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不同元素组成分子筛结构与有机结构导向剂主客体相互作用的高通量计算
1
作者 李霖 王晨 +1 位作者 王嘉泽 李莉 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第4期1-7,共7页
分子筛是一种具有规则孔道结构的无机微孔晶体材料,广泛应用于工业吸附分离和催化过程.本文从已知的260余种分子筛拓扑结构中选取了14种能够以纯硅、硅铝和磷酸铝形式合成的拓扑结构,通过高通量计算方法探究了有机结构导向剂(OSDA)对这... 分子筛是一种具有规则孔道结构的无机微孔晶体材料,广泛应用于工业吸附分离和催化过程.本文从已知的260余种分子筛拓扑结构中选取了14种能够以纯硅、硅铝和磷酸铝形式合成的拓扑结构,通过高通量计算方法探究了有机结构导向剂(OSDA)对这些不同元素组成的分子筛骨架的结构导向作用.研究结果表明,不同的OSDA对元素组成结构的导向作用有显著差异,某些OSDA倾向于导向纯硅或硅铝结构,而另一些则更倾向于导向纯磷酸铝结构.本文所得结果不仅有助于加深对OSDA在分子筛合成中作用机制的理解,还可为设计和合成具有特定元素组成的分子筛提供理论依据. 展开更多
关键词 分子筛 元素组成 有机结构导向剂 主客体相互作用
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基于高离子迁移动力学的取向ZnQ分子筛保护层实现高稳定水系锌金属负极的构筑
2
作者 李尚华 李玛琳 +3 位作者 迟茜文 尹心 罗招娣 于吉红 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期79-89,共11页
水系锌离子电池以其安全可靠、成本低、容量大、环境友好等优点被认为是最有前途的储能体系之一。然而,锌金属负极在水系电解液中通常面临严重的副反应和枝晶生长问题。在锌负极表面构建具有高离子迁移动力学的保护层是构筑高稳定、长... 水系锌离子电池以其安全可靠、成本低、容量大、环境友好等优点被认为是最有前途的储能体系之一。然而,锌金属负极在水系电解液中通常面临严重的副反应和枝晶生长问题。在锌负极表面构建具有高离子迁移动力学的保护层是构筑高稳定、长寿命锌负极的有效策略。本文中,我们在锌负极表面制备了ZnQ分子筛(BPH拓扑)取向保护层,实现了高离子迁移动力学的稳定锌负极(ZnQ@Zn)的构筑。具有三维有序孔道的ZnQ分子筛在锌箔表面定向排列,为锌离子提供了良好的传导通路,分子筛孔道中的水分子有助于调控锌离子的配位环境,从而提高锌离子的迁移动力学。因此,ZnQ@Zn对称电池在1 mA∙cm^(−2)的电流密度下展现出27 mV的超低过电势以及超过1100 h的循环寿命。此外,ZnQ@Zn//NaV_(3)O_(8)·1.5H_(2)O全电池在8 A∙g^(−1)的电流密度下循环1800次后,容量保持率高达96%,展现出优异的循环性能。本研究为构筑高迁移动力学锌负极保护层提供了新思路,并拓展了分子筛材料在储能领域中的应用。 展开更多
关键词 水系锌离子电池 锌金属负极 保护层 ZnQ分子筛 离子迁移动力学
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钙钛矿薄单晶光电探测器的进展与展望
3
作者 马尧 赵欣 +2 位作者 陈红旭 魏薇 沈亮 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期1-21,共21页
金属卤化物钙钛矿材料在光电探测领域具有突出的应用前景,但是多晶薄膜材料的晶界和缺陷问题,以及体单晶材料较厚的载流子传输距离限制了其性能。通过调控纵向尺寸制备的钙钛矿薄单晶材料理论上更适合光电探测,成为新型探测器领域的研... 金属卤化物钙钛矿材料在光电探测领域具有突出的应用前景,但是多晶薄膜材料的晶界和缺陷问题,以及体单晶材料较厚的载流子传输距离限制了其性能。通过调控纵向尺寸制备的钙钛矿薄单晶材料理论上更适合光电探测,成为新型探测器领域的研究热点。本文介绍了钙钛矿单晶生长的结晶思路和薄单晶的制备工艺,回顾了钙钛矿薄单晶光电探测器领域的代表性工作,最后讨论了目前面临的问题和未来可能的发展方向。 展开更多
关键词 钙钛矿 光电探测器 薄单晶 光电材料
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渤海湾盆地海域白垩系大中型火山岩油气藏形成条件 被引量：14
4
作者 徐长贵 张功成 +2 位作者 黄胜兵 单玄龙 李嘉慧 《石油勘探与开发》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期467-477,共11页
基于渤海湾盆地海域中生界油气勘探取得的地质和地球物理资料,以2019年以来发现的火山岩高产工业油气井为依据,系统总结渤海海域白垩系大中型火山岩油气藏的形成条件。研究表明,渤海海域中生界大型中酸性熔岩火山机构和中酸性熔岩复合... 基于渤海湾盆地海域中生界油气勘探取得的地质和地球物理资料,以2019年以来发现的火山岩高产工业油气井为依据,系统总结渤海海域白垩系大中型火山岩油气藏的形成条件。研究表明,渤海海域中生界大型中酸性熔岩火山机构和中酸性熔岩复合火山机构是规模性火山岩储层形成的物质基础,火山口-近源相带中发育的溢流相上部亚相和火山通道相隐爆角砾岩亚相是规模性储层的有利发育部位。高孔-中低渗型和中孔-中低渗型两种类型有效储层是大中型火山岩油气藏形成的关键条件,高孔-中低渗型储层由中酸性气孔熔岩或隐爆角砾岩叠加强烈溶蚀作用形成,中孔-中低渗型储层由强烈构造作用叠加流体溶蚀形成。风化作用和构造改造是该区大中型火山岩油气藏的主要成储机制。源内低位“源-储披覆对接型”是该区大中型火山岩油气藏形成的最佳源-储配置关系。渤中凹陷周缘具备有利火山岩相、有效储层和“源-储披覆对接”等有利因素,靠近走滑断裂及其分支断裂的大型中酸性熔岩和复合火山机构是未来勘探的主要地区。 展开更多
关键词 渤海海域 白垩系 大中型火山岩油气藏 有效储层 源-储配置 勘探方向
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Beta@ZIF-67复合材料的制备及对聚乳酸塑料的催化降解性能
5
作者 王晨竹 高明坤 +2 位作者 高艳静 齐思贤 于吉红 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期16-24,共9页
以聚乳酸(PLA)为代表的可降解塑料被认为是传统石油基塑料的合适替代品.然而,PLA自然降解的时间较长,同时伴随着CO_(2)的排放.因此,升级回收PLA更有利于实现可持续发展.本文通过将沸石咪唑酯骨架(ZIF-67)生长在Beta沸石表面,制备了一种B... 以聚乳酸(PLA)为代表的可降解塑料被认为是传统石油基塑料的合适替代品.然而,PLA自然降解的时间较长,同时伴随着CO_(2)的排放.因此,升级回收PLA更有利于实现可持续发展.本文通过将沸石咪唑酯骨架(ZIF-67)生长在Beta沸石表面,制备了一种Beta@ZIF-67复合材料.该材料可以实现废弃PLA塑料的高效催化降解,在180℃下反应4 h即可将日常生活中所用PLA塑料完全转化为乳酸甲酯(产率高达76.4%).这种高催化效率得益于复合材料开放的孔道结构和较大的比表面积,以及ZIF-67(Lewis酸/碱)与Beta分子筛(Brønsted酸)所提供活性位点的协同作用.本研究为沸石分子筛复合催化剂的设计合成及用于聚乳酸塑料催化降解提供了新的途径. 展开更多
关键词 BETA沸石 沸石咪唑酯骨架 聚乳酸 催化降解
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二维介孔材料的合成方法、设计与应用研究进展
6
作者 李英维 韩吉 关卜源 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期767-782,共16页
由于具有可调的孔道结构、可控的化学组成以及广阔的应用前景,介孔材料近年来引起了科研工作者们的广泛关注。与传统的三维介孔材料相比,二维介孔材料具有更大的比表面积,更短的扩散距离,以及更高的活性位点暴露程度。因此,二维介孔材... 由于具有可调的孔道结构、可控的化学组成以及广阔的应用前景,介孔材料近年来引起了科研工作者们的广泛关注。与传统的三维介孔材料相比,二维介孔材料具有更大的比表面积,更短的扩散距离,以及更高的活性位点暴露程度。因此,二维介孔材料在催化、气体吸附、能源存储与转化等应用领域中展现出十分优异的性能。本文从自下而上和自上而下2种合成策略出发,系统梳理了近10年来二维介孔材料合成方法的研究进展,并全面总结了二维介孔材料在电化学储能、电催化、光催化和气体传感领域的应用。最后,本文对二维介孔材料的未来发展方向与挑战进行了展望。 展开更多
关键词 介孔材料 二维材料 纳米材料 电化学储能 电催化 光催化 气体传感器
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蒸汽辅助合成STW结构硅锗酸盐分子筛 被引量：2
7
作者 房夕杰 刘瑞云 +4 位作者 林森 石磊 王润伟 李乙 李俊英 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期867-872,共6页
采用蒸汽辅助法制备了高稳定性STW结构硅锗酸盐分子筛.相比于传统水热方法,使用温和的蒸汽辅助可显著减少模板剂用量,产物结晶度与骨架Si元素含量更高.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量散射谱(EDS)、热重(TG)分析等技术... 采用蒸汽辅助法制备了高稳定性STW结构硅锗酸盐分子筛.相比于传统水热方法,使用温和的蒸汽辅助可显著减少模板剂用量,产物结晶度与骨架Si元素含量更高.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量散射谱(EDS)、热重(TG)分析等技术手段考察了蒸汽辅助合成硅锗酸盐分子筛过程中水对产物结构的影响,发现随着外加水量的增加,产物从纯相Ge O2逐渐转化为STW分子筛纯相,最终变为Ge O2,STW与MFI结构的混相;此外,反应物中带入的痕量水可以优先活化Ge元素,从而在一定程度上决定了产物构型. 展开更多
关键词 硅锗酸盐分子筛 蒸汽辅助合成 STW分子筛 热稳定性
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羟基自由基在沸石分子筛合成中的作用 被引量：3
8
作者 王健羽 张强 +1 位作者 闫文付 于吉红 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期11-20,共10页
沸石分子筛由于具有独特的形选催化作用及可调的酸性,已成为化学工业中最重要的固体催化材料.沸石分子筛的合成主要基于碱性条件下的水热晶化,OH‒被认为起到催化硅铝物种的解聚及聚合作用.近年来,研究者发现了羟基自由基加速分子筛的水... 沸石分子筛由于具有独特的形选催化作用及可调的酸性,已成为化学工业中最重要的固体催化材料.沸石分子筛的合成主要基于碱性条件下的水热晶化,OH‒被认为起到催化硅铝物种的解聚及聚合作用.近年来,研究者发现了羟基自由基加速分子筛的水热晶化机制.通过利用紫外光照射或芬顿反应等物理或化学方法向分子筛合成体系引入羟基自由基,可以实现沸石分子筛的加速晶化及高硅沸石分子筛的合成.理论计算结果表明,羟基自由基可以促进Si—O—Si键的断裂和重新生成,从而显著加快分子筛成核并促进硅原子进入骨架.本综述介绍了羟基自由基在沸石分子筛晶化方面的最新研究进展,探讨了羟基自由基的主要作用和优势,并对沸石分子筛合成的羟基自由基路线发展前景进行了展望. 展开更多
关键词 沸石分子筛 羟基自由基 水热合成 硅铝比
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具有抗生物污染活性的分子筛膜用于高效油水分离 被引量：1
9
作者 王百先 王琪菲 +1 位作者 邸建城 于吉红 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第1期197-205,共9页
随着经济全球化的发展,频发的石油泄露事故以及工业生产时排放的含油污水已经严重威胁到水体生态环境和人体健康。传统上处理含油废水的方式主要包括离心法,撇沫法,浮选法和油吸附技术等等。然而较低的分离效率以及吸油材料后处理过程... 随着经济全球化的发展,频发的石油泄露事故以及工业生产时排放的含油污水已经严重威胁到水体生态环境和人体健康。传统上处理含油废水的方式主要包括离心法,撇沫法,浮选法和油吸附技术等等。然而较低的分离效率以及吸油材料后处理过程中所产生的二次污染等缺点限制了这些方法在实际中的应用。最近,基于过滤膜材料表面特殊浸润性的分离技术已被广泛用于含油废水中油污的富集和回收。其中,具有空气中超亲水/水下超疏油特性的分离膜的制备引起了人们广泛的研究兴趣。在油水分离过程中,这种分离膜可以选择性地允许水通过,同时将油污阻隔在膜的上方。然而,水中的微生物易于附着在此类亲水膜上,降低其分离性能,并最终导致膜的阻塞。在本工作中,我们利用晶种和二次水热生长技术,在不锈钢网基底上包覆了具有MFI拓扑结构的ZSM-5分子筛涂层,并进一步通过离子交换过程将分子筛孔道中70%的Na+离子取代为Ag+离子。所制备的分子筛膜(Ag@ZCMFs)在空气中表现出超双亲性(水和油的接触角均为0°),而当被浸没在水中时,其浸润性转变为水下超疏油性(水下油接触角为151.27°±4.34°)。基于这种特殊的浸润性,Ag@ZCMF可以实现对众多油水混合物的有效分离,其分离效率均超过99%。在Ag@ZCMF的合成过程中,可通过改变二次水热生长时间来调变膜中所预留的针孔的直径,从而调整分离膜的水通量和油侵入压。例如,二次水热生长时间为14 h的分子筛膜(Ag@ZCMF-14)中针孔的平均直径约为21μm,在分离过程中,该膜的水通量和油穿透压分别达到54720 L·m-2·h-1和4357 Pa。抗腐蚀试验和摩擦试验证实Ag@ZCMF-14具有良好的化学稳定性和机械稳定性。经过10次分离-再生循环过程,Ag@ZCMF-14的分离能力没有明显的衰减,说明Ag@ZCMF-14具有较高的分离稳定性。此外,负载的Ag+使得该分子筛膜具有优异的抗生物污染性能,可以有效抑制操作环境中藻类和细菌的生长,由此避免油水分离过程中膜的阻塞。其中,Ag@ZCMF-14对大肠杆菌的抑菌率达到99.6%。这些结果表明具有抗生物污染的Ag@ZCMF在处理含油废水方面有着广阔的实际应用前景。 展开更多
关键词 分子筛 浸润性 油水分离 离子交换 抗生物污染
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大孔道介孔氧化硅/碳基纳米材料的设计合成与应用 被引量：4
10
作者 佘沛鸿 徐文洲 关卜源 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第3期671-682,共12页
由于具有较大的孔道尺寸、丰富的化学组成以及广阔的应用前景,大孔道介孔纳米材料近年来引起了科研工作者的广泛关注.分别利用复合胶束和无机纳米晶作为结构基元进行可控自组装的软模板法和硬模板法是合成这类大孔道介孔纳米材料最有效... 由于具有较大的孔道尺寸、丰富的化学组成以及广阔的应用前景,大孔道介孔纳米材料近年来引起了科研工作者的广泛关注.分别利用复合胶束和无机纳米晶作为结构基元进行可控自组装的软模板法和硬模板法是合成这类大孔道介孔纳米材料最有效的两类方法.本文总结了一系列基于不同类型软模板或硬模板共组装形成大孔道介孔纳米材料的合成方法和策略,并讨论了所获得的大孔道介孔纳米材料在催化、能量转换与存储以及生物医学中的应用.最后,对利用新型嵌段聚合物或复杂结构纳米晶合成大孔道介孔纳米材料的前景和挑战进行了展望. 展开更多
关键词 介孔材料 大孔道介孔 纳米材料 软模板法 硬模板法
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