度.硝基虽然是强吸电子基,但是可以转化为对苯二胺,进一步活化苯环,其降解速度较快. 展开更多
关键词 电化学氧化 取代苯胺 羟基自由基
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Ni,Co诱导合成嵌有高分散NiCoP纳米粒子的NCNTs:一种高效的双功能电解水催化剂 被引量：1
2
作者 张旭鹏 王莹 +4 位作者 刘群 张钰 陈黎 展俊岭 王嘉博 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1173-1183,共11页
通过一步磷化碳化直接合成了Ni、Co诱导的高度分散的NiCoP纳米颗粒嵌入氮掺杂碳纳米管(NiCo/NiCoP-NCNTs)。NiCo/NiCoP-NCNTs作为水分解的双功能电催化剂,在0.5 mol/L H2SO4和1 mol/L KOH溶液中分别仅需206 mV的HER过电位和360 mV的OER... 通过一步磷化碳化直接合成了Ni、Co诱导的高度分散的NiCoP纳米颗粒嵌入氮掺杂碳纳米管(NiCo/NiCoP-NCNTs)。NiCo/NiCoP-NCNTs作为水分解的双功能电催化剂,在0.5 mol/L H2SO4和1 mol/L KOH溶液中分别仅需206 mV的HER过电位和360 mV的OER过电位。NiCo/NiCoP-NCNTs在10 mA/cm^(2)的电流密度下表现出稳定的1.68 V电池电压,在48 h仅有10%的电流密度下降,表现出卓越的稳定性。催化活性的增强归因于NiCoP纳米颗粒的整合以及NCNTs和NiCo合金之间的协同作用。此外,改善的电催化活性与增加的电化学活性比表面积和降低的电子传递电阻有关。总体而言,NiCo/NiCoP-NCNTs在高效水电解应用中展现出显著的性能。 展开更多
关键词 碳纳米管 磷化镍钴 双功能催化剂 电催化分解水
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隔膜式电解槽生物膜阴极降解苯酚的过程及其条件的优化 被引量：7
3
作者 张雪娜 黄卫民 +2 位作者 高宇 王璇 林海波 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第1期144-147,共4页
以炼油废水中的主要污染物苯酚为目标污染物,采用不同生物膜电极反应器对苯酚进行降解,从而寻找出降解苯酚的最佳反应途径.研究结果表明,运用隔膜式电解槽生物膜阴极区域对苯酚废水进行处理,其苯酚的去除效果虽然没有在生物膜阴极与阳... 以炼油废水中的主要污染物苯酚为目标污染物,采用不同生物膜电极反应器对苯酚进行降解,从而寻找出降解苯酚的最佳反应途径.研究结果表明,运用隔膜式电解槽生物膜阴极区域对苯酚废水进行处理,其苯酚的去除效果虽然没有在生物膜阴极与阳极相混合的混合式反应器中处理效果好,但在18h内苯酚浓度降解到0,并且其化学需氧量(COD)去除率最高,在16h内COD去除率达到80%.对于隔膜式电解槽生物膜阴极区域的降解条件优化后发现,电流设定为5mA,初始苯酚质量浓度低于200mg/L,温度为35℃时,苯酚降解效果最佳. 展开更多
关键词 生物膜阴极 苯酚 化学需氧量 电流
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Sn改性的Ru/H-CMK-3催化剂的制备及其肉桂醛选择性加氢性能的研究 被引量：4
4
作者 高爽 颜见标 +6 位作者 丛德全 随强盛 夏延洋 程东东 包强 王振旅 王力彦 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第7期1391-1398,共8页
用浸渍-原位还原法制备了Ru-Sn/H-CMK-3催化剂.以肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇为探针反应.详细研究了催化剂的制备及反应条件对肉桂醛选择性加氢性能的影响.采用X射线粉末衍射(XRD)、比表面积(BET)、X光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等... 用浸渍-原位还原法制备了Ru-Sn/H-CMK-3催化剂.以肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇为探针反应.详细研究了催化剂的制备及反应条件对肉桂醛选择性加氢性能的影响.采用X射线粉末衍射(XRD)、比表面积(BET)、X光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等手段对催化剂结构和性质进行了表征.结果表明,介孔CMK-3碳材料能够更好地分散活性物种.添加适量的Sn(IV)有利于Ru处于电子富集状态.催化剂的主要活性物种是纳米Ru粒子,Ru和Sn之间的相互作用更加有利于C=O的活化.同时,反应温度和反应压力等条件的变化对肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇反应也具有较大的影响. 展开更多
关键词 钌 介孔碳 肉桂醛 肉桂醇 催化加氢
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pH值对共沉淀法制备钼基多金属氧化物催化异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛性能的影响 被引量：7
5
作者 徐达 刘士艳 +1 位作者 刘云凌 王振旅 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第11期2690-2696,共7页
研究了共沉淀法制备Mo-Bi-Fe-Co-Mn五组分催化剂过程中溶液的pH值对催化剂中物种存在状态的影响.并考察其异丁烯选择氧化制备甲基丙烯醛(MAL)的反应性能.结合粉末X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、氮... 研究了共沉淀法制备Mo-Bi-Fe-Co-Mn五组分催化剂过程中溶液的pH值对催化剂中物种存在状态的影响.并考察其异丁烯选择氧化制备甲基丙烯醛(MAL)的反应性能.结合粉末X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附-脱附和H2程序升温还原(H2-TPR)等表征手段对催化剂的结构进行了详细的研究.结果表明,溶液的pH值对催化剂结构和组成有明显的影响.催化剂中某种特定物相MX随沉淀的pH值的提高而增加,当pH=7时,催化剂中MX相的量达最大值.此时,异丁烯的转化率和甲基丙烯醛的选择性分别为99.9%和95.6%.进一步提高沉淀的pH值,催化剂中MX相的量减少,异丁烯的转化率和甲基丙烯醛的选择性也相应降低.研究表明,催化剂上各组分间存在一定的相互作用,催化剂中的特定物相MX是影响反应活性的关键因素之一. 展开更多
关键词 钼 金属复合氧化物 PH值 异丁烯 氧化
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锌溴液流电池通道的计算流体力学模拟 被引量：5
6
作者 苏静 陆海彦 +3 位作者 韩金磊 孙见蕊 刘雪峰 林海波 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第S1期51-54,共4页
引言锌溴液流电池的电解液为溴化锌水溶液,充电过程中,锌以金属形态沉积在导电塑料电极表面,溴形成油状配合物,贮存于正极电解液的底部,其较高的能量密度(430 W·h·kg<sup>-1</sup>)和功率密度以及优越的循环充放... 引言锌溴液流电池的电解液为溴化锌水溶液,充电过程中,锌以金属形态沉积在导电塑料电极表面,溴形成油状配合物,贮存于正极电解液的底部,其较高的能量密度(430 W·h·kg<sup>-1</sup>)和功率密度以及优越的循环充放电性能（100%深度放电几千次）使锌溴液流电池具有极高的研究和应用价值。锌溴液流电池的一些特性与其电解液的流动状态密切相关,尤其是在阴极金属锌沉积一侧,流体均匀分布在整个反应区域是保证锌溴液流电池稳定运行的必备条件。同时为提高电池的性能,需要有效地传输反应物到反应表面。 展开更多
关键词 计算流体力学模拟 锌溴液流电池 流体分布
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Ru基催化剂在肉桂醛选择性加氢反应中的研究 被引量：3
7
作者 高爽 陈晓陆 +3 位作者 汪建江 杜国丰 李振 王振旅 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第7期862-868,共7页
采用浸渍还原法制备了一系列Ru基催化剂,通过XRD,TG,TEM,XPS等分析手段对制备的催化剂进行表征。以金属Ru作为活性中心,研究了第二组分、催化剂载体等条件的调变对肉桂醛选择性加氢反应的影响。表征结果显示,TiO_2作为Ru基催化剂的载体... 采用浸渍还原法制备了一系列Ru基催化剂,通过XRD,TG,TEM,XPS等分析手段对制备的催化剂进行表征。以金属Ru作为活性中心,研究了第二组分、催化剂载体等条件的调变对肉桂醛选择性加氢反应的影响。表征结果显示,TiO_2作为Ru基催化剂的载体,能够较好地分散活性物种,提高催化剂的稳定性。实验结果表明,Sn(Ⅳ)物种与Ru配合后,有利于肉桂醛的C=O键选择性加氢,2%Ru-Sn-1/TiO_2催化剂在373 K和3.0 MPa条件下,肉桂醛的转化率达53.0%,肉桂醇的选择性达83.1%,2%Ru-Sn-1/TiO_2催化剂中断反应测试结果表明,催化剂具有较高的稳定性,催化剂活性组分基本没有流失。 展开更多
关键词 钌 二氧化钛 肉桂醛 肉桂醇 选择性加氢
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胺化处理的纳米孔炭材料上汞(II)离子吸附性能 被引量：2
8
作者 袁晓玲 芦春梅 +4 位作者 朱万春 贾明君 刘钢 王振旅 张文祥 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第5期1181-1187,共7页
研究了纳米孔炭(NC)及乙二胺修饰的NC材料(NC-EDA)对水溶液中汞离子的吸附性能.结果表明:NC材料对汞离子具有吸附能力;经乙二胺修饰后,材料的吸附性能显著提高;并且NC-EDA材料经高温(873K)处理后依然能够保持良好的吸附性能.结合各种表... 研究了纳米孔炭(NC)及乙二胺修饰的NC材料(NC-EDA)对水溶液中汞离子的吸附性能.结果表明:NC材料对汞离子具有吸附能力;经乙二胺修饰后,材料的吸附性能显著提高;并且NC-EDA材料经高温(873K)处理后依然能够保持良好的吸附性能.结合各种表征结果,可以认为NC材料表面所富含的-COOH、-OH等基团有利于有机胺配体的引入,使材料表面存在大量的碱性含氮物种.这类碱性物种能够与汞离子发生较强的相互作用,从而使材料表现出良好的汞离子吸附性能. 展开更多
关键词 纳米孔炭 吸附 乙二胺 汞离子 碱性
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碳纳米管/杂多酸/聚吡咯复合催化剂的制备及催化烯烃环氧化性能 被引量：2
9
作者 高洪成 王振旅 +7 位作者 牛桂玲 温守东 吴效楠 张晓飞 苏鹏辰 闫欣 祁强 郜镔滨 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1223-1228,共6页
以磷钼酸(PMo)、吡咯(Py)和碳纳米管(CNTs)为原料,通过原位聚合方法制备了PPy-PMo@CNTs复合材料.采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等手段对材料进行了结构表征.结果表明,磷钼酸和聚吡咯被引入... 以磷钼酸(PMo)、吡咯(Py)和碳纳米管(CNTs)为原料,通过原位聚合方法制备了PPy-PMo@CNTs复合材料.采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等手段对材料进行了结构表征.结果表明,磷钼酸和聚吡咯被引入到碳纳米管载体上,且聚吡咯在碳纳米管表面形成了一层薄层.N2吸附-脱附测试结果表明,PPy-PMo@CNTs为介孔材料.将以乙腈为溶剂,过氧化氢为氧化剂的烯烃环氧化反应作为模型反应,考察了催化剂PPy-PMo@CNTs的催化活性.结果表明,在60℃,反应底物为1 mmol,催化剂投量为10 mg的条件下,该催化剂表现出较好的催化活性.中断和循环实验结果表明,催化剂具有较好的稳定性,在相同的反应条件下经过5次循环后,环辛烯的转化率依然保持在约65%. 展开更多
关键词 碳纳米管 多金属氧酸盐 过氧化氢 多相催化 烯烃环氧化
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镍硅基催化剂上偏三甲苯的加氢脱烷基反应 被引量：4
10
作者 夏延洋 卜天同 +6 位作者 王立成 朱万春 杨胥薇 包强 郝萌萌 程东东 王振旅 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期2215-2220,共6页
分别采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了一系列Ni/SiO_2催化剂,将其用于催化偏三甲苯(1,2,4-TMB)的加氢脱烷基反应.结果表明,在制备过程中,无水柠檬酸(CA)的加入量对催化剂的结构、表面性质、粒径及催化性能均有较大影响.催化剂表面L酸位上1... 分别采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了一系列Ni/SiO_2催化剂,将其用于催化偏三甲苯(1,2,4-TMB)的加氢脱烷基反应.结果表明,在制备过程中,无水柠檬酸(CA)的加入量对催化剂的结构、表面性质、粒径及催化性能均有较大影响.催化剂表面L酸位上1,2,4-TMB几乎不发生歧化和异构化反应.镍硅体系催化剂上主要副反应为苯环加氢,通过调整还原镍的粒径可有效控制苯环加氢,从而提高了二甲苯(BTX)的选择性.在最佳反应条件下,10Ni/Si-2.0催化剂上1,2,4-TMB的转化率最高为29.4%,BTX的选择性为99.9%. 展开更多
关键词 镍催化剂 溶胶-凝胶法 偏三甲苯 加氢脱烷基
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