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Fe-N共掺杂纳米碳材料的形貌对电化学还原反应的影响(英文)
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作者 李二岭 杨发 +2 位作者 阮明波 宋平 徐维林 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期486-496,共11页
众所周知,石墨烯片(GS)和碳纳米管是能源转化和储存应用中有效的催化剂.然而,过渡金属基氮(N)掺杂的体系中经常形成GS和碳纳米管的复合物,使得该体系内的构效关系研究变得十分困难.为了可控制备出含有理想物种的催化剂,作者尝试通过利... 众所周知,石墨烯片(GS)和碳纳米管是能源转化和储存应用中有效的催化剂.然而,过渡金属基氮(N)掺杂的体系中经常形成GS和碳纳米管的复合物,使得该体系内的构效关系研究变得十分困难.为了可控制备出含有理想物种的催化剂,作者尝试通过利用氮对碳纳米管生长的效应调节生成产物的形貌.本文中,作者采用一步法制备了一系列Fe-N共掺杂的GS、GS/竹节碳纳米管(BCNTs)复合物及BCNTs催化剂.为了评估碳形貌对催化剂性能的影响,作者采用氧气还原反应(ORR)及二氧化碳还原反应(CO2RR)作为模型反应.电化学测试结果表明,所有的样品当中仅含BCNTs的催化剂表现出最好的ORR活性(起始电位Eonset=1.02 VRHE)及CO2RR活性(CO生成法拉第效率FECO=91.1%,-0.6 VRHE).进一步的研究表明,优异的活性与独特的BCNTs中存在的缺陷、较大的比表面积、高含量的吡啶N及FeNx相关.该工作加深了作者对形貌相关的ORR及CO2RR过程的认识和理解. 展开更多
关键词 形貌调节 石墨烯片 竹节碳纳米管 电化学还原反应
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低铱酸性氧析出电催化剂的研究进展 被引量:2
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作者 倪静 施兆平 +5 位作者 王显 王意波 吴鸿翔 刘长鹏 葛君杰 邢巍 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期35-59,共25页
开发高性能、低成本的氧析出反应(OER)电催化剂是促进质子交换膜水电解(PEMWE)制氢规模化应用的关键。迄今为止,OER催化剂的最佳选项仍为贵金属铱(Ir),但其仍存在活性不足和储量稀缺的问题,进而增加了材料成本和电力成本。因此,开发低I... 开发高性能、低成本的氧析出反应(OER)电催化剂是促进质子交换膜水电解(PEMWE)制氢规模化应用的关键。迄今为止,OER催化剂的最佳选项仍为贵金属铱(Ir),但其仍存在活性不足和储量稀缺的问题,进而增加了材料成本和电力成本。因此,开发低Ir载量、高活性和稳定性间距,且能够满足PEMWE设备中大电流密度和长期运行要求的OER催化剂是十分必要的。这些目标的实现需要深入理解酸性OER机制、明晰材料设计方法,并建立可靠的性能评估指标(特别是对耐久性的评估)。综上,本文首先系统总结了目前被广泛接受的酸性OER活性表达机制(即吸附析出机制、晶格氧氧化机制和多活性中心机制)和失活机制(即活性物种溶解、晶相和形态演化、催化剂脱落和活性位点阻塞),为催化剂的微观结构设计提供指导。其次,我们讨论了最近报道的几类低铱OER催化剂,包括多金属合金氧化物、负载型催化剂、具有特殊空间结构的催化剂和单位点催化剂,并重点描述低Ir催化剂中的性能如何得以调控以及其中潜在的构效关系。随后,我们介绍了常用的催化剂稳定性评价指标、催化剂失活表征技术以及模拟PEMWE实际操作条件的催化剂寿命测试方法,希望为催化剂筛选提供依据。最后,针对未来可用于PEMWE体系的低铱OER催化剂的探索提出了一些可行建议。 展开更多
关键词 氧析出反应 质子交换膜水电解 低铱载量 活性稳定性机制 稳定性评估指标
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聚吡咯改性炭载Pd催化剂促进甲酸电氧化
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作者 于彦存 王显 +2 位作者 葛君杰 刘长鹏 邢巍 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1317-1322,共6页
直接甲酸燃料电池(DFAFC)阳极活性炭载Pd催化剂活性组分易聚集,分散差且存在炭载体的电腐蚀作用,造成催化活性低稳定性差。为解决上述问题,本文通过调控炭载Pd催化剂的载体改善催化活性和稳定性。采用低温化学氧化法制备了聚吡咯(PPy)... 直接甲酸燃料电池(DFAFC)阳极活性炭载Pd催化剂活性组分易聚集,分散差且存在炭载体的电腐蚀作用,造成催化活性低稳定性差。为解决上述问题,本文通过调控炭载Pd催化剂的载体改善催化活性和稳定性。采用低温化学氧化法制备了聚吡咯(PPy)与活性炭复合材料,在聚合过程中加入活性炭,经过高温热解聚吡咯形成复合碳载体负载Pd催化剂,并表征了热解聚吡咯碳修饰催化剂表面形貌,发现聚吡咯修饰后的催化剂载体表面氮元素以吡咯氮的形式存在,催化剂活性组分Pd纳米粒子可稳定在2.25 nm。通过甲酸电催化氧化性能测试,结果表明,Pd单位质量比活性比Pd/C催化剂提高了2.5倍。 展开更多
关键词 燃料电池 甲酸 电氧化 聚吡咯 PD催化剂
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直接甲醇燃料电池甲醇传质过程分析及浓度控制策略 被引量:3
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作者 邓光荣 梁亮 +3 位作者 李晨阳 刘长鹏 葛君杰 邢巍 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第10期1211-1220,共10页
甲醇溶液浓度对于直接甲醇燃料电池(DMFC)的性能具有重要影响。本文旨在建立一种能在电源系统中有效控制甲醇浓度的策略。通过构建电池内甲醇物料守恒和热守恒方程,确定了基于电量和温度这两个参数的甲醇浓度控制策略。通过测试温度-浓... 甲醇溶液浓度对于直接甲醇燃料电池(DMFC)的性能具有重要影响。本文旨在建立一种能在电源系统中有效控制甲醇浓度的策略。通过构建电池内甲醇物料守恒和热守恒方程,确定了基于电量和温度这两个参数的甲醇浓度控制策略。通过测试温度-浓度关系验证了控制策略的可行性。结果表明,采用该策略,DMFC电源系统稳定运行超过420 min;合适的甲醇浓度范围为0.70~0.87 mol/L。该策略完成了甲醇浓度控制的目标,并将在电源系统中发挥重要作用。 展开更多
关键词 直接甲醇燃料电池 甲醇传质 浓度控制 温度效应
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Pt/C催化剂长时间ORR过程性能衰减的机理 被引量:2
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作者 李赫 李宫 +4 位作者 宫雪 阮明波 韩策 宋平 徐维林 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第10期1564-1571,共8页
燃料电池的成本、性能和耐久性是决定其商业化的核心问题。燃料电池性能下降的主要原因是在其运行过程中催化剂的老化或瞬态时的电化学活性面积的损失,这些损失主要来自催化剂中金属的溶解和碳载体的腐蚀,这种连续不可逆的过程会大大缩... 燃料电池的成本、性能和耐久性是决定其商业化的核心问题。燃料电池性能下降的主要原因是在其运行过程中催化剂的老化或瞬态时的电化学活性面积的损失,这些损失主要来自催化剂中金属的溶解和碳载体的腐蚀,这种连续不可逆的过程会大大缩短燃料电池的使用寿命。为探究此问题,基于硫酸刻蚀的碳载体制备了20%(质量分数)的Pt/C催化剂,形貌表征测试可知其分散均匀、粒径尺寸均一,被认为是进行长时间氧还原反应(ORR)稳定性测试的优异材料。接下来通过不同循环伏安(CV)圈数的ORR稳定性测试方法来观察其性能衰减情况,并利用一系列的物理表征:透射电子显微镜(TEM)、高分辨电子显微镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱仪(Raman)进一步直观解析其衰减机理。报道了Pt/C催化剂稳定性衰减的原因主要来自于Pt粒子的溶解、团聚、氧化和迁移以及碳载体的腐蚀的现象。本研究解析了燃料电池在运行过程中稳定性受影响的来源,为设计高稳定性的商业ORR催化剂提供了参考。 展开更多
关键词 PT/C催化剂 氧还原反应 稳定性 铂团聚 碳载体腐蚀
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介孔炭负载铂纳米粒子的高效氧还原催化剂的可控设计 被引量:1
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作者 李宫 金龙一 +2 位作者 姚鹏飞 刘聪 徐维林 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第12期1639-1646,共8页
研制高效的氧还原催化剂对推动燃料电池的发展具有十分重要的意义,本研究利用水热法处理得到的富含缺陷的介孔炭材料为前驱体制备了介孔炭负载铂纳米粒子的高效氧还原催化剂Pt/BP_(a)(a表示酸处理),并对其进行成分和形貌结构表征。在酸... 研制高效的氧还原催化剂对推动燃料电池的发展具有十分重要的意义,本研究利用水热法处理得到的富含缺陷的介孔炭材料为前驱体制备了介孔炭负载铂纳米粒子的高效氧还原催化剂Pt/BP_(a)(a表示酸处理),并对其进行成分和形貌结构表征。在酸性电解质中,该催化剂表现出良好的电催化氧还原反应(ORR)活性(半波电势为0.829 V)和稳定性(10000圈CV测试后其半波电势仅下降9 mV),优于商业Pt/C催化剂的催化效果和稳定性。通过对反应机理的解析发现,Pt/BP_(a)催化ORR的电子转移数为3.98,H_(2)O_(2)产率均低于5%,此类介孔碳负载铂纳米粒子的催化剂在未来燃料电池领域有着很大的应用前景。 展开更多
关键词 介孔碳材料 缺陷 铂基催化剂 氧还原反应 燃料电池 高活性
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