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气动力循环井强化Fe^(2+)/O_(2)/配体高级氧化体系修复对硝基酚污染地下水
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作者 赵薇 张成武 +3 位作者 张慧 姚禹 辛思怡 秦传玉 《中国环境科学》 北大核心 2025年第2期820-828,共9页
本研究将气动力循环井(GCW)与Fe^(2+)活化O_(2)的高级氧化体系耦合,在持续补充地下水含氧量的同时实现修复药剂的高效传输和均匀分布,以强化Fe^(2+)/O_(2)/配体高级氧化体系的修复效果.通过二维模拟槽实验,结合示踪染色等可视化手段,明... 本研究将气动力循环井(GCW)与Fe^(2+)活化O_(2)的高级氧化体系耦合,在持续补充地下水含氧量的同时实现修复药剂的高效传输和均匀分布,以强化Fe^(2+)/O_(2)/配体高级氧化体系的修复效果.通过二维模拟槽实验,结合示踪染色等可视化手段,明确了GCW作用下地下水流场的变化规律和溶质传输强化效果.在此基础上,选取三聚磷酸钠(STPP)为配体,通过井内注入药剂的方式,考察了高级氧化体系修复对硝基酚(PNP)污染含水层的效果.结果表明,GCW实现了对药剂的高效传输、为高级氧化反应提供充足的O_(2),在GCW强化作用下,整个模拟槽内PNP均有降解,15h平均降解率达62%,成果为有机污染地下水的高效修复提供了新的思路. 展开更多
关键词 地下水污染 气动力循环井 二价铁活化氧气 三聚磷酸钠 对硝基酚
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白洋淀地表水回灌补给深部岩溶地热储层的水化学数值模拟
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作者 李胜涛 施金宇 +2 位作者 丁欣明 岳冬冬 路莹 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5830-5838,共9页
以雄安新区广泛开发的深部岩溶地热储层为研究对象,利用PHREEQC模拟了采用白洋淀地表水回灌补给主力开采地热储层-蓟县系雾迷山组岩溶地热储层后的水化学组分变化以及矿物溶解沉淀量.结果表明:回灌期内从回灌井向储层内部水化学类型依次... 以雄安新区广泛开发的深部岩溶地热储层为研究对象,利用PHREEQC模拟了采用白洋淀地表水回灌补给主力开采地热储层-蓟县系雾迷山组岩溶地热储层后的水化学组分变化以及矿物溶解沉淀量.结果表明:回灌期内从回灌井向储层内部水化学类型依次为HCO_(3)·Cl-Na·Mg,HCO_(3)·Cl-Na,Cl·HCO_(3)-Na和Cl-Na型水,呈现由补给水向储层本源水过渡的变化趋势,主要受对流弥散影响,但Mg^(2+)、Ca^(2+)、HCO_(3)^(-)还受水岩反应和pH值等因素控制,变化趋势更为复杂;回灌后矿物的溶解沉淀现象主要发生在以回灌井为中心半径为0.5m的范围内,以方解石的沉淀和白云石的溶解最为明显,整体上会引起裂隙率降低,但其变化程度有限.对岩石渗透性影响不明显.基于回灌所引起的地热储层内部变化类型,划分了4种影响带,各影响带的范围大小依次为水化学影响带、渗流影响带、温度影响带和岩石渗透性影响带. 展开更多
关键词 地热回灌 地球化学模拟 水质演变 PHREEQC 堵塞
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二价铁活化分子氧体系中溶解氧对活性自由基产生及污染物降解的影响 被引量:1
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作者 王瑛琪 张成武 +3 位作者 王德玉 付玉丰 张慧 秦传玉 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期132-139,共8页
构建了Fe^(2+)/O_(2)/三聚磷酸钠(STPP)高级氧化体系,通过曝气实验与固定初始DO实验,分别探究了体系在持续曝气与有限溶解氧的条件下活性自由基产生能力与污染物降解效果.结果表明,在以150mL/min流量充分曝气时,Fe^(2+)-STPP浓度由3mmo... 构建了Fe^(2+)/O_(2)/三聚磷酸钠(STPP)高级氧化体系,通过曝气实验与固定初始DO实验,分别探究了体系在持续曝气与有限溶解氧的条件下活性自由基产生能力与污染物降解效果.结果表明,在以150mL/min流量充分曝气时,Fe^(2+)-STPP浓度由3mmol/L增加至20mmol/L,体系在中性条件下羟基自由基(HO•)的产量从0.185mmol/L增加至0.256mmol/L,对苯酚的去除率由81.4%增加到91.5%.在密闭环境中固定初始DO浓度且Fe^(2+)-STPP浓度足量时,O_(2)转化为HO•的转化率约为10.60%~18.05%,转化率随DO浓度增加而增大;明确了体系中HO•产生量、Fe^(2+)消耗量、污染物降解量与初始DO浓度间的响应关系,并建立了线性方程(R^(2)>0.99). 展开更多
关键词 分子氧活化 三聚磷酸钠 活性自由基 溶解氧浓度 响应关系 二价铁 污染物降解
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羟基乙叉二膦酸对Fe^(2+)活化O_(2)降解污染物的强化效果及机制 被引量:1
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作者 茹金涛 王德玉 +3 位作者 张成武 李媛 刘柯阳 秦传玉 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期3142-3150,共9页
羟基乙叉二膦酸(HEDP)常与Fe^(2+)形成Fe^(2+)-HEDP配合物,本文验证了HEDP存在可以促进Fe^(2+)活化分子氧产生活性自由基(ROS),研究结果显示添加2mmol/L HEDP后,Fe^(2+)/O_(2)体系中苯酚(10mg/L)的降解效果从0.69%提升到69.31%,在此过程... 羟基乙叉二膦酸(HEDP)常与Fe^(2+)形成Fe^(2+)-HEDP配合物,本文验证了HEDP存在可以促进Fe^(2+)活化分子氧产生活性自由基(ROS),研究结果显示添加2mmol/L HEDP后,Fe^(2+)/O_(2)体系中苯酚(10mg/L)的降解效果从0.69%提升到69.31%,在此过程中,体系中的HEDP还能够实现部分自降解.电子自旋共振(ESR)和掩蔽实验结果表明体系中主要ROS为HO^(•)和O_(2)^(•–),双电子传递途径(O_(2)→H_(2)O_(2)→HO^(•))是体系中产生HO^(•)的主要方式.在3.0~9.0的pH值范围内,HEDP都能够促进ROS的产生和污染物的降解,常见环境阴离子对体系影响较小. 展开更多
关键词 羟基乙叉二膦酸 二价铁 分子氧活化 高级氧化 强化机制
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氨基羧酸类配体强化Fe^(2+)活化分子氧降解对硝基酚
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作者 辛思怡 张成武 +4 位作者 王瑛琪 王德玉 赵薇 秦传玉 任黎明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5630-5638,共9页
本研究构建了Fe^(2+)/O_(2)/乙二胺四乙酸钠(EDTA)、Fe^(2+)/O_(2)/次氮基三乙酸钠(NTA)、Fe^(2+)/O_(2)/乙二胺二琥珀酸(EDDS)高级氧化体系,选取对硝基酚(PNP)为目标污染物,探究3种体系降解PNP的性能,着重分析Fe^(2+)/O_(2)/EDTA、Fe^(... 本研究构建了Fe^(2+)/O_(2)/乙二胺四乙酸钠(EDTA)、Fe^(2+)/O_(2)/次氮基三乙酸钠(NTA)、Fe^(2+)/O_(2)/乙二胺二琥珀酸(EDDS)高级氧化体系,选取对硝基酚(PNP)为目标污染物,探究3种体系降解PNP的性能,着重分析Fe^(2+)/O_(2)/EDTA、Fe^(2+)/O_(2)/NTA体系的ROS产生过程及对污染物的降解贡献,阐明氨基羧酸类配体的强化效果及机制.结果表明,Fe^(2+)/O_(2)/EDTA、Fe^(2+)/O_(2)/NTA体系的最佳降解条件均为pH=3、Fe^(2+)与配体物质的量比为1:1,PNP降解率分别为50.8%、81.2%.Fe^(2+)/O_(2)/EDTA体系生成的ROS为HO·与O_(2)^(·−),ROS产生途径存在单电子转移(O_(2)→O_(2)^(·−)→H_(2)O_(2)→HO·)、双电子转移(O_(2)→H_(2)O_(2)→HO·)途径,部分PNP被O_(2)^(·−)还原为对氨基酚,大多数PNP及其还原产物被HO·氧化生成对苯二酚和对苯醌,之后氧化开环;Fe^(2+)/O_(2)/NTA体系生成的ROS主要是HO·,体系ROS产生途径主要为双电子转移途径,PNP被HO·直接氧化,生成对苯二酚和对苯醌,之后氧化开环.此外探究了两种配体活化能力的差异及机制. 展开更多
关键词 分子氧活化 活性自由基 乙二胺四乙酸钠 次氮基三乙酸钠 二价铁 对硝基酚
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十二烷基硫酸钠对热活化过硫酸盐降解萘的影响 被引量:2
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作者 张慧 张成武 +3 位作者 付玉丰 姚禹 郭超 秦传玉 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期2864-2873,共10页
研究了常用于土壤淋洗的阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)对热活化过硫酸盐(PS)降解萘的影响.结果表明,SDS胶束的保护作用抑制了萘降解,但在萘–SDS混合液中自由基仍体现了对萘的优先降解性,SDS浓度为5倍临界胶束浓度时(5CMC)时,萘... 研究了常用于土壤淋洗的阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)对热活化过硫酸盐(PS)降解萘的影响.结果表明,SDS胶束的保护作用抑制了萘降解,但在萘–SDS混合液中自由基仍体现了对萘的优先降解性,SDS浓度为5倍临界胶束浓度时(5CMC)时,萘的降解速率常数(k_(nap)=0.0108min^(-1))是SDS降解速率常数(k_(SDS)=0.0006min^(-1))的18倍.而10CMC时,胶束形态由5CMC时的球形胶束转变为囊泡胶束,这大大增强了其对萘的包裹作用,因此降低了体系中萘的优先降解性.此外,考察了PS投加量对萘优先降解性的影响;分析了萘的降解路径和机理;应用响应面法建立了预测模型,优化了反应条件,该模型可在实际淋洗液的处理过程中根据期望的处理效果指导药剂的投加量.研究认为,SDS会显著影响体系中萘的优先降解性,在合适的药剂配比下,经热活化PS氧化处理后的土壤淋洗液中的SDS具有较好的重复利用性. 展开更多
关键词 十二烷基硫酸钠 过硫酸盐 优先降解 硫酸根自由基
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氧化/还原型开关表面活性剂对硝基苯污染土壤的淋洗及分离效果 被引量:2
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作者 耿菲 姚禹 +3 位作者 付玉丰 张慧 秦传玉 任黎明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期6509-6517,共9页
合成了一种氧化/还原型开关表面活性剂11-二茂铁十一烷酰基三甲基溴化铵(FcCOC10N),通过二茂铁基团氧化及还原态的转变来实现自身表面活性的“开”与“关”,以期在强化有机污染土壤淋洗修复的同时,实现表面活性剂的分离回收.FcCOC10N发... 合成了一种氧化/还原型开关表面活性剂11-二茂铁十一烷酰基三甲基溴化铵(FcCOC10N),通过二茂铁基团氧化及还原态的转变来实现自身表面活性的“开”与“关”,以期在强化有机污染土壤淋洗修复的同时,实现表面活性剂的分离回收.FcCOC10N发生氧化/还原反应前后的理化性质差异表明其具有良好的氧化/还原可逆特性.FcCOC10N溶液与硝基苯易乳化成液滴小而均匀的乳液,向其中添加氧化剂随即破乳分离,且FcCOC10N反复开关5次后与硝基苯形成的乳液性质几乎无变化,破乳率在80%以上,二者之间具有良好的乳化破乳循环能力.对硝基苯污染土壤进行淋洗,以乳化的方式去除土壤中非水相污染物,乳化去除率最高为92.40%,通过破乳分离硝基苯,对FcCOC10N进行回收利用,进一步去除土壤中残余硝基苯,最终去除率达到94.70%. 展开更多
关键词 氧化/还原型开关表面活性剂 硝基苯 污染土壤淋洗 乳化/破乳 分离回收
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