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溶胶-凝胶和浸渍法制备的铜催化剂在仲丁醇脱氢反应中的研究 被引量:9
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作者 吉定豪 刘钢 +4 位作者 贾明君 张文祥 王国甲 吴通好 王振旅 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第8期1543-1546,共4页
采用溶胶-凝胶和浸渍法制备Cu/SiO2催化剂,研究了不同制备方法对催化剂表面Cu物种的存在状态和其催化性能的影响.采用BET,XRD,EPR和TPR等手段对催化剂进行了表征,结果表明,溶胶-凝胶法可制备高分散铜催化剂,该催化剂中存在孤立的不可还... 采用溶胶-凝胶和浸渍法制备Cu/SiO2催化剂,研究了不同制备方法对催化剂表面Cu物种的存在状态和其催化性能的影响.采用BET,XRD,EPR和TPR等手段对催化剂进行了表征,结果表明,溶胶-凝胶法可制备高分散铜催化剂,该催化剂中存在孤立的不可还原的Cu2+和可还原的Cu2+簇两种物种.浸渍法制备的催化剂中含有可还原的Cu2+簇物种.反应活性测试结果表明,不可还原的孤立Cu2+呈高分散状态,但其对仲丁醇脱氢反应没有活性;可还原的Cu2+在反应过程中被还原成Cu0,Cu0是反应稳定脱氢的活性中心. 展开更多
关键词 溶胶-凝胶 浸渍 铜催化剂 仲丁醇 脱氢
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仲丁醇在碱金属调变的Cu-ZnO/SiO2催化剂上脱氢性能的研究 被引量:5
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作者 王振旅 王国甲 +3 位作者 韩富强 杨飘萍 朱万春 井淑波 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期149-150,共2页
考察了碱金属对Cu-ZnO/SiO2催化剂的影响,同时研究了催化剂的仲丁醇脱氢反应的催化性能.碱金属用量为载体质量的0.5%.借助BET和TPD对催化剂的表面性质进行了研究.结果表明,碱金属的加入降低了脱水副产物烯烃的选择性.碱金属Na调变的催... 考察了碱金属对Cu-ZnO/SiO2催化剂的影响,同时研究了催化剂的仲丁醇脱氢反应的催化性能.碱金属用量为载体质量的0.5%.借助BET和TPD对催化剂的表面性质进行了研究.结果表明,碱金属的加入降低了脱水副产物烯烃的选择性.碱金属Na调变的催化剂表现出最好的催化性能. 展开更多
关键词 碱金属 Cu-ZnO/SiO2催化剂 仲丁醇 脱氢
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Au/Fe2O3催化剂上的低温水煤气变换反应 被引量:1
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作者 廉红蕾 潘维成 +2 位作者 贾明君 蒋大振 张文祥 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期299-301,共3页
研究了沉积-沉淀法制备的Au/Fe2O3催化剂上的低温水煤气变换反应,结果表明,金负载量对催化剂的性能有较大影响,催化剂活性随金负载量的增加而升高;经氧气及低温(140℃)氢气氛处理的试样活性相当,且具备优良的稳定性,而经高温(250℃)氢... 研究了沉积-沉淀法制备的Au/Fe2O3催化剂上的低温水煤气变换反应,结果表明,金负载量对催化剂的性能有较大影响,催化剂活性随金负载量的增加而升高;经氧气及低温(140℃)氢气氛处理的试样活性相当,且具备优良的稳定性,而经高温(250℃)氢气还原处理试样的催化性能明显降低,原因很可能是由于金物种粒径增大,且均被还原为单质金所致.XRD、H2-TPR结果证实,在水煤气变换反应发生时,催化剂载体组成主要为Fe3O4相. 展开更多
关键词 Au/Fe2O3催化剂 低温水煤气变换 负载量 活性 稳定性
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掺杂纳米晶铁酸盐表面电子重组能与光伏特性的关系 被引量:1
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作者 李葵英 田秋雄 +1 位作者 吴凤清 王德军 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第2期158-162,共5页
通过表面光伏(SPV)和电场诱导表面光伏(EFISPV)技术,以光量子激发空间电荷区内电荷的转移跃迁作为电子探针,测定纳米晶铁酸镧样品中掺杂锶前后表面光电阈值的变化.结果发现,在相同的敏感气体环境下,与纳米晶铁酸镧样品相比,掺杂的纳米... 通过表面光伏(SPV)和电场诱导表面光伏(EFISPV)技术,以光量子激发空间电荷区内电荷的转移跃迁作为电子探针,测定纳米晶铁酸镧样品中掺杂锶前后表面光电阈值的变化.结果发现,在相同的敏感气体环境下,与纳米晶铁酸镧样品相比,掺杂的纳米晶铁酸锶镧的光电阈值显著降低,表现出更加明显的表面效应.提出利用掺杂前后样品阈值能量的改变,定量计算掺杂样品表面电子重组能的方法.分析并讨论产生上述表面电子重组能的主要原因. 展开更多
关键词 掺杂纳米晶 表面电子重组 光伏特性
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Co-M-ZSM-5分子筛催化剂中共存阳离子对乙烷氨氧化反应性能的影响
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作者 潘维成 廉红蕾 +3 位作者 杨金龙 贾明君 蒋大振 张文祥 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期180-182,共3页
采用液相离子交换法制备了不同钴含量的Co-M-ZSM-5(M=H、Na、Ba)分子筛催化剂,考察了共存阳离子对乙烷氨氧化反应性能的影响.随钴含量的增加,H型ZSM-5分子筛表现出与Na型和Ba型ZSM-5分子筛不同的催化行为.Co-M-ZSM-5分子筛中存在α、β... 采用液相离子交换法制备了不同钴含量的Co-M-ZSM-5(M=H、Na、Ba)分子筛催化剂,考察了共存阳离子对乙烷氨氧化反应性能的影响.随钴含量的增加,H型ZSM-5分子筛表现出与Na型和Ba型ZSM-5分子筛不同的催化行为.Co-M-ZSM-5分子筛中存在α、β、γ 3种类型的Co2+,相同钴含量时,Co-Ba-ZSM-5分子筛试样表现出相对高的活性.结合文献结果,可以认为α型Co2+是该反应的主要活性中心. 展开更多
关键词 ZSM-5 分子筛 乙烷 氨氧化
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调控单位点M-N-C电催化剂的电子结构提升二氧化碳还原性能 被引量:4
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作者 唐甜蜜 王振旅 管景奇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第4期12-36,共25页
全球的动力来源主要依靠化石能源,然而无节制地开采引起了一系列的能源危机和环境问题,例如,能源枯竭、气温逐年升高、气候恶化和海洋酸化等,这已经威胁了人类的可持续发展,因此寻找可再生能源和减缓二氧化碳的排放成为目前的关键问题,... 全球的动力来源主要依靠化石能源,然而无节制地开采引起了一系列的能源危机和环境问题,例如,能源枯竭、气温逐年升高、气候恶化和海洋酸化等,这已经威胁了人类的可持续发展,因此寻找可再生能源和减缓二氧化碳的排放成为目前的关键问题,反应条件相对温和的电催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)可将CO_(2)转化为具有工业价值的产品,例如C1、C2和C^(2+),这是解决“碳中和”的一种有效措施。电催化CO_(2)RR是一个复杂的多个电子/质子转移过程,反应机理相对复杂,涉及很多反应中间体,影响产物的选择性,CO_(2)RR的大规模应用需要开发低成本和高效的电催化剂。具有大比表面积、100%的原子利用率、不饱和配位、相对均匀的活性位点的原子分散的金属和氮共掺杂碳(M-N-C)材料是一种很有前途的催化剂。M-N-C材料具有可调变性,通过调节中心金属离子或中心金属离子的配位环境,中心金属离子的电子性质和原子结构将会发生变化,这为设计具有高效催化CO_(2)性能的催化剂提供了新的途径。因此,探讨在原子水平上调控M-N-C材料的电子结构对其在催化CO_(2)RR活性和选择性的影响上具有重要意义。此外,CO_(2)的大多数产物的半反应的还原电位在析氢反应的±0.2 V范围内,而且大多数与CO_(2)结合的催化剂都富含电子,对析氢反应有活性。因此在设计催化剂时还需要考虑抑制竞争性析氢反应的进行。本文我们总结了M-N-C材料合成方法、CO_(2)还原成C1、C2和C^(2+)的反应路径以及影响CO_(2)RR的主要因素。主要系统地总结了三种调控M-N-C材料电子结构和几何构型的策略,即修饰MN-C材料的碳基面、选择合适的中心金属离子和调节中心金属离子的配位环境,并详细的讨论了在不同活性位点上对催化CO_(2)RR中各种产物选择性的影响。最后,我们提出了目前M-N-C材料在电催化CO_(2)RR中的应用所面临的挑战和未来的发展方向。 展开更多
关键词 M-N-C材料 单位点催化剂 电子结构 配位环境 吉布斯自由能
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