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S波段6 MeV紧凑型电子回旋加速器仿真设计与模拟研究
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作者 董自强 裴士伦 +3 位作者 张通 邵琢瑕 王琳 陆亚林 《强激光与粒子束》 北大核心 2025年第4期86-92,共7页
安徽省先进光子源实验室正在研制一台S波段6 MeV紧凑型电子回旋加速器,可以用于驱动紧凑型微焦点X射线源或用于驱动紧凑型太赫兹自由电子激光。为了得到更紧凑的加速器设计,利用CST电磁工作室对电子回旋加速器二型谐振腔进行了设计与计... 安徽省先进光子源实验室正在研制一台S波段6 MeV紧凑型电子回旋加速器,可以用于驱动紧凑型微焦点X射线源或用于驱动紧凑型太赫兹自由电子激光。为了得到更紧凑的加速器设计,利用CST电磁工作室对电子回旋加速器二型谐振腔进行了设计与计算,谐振腔工作频率为2998.2 MHz,在谐振腔间隙可获得1 MV以上的加速电压,使电子单圈能量增益可达0.9 MeV左右。同时,利用CST粒子工作室对内嵌式热阴极谐振腔的电子产生与加速过程进行了仿真计算,研究了微波功率幅度、磁场强度、热阴极发射位置、束流通道对电子回旋加速器的影响,完成了考虑束流负载情况下的耦合器设计,得到了稳态运行时的谐振腔工作参数。仿真结果表明,束流负载到达稳态时,在热阴极发射能力为20 A/cm^(2)的情况下,可引出流强为24 mA,束流能量为6.02 MeV,能散约为0.64%,束流横向均方根尺寸为3.3 mm×1.8 mm。 展开更多
关键词 电子回旋加速器 谐振腔 束流仿真 束流负载效应 耦合度
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“微尺度”:学科交叉引领新科学重大突破
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作者 《国际人才交流》 2020年第11期44-46,共3页
学科交叉被认为容易产生新的科学和重大突破。那么,一家科研平台同时集齐物理、化学、生物、材料、信息五大一级学科是一种怎样的体验?合肥微尺度物质科学国家研究中心(以下简称微尺度国家研究中心)主任罗毅可能最有体会。罗毅喜欢在朋... 学科交叉被认为容易产生新的科学和重大突破。那么,一家科研平台同时集齐物理、化学、生物、材料、信息五大一级学科是一种怎样的体验?合肥微尺度物质科学国家研究中心(以下简称微尺度国家研究中心)主任罗毅可能最有体会。罗毅喜欢在朋友圈分享微尺度国家研究中心的“喜报”:重量级进展、高水平文章、各种奖项。近两年可谓捷报频传,几乎每个月都有好消息。2019年更是标志性的一年,微尺度国家研究中心共发表10篇《科学》《自然》《细胞》论文,且各领域都有好工作出现,呈全面爆发之势。 展开更多
关键词 科研平台 学科交叉 微尺度 《科学》 朋友圈 一级学科 《自然》 重量级
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金属氯化物固态电解质及其全固态电池研究现状与展望 被引量:2
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作者 李枫 程晓斌 +1 位作者 罗锦达 姚宏斌 《储能科学与技术》 CSCD 北大核心 2024年第1期193-211,共19页
基于无机固态电解质体系的全固态电池,具有高能量密度、长循环寿命和高安全性等特点,被认为是下一代电化学储能电池中备受期待的候选体系。实现高性能全固态电池的关键在于设计和制备具有高离子电导率、界面稳定且易形变的固态电解质材... 基于无机固态电解质体系的全固态电池,具有高能量密度、长循环寿命和高安全性等特点,被认为是下一代电化学储能电池中备受期待的候选体系。实现高性能全固态电池的关键在于设计和制备具有高离子电导率、界面稳定且易形变的固态电解质材料。金属氯化物型固态电解质作为一种新兴的材料体系,同时具备氧化物固态电解质的抗氧化性以及硫化物固态电解质的高离子传导率和机械延展性,且制备过程简单,无须严苛的环境和极高的烧结温度,可规模化生产潜力大,正逐渐成为实现全固态电池商业化的技术路线竞争者之一。本文通过对近五年来相关电解质材料研究进展的深入分析,对金属氯化物固态电解质体系的研究现状进行了系统评述,涵盖了其合成方法学、晶体结构学、离子传导机制、性能优化策略、电极-电解质界面兼容性以及实用化可行性分析等多个方面。同时,展望了金属氯化物固态电解质未来可能的发展方向,为基于金属氯化物的高性能全固态电池的研究提供了理论和实验参考。 展开更多
关键词 金属氯化物 固态电解质 离子传导机制 全固态电池
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可视化热重分析技术对宣纸热分解形态的研究
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作者 谭静 韩媛 +5 位作者 付小航 卢郁静 朱玥玮 狄雨萌 陈彪 丁延伟 《中国测试》 CAS 北大核心 2024年第6期62-69,共8页
为研究宣纸形态在受热过程中的实时变化特征,使用高清摄像系统原位记录宣纸样品在氮气和空气中热分解的图像序列,并结合红外光谱测试宣纸在不同温度时对应的结构状态以分析相关热解过程。结果表明,宣纸在氮气热分解中颜色逐渐变黑,直径... 为研究宣纸形态在受热过程中的实时变化特征,使用高清摄像系统原位记录宣纸样品在氮气和空气中热分解的图像序列,并结合红外光谱测试宣纸在不同温度时对应的结构状态以分析相关热解过程。结果表明,宣纸在氮气热分解中颜色逐渐变黑,直径尺寸随着温度增加而减小,这与宣纸纤维逐渐降解炭化有关;在空气热分解中,宣纸颜色出现先黑后白的现象,是由炭化物在空气中氧化分解引起。亮度变化率(ΔL)和收缩率(Δd)可量化宣纸形态在热分解过程中的变化程度,其亮度约在150℃后逐渐降低,在氮气热分解中最终下降62.2%,尺寸收缩25.0%;在空气热分解中,宣纸的亮度下降63.2%后开始回升最终高于初始亮度,其尺寸收缩了50%。宣纸的颜色变化与内部纤维的热分解程度密切相关,将ΔL与热解转化率(α)进行回归分析,两者存在指数量化关系。基于所得指数模型,可根据宣纸的ΔL计算α值,进一步无损评估宣纸老化后其内部纤维组分的降解情况,为珍贵纸张的老化研究提供参考。 展开更多
关键词 宣纸 热分解 形态可视化 量化分析 老化评估
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紧凑型X射线光源的共振注入方法
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作者 董自强 邵琢瑕 +2 位作者 张通 王琳 陆亚林 《强激光与粒子束》 北大核心 2025年第5期171-176,共6页
针对紧凑型X射线光源的一体化储存环注入系统这一核心问题开展研究。利用三维电磁场仿真软件CST与束流动力学模拟软件ELEGANT,重点对注入系统中的关键元件-扰动器进行多参数优化设计。研究了电子束流在半整数注入过程中的相空间演化规律... 针对紧凑型X射线光源的一体化储存环注入系统这一核心问题开展研究。利用三维电磁场仿真软件CST与束流动力学模拟软件ELEGANT,重点对注入系统中的关键元件-扰动器进行多参数优化设计。研究了电子束流在半整数注入过程中的相空间演化规律,优化了注入元件的结构参数,针对紧凑型储存环优化了注入方案,计算结果显示扰动器相对于注入点的最佳摆放位置是150°~210°,电子束流注入位置相对于平衡轨道为30 mm,扰动器停止工作后电子振幅最小可缩小至3.4 mm。最后分析了紧凑型储存环采用多次多圈注入模式实现束流注入的可行性,计算结果显示扰动器工作频率为3 MHz时可获得最大注入效率。 展开更多
关键词 电子储存环 半整数共振注入 扰动器 一体化磁铁 多次多圈注入
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《电化学研究方法》专辑序言 被引量:1
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作者 陈艳霞 黄俊 詹东平 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期1-2,共2页
正确、规范和严谨的研究方法,是科学工作者获取真实数据、做出正确判断的重要保障.二十多年来国家数次发生突发性疫情,倘若有正确、规范和严谨的研究方法和检验流程,避免在发病初期产生误判而及时采取隔离治疗措施,何至于造成巨大的国... 正确、规范和严谨的研究方法,是科学工作者获取真实数据、做出正确判断的重要保障.二十多年来国家数次发生突发性疫情,倘若有正确、规范和严谨的研究方法和检验流程,避免在发病初期产生误判而及时采取隔离治疗措施,何至于造成巨大的国家资源浪费和社会恐慌,甚至付出生命的代价? 展开更多
关键词 电化学研究 《电化学研究方法》 电化学体系 实验方法学
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圆偏振发光液晶体系的构建与应用
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作者 张铭江 苏蕊琪 庄涛涛 《液晶与显示》 北大核心 2025年第1期111-127,共17页
圆偏振发光(CPL)反映了手性发光体系独特的激发态信息,在多学科领域具有广泛的应用价值。然而,目前的手性发光材料大多存在偏振发光性能不足的问题。手性液晶具有独特的周期性螺旋结构,能够选择性反射左旋或右旋圆偏振光,将其与发光功... 圆偏振发光(CPL)反映了手性发光体系独特的激发态信息,在多学科领域具有广泛的应用价值。然而,目前的手性发光材料大多存在偏振发光性能不足的问题。手性液晶具有独特的周期性螺旋结构,能够选择性反射左旋或右旋圆偏振光,将其与发光功能材料复合,可以获得具有高发光不对称因子的圆偏振发光体系。因此,利用手性液晶诱导和增强发光客体的圆偏振发光性能引起了广泛关注。本文概述了圆偏振发光液晶体系的研究进展与趋势,系统地总结了手性液晶基质与发光客体(如有机染料、胶体半导体量子点、碳量子点、钙钛矿纳米晶、上转换材料)之间的相互作用,并阐述了这一复合体系的结构特征与性能。最后,本文探讨了圆偏振发光液晶材料在信息安全、3D显示、不对称合成、圆偏振激光和生物传感等领域中广阔的应用前景,并对其未来的发展方向和应用潜力进行了展望。 展开更多
关键词 圆偏振发光 手性液晶 发光不对称因子 圆偏振光应用
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二维共价有机框架材料在太阳能光化学转换研究最新进展
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作者 程俊 王磊 徐航勋 《中国材料进展》 CAS CSCD 北大核心 2021年第9期676-684,668,669,共11页
通过模仿自然界光合作用利用光催化材料实现太阳能到化学能的转换,是解决地球能源问题和环境危机的有效途径之一。二维共价有机框架材料具备结构可设计性强、结晶性高以及表面活性位点丰富等优势,已经被广泛用于光催化分解水制氢、二氧... 通过模仿自然界光合作用利用光催化材料实现太阳能到化学能的转换,是解决地球能源问题和环境危机的有效途径之一。二维共价有机框架材料具备结构可设计性强、结晶性高以及表面活性位点丰富等优势,已经被广泛用于光催化分解水制氢、二氧化碳还原以及制备过氧化氢等领域,近年来成为了太阳能光化学转换研究领域的新兴材料。综述了近年来二维共价有机框架材料在光催化能量转换领域的最新研究进展,重点探讨了二维共价有机框架材料的材料设计与合成策略及其在光催化领域的典型应用,并展望此类材料在未来太阳能光化学转换应用领域的机遇和挑战。 展开更多
关键词 共价有机框架 太阳能转化与利用 光催化 二维结构
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锂金属负极的挑战与改善策略研究进展 被引量:22
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作者 刘凡凡 张志文 +2 位作者 叶淑芬 姚雨 余彦 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第1期13-38,共26页
锂金属由于其高比容量和低电极电势等优点被认为是下一代高比能量电池体系中最有潜力的负极材料。然而由于锂金属的高活性,锂负极在循环过程中会产生大量的枝晶,导致SEI(solid-electrolyte interphase)破裂,并且枝晶增加了电极与电解液... 锂金属由于其高比容量和低电极电势等优点被认为是下一代高比能量电池体系中最有潜力的负极材料。然而由于锂金属的高活性,锂负极在循环过程中会产生大量的枝晶,导致SEI(solid-electrolyte interphase)破裂,并且枝晶增加了电极与电解液的接触面积,使得副反应进一步增加。此外,脱落的枝晶形成死锂,从而降低电池的充放电库仑效率。并且不可控的锂枝晶持续生长会刺穿隔膜引发电池短路,伴随着电池热失控等安全问题。本综述基于锂负极存在的主要挑战,结合理解锂枝晶的成核生长模型等机理总结并深度分析近些年来在液态和固态电解质体系中改善锂金属负极的主要策略及其作用机理,为促进高比能量锂金属电池的应用提供借鉴参考作用。 展开更多
关键词 锂金属负极 三维基体 电解液 添加剂 人造SEI 锂金属电池
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铜电极上二氧化碳还原机理的研究进展 被引量:2
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作者 Matthew M Sartin 陈微 +1 位作者 贺凡 陈艳霞 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期41-53,共13页
本文从历史角度综述了二氧化碳在铜基催化剂上的还原机理的最新研究进展,对区分C1和C2产物路径发生的机制,以及调控二氧化碳还原产物选择性的影响因素和方法进行了重点阐述,着重讨论了如何利用电化学红外光谱与微分电化学质谱等技术在... 本文从历史角度综述了二氧化碳在铜基催化剂上的还原机理的最新研究进展,对区分C1和C2产物路径发生的机制,以及调控二氧化碳还原产物选择性的影响因素和方法进行了重点阐述,着重讨论了如何利用电化学红外光谱与微分电化学质谱等技术在揭示反应机理方面的研究思路与方法学. 展开更多
关键词 二氧化碳还原 反应机理 红外光谱 微分电化学质谱 铜电极
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聚变堆中第一壁材料钨的紧束缚理论研究 被引量:1
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作者 叶小彬 何志海 潘必才 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期42-49,共8页
为研究辐照时处于电子激发态下第一壁材料钨(W)的结构演化规律和热力学性质,采用紧束缚方法对聚变堆中W的物理性质进行理论研究。结果表明,体系在高能粒子辐照下诱导的电子激发导致了体系中被辐照的区域自发出现微孔、晶格急剧膨胀、熔... 为研究辐照时处于电子激发态下第一壁材料钨(W)的结构演化规律和热力学性质,采用紧束缚方法对聚变堆中W的物理性质进行理论研究。结果表明,体系在高能粒子辐照下诱导的电子激发导致了体系中被辐照的区域自发出现微孔、晶格急剧膨胀、熔点下降等现象。具体地,在中等电子温度(~5000 K)以下,W的晶格膨胀主要由晶格温度驱动,但在电子温度较高时电子温度导致被辐照区域的晶格膨胀效应不可被忽略。特别是当电子温度很高(>10000 K)时,即便晶格温度不高,电子温度也会导致很大程度晶格膨胀。这对认识聚变堆中第一壁材料W在服役过程中的物理状态十分重要。 展开更多
关键词 熔点 晶格肿胀 紧束缚理论
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三氯化硼离子C^(2)A″_(2)态光电子谱的理论研究
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作者 宁小寒 于同坡 +3 位作者 陈燕 单宝坤 周晓国 刘世林 《量子电子学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第5期691-698,共8页
应用密度泛函理论对BCl_(3)^(+)离子C^(2)A″_(2)态的电子能谱进行了深入研究。在aug-cc-pvtz基组下,分别使用PBE0、ωB97XD、M06-2X三种泛函优化了中性BCl_(3)分子、BCl_(3)^(+)离子基态X_(2)A′_(2)以及C^(2)A″_(2)态的分子结构,并... 应用密度泛函理论对BCl_(3)^(+)离子C^(2)A″_(2)态的电子能谱进行了深入研究。在aug-cc-pvtz基组下,分别使用PBE0、ωB97XD、M06-2X三种泛函优化了中性BCl_(3)分子、BCl_(3)^(+)离子基态X_(2)A′_(2)以及C^(2)A″_(2)态的分子结构,并计算了相应振动频率和电离过程BCl_(3)(X^(1)A_(1))→BCl_(3)^(+)(C^(2)A″_(2))跃迁的Franck-Condon因子,从而得到了该跃迁对应的拟合电子能谱。通过与已有的高分辨实验电子能谱对比,实现了BCl_(3)^(+)离子C^(2)A″_(2)态实验光谱的高精度光谱拟合,进而对实验振动序列做了清晰可靠的归属,得到BCl+3离子C^(2)A″_(2)态的绝热电离能AIE、垂直电离能VIE分别为(14.298±0.028)eV、(14.405±0.028)eV,从而修正了已报道电离能的错误数据。 展开更多
关键词 光谱学 电离能 密度泛函理论 光电离 电子激发态
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二维铁电材料In2Se3的研究进展 被引量:1
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作者 王喆 李悦 +1 位作者 曾华凌 朱文光 《湘潭大学学报(自然科学版)》 CAS 2019年第5期40-49,共10页
近年来,二维材料以其丰富的物性吸引着众多科研工作者的兴趣.铁电性是指材料内部自发且可以通过外加电场进行调控的电极化的一种物理特性,在众多实际应用中发挥着不可替代的重要作用.然而,在二维材料体系中,垂直于二维面的面外极化铁电... 近年来,二维材料以其丰富的物性吸引着众多科研工作者的兴趣.铁电性是指材料内部自发且可以通过外加电场进行调控的电极化的一种物理特性,在众多实际应用中发挥着不可替代的重要作用.然而,在二维材料体系中,垂直于二维面的面外极化铁电性相对来说鲜有发现.该文着重介绍近年来所发现的一类同时具有面内和面外极化且相互耦合的二维铁电材料In2Se3的研究进展,包括最初的理论预言,随后的实验验证,及近期在其器件应用方面的探索. 展开更多
关键词 铁电性 二维材料 In2Se3
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碳材料在水系锌离子电池负极中的应用研究进展 被引量:1
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作者 汪建华 刘馨 陈立锋 《安徽工业大学学报(自然科学版)》 CAS 2023年第3期275-287,共13页
在目前已开发的电化学储能器件体系中,水系锌离子电池由于运行安全、环境友好以及高理论比容量而受到广泛关注。但是,水系锌离子电池负极存在的析氢副反应、枝晶生长以及金属腐蚀等不足,阻碍了其在储能领域的进一步发展。近年,各种类型... 在目前已开发的电化学储能器件体系中,水系锌离子电池由于运行安全、环境友好以及高理论比容量而受到广泛关注。但是,水系锌离子电池负极存在的析氢副反应、枝晶生长以及金属腐蚀等不足,阻碍了其在储能领域的进一步发展。近年,各种类型的碳材料(如碳量子点、碳纳米管、碳纳米纤维、石墨烯以及MOF衍生碳)被广泛用于水系锌离子电池,为稳定锌负极提供了诸多策略。碳材料作为电解液添加剂,能够优先吸附在锌金属表面,诱导Zn~(2+)沉积;作为负极界面层,碳材料涂层不仅能够避免锌金属负极与电解液直接接触,还可均匀离子流,从而阻止金属腐蚀,实现锌金属无枝晶生长;作为负极基底,碳材料框架能够均匀电流密度,诱导Zn~(2+)成核,从而调节锌的沉积行为。本文归纳总结水系锌离子电池的基本构造、工作机理、锌金属负极存在的问题以及目前碳材料在稳定锌金属负极方面的重要研究进展,并对碳材料在水系锌离子电池领域中的应用进行展望,提出优化方案:制备柔韧性好的碳纳米材料作为锌金属界面层;通过化学调控制备梯度亲锌碳纳米材料作为负极基底;在锌负极表面构建碳复合材料界面层;丰富碳材料对锌负极的改性策略;制备杂原子掺杂碳材料作为锌负极基底。 展开更多
关键词 水系锌离子电池 锌负极 碳材料 研究进展
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理论研究晶体场效应和电荷转移效应对Co^(2+)的2p电子X射线L2,3吸收边光谱的影响
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作者 程效 BORA Debajeet K. +2 位作者 GLANS Per-Anders GUO Jinghua 罗毅 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第7期2197-2209,共13页
运用多重态计算方法研究了在正八面体对称性的晶体场中Co^(2+)离子的2p电子X射线L2,3吸收边光谱,研究了Co^(2+)离子和周围的配位离子之间的正八面体(Oh)晶体场效应和相应的电荷转移效应对于吸收光谱的影响.系统讨论了在多重态计算中起... 运用多重态计算方法研究了在正八面体对称性的晶体场中Co^(2+)离子的2p电子X射线L2,3吸收边光谱,研究了Co^(2+)离子和周围的配位离子之间的正八面体(Oh)晶体场效应和相应的电荷转移效应对于吸收光谱的影响.系统讨论了在多重态计算中起作用的所有物理参数对CoO和CoCl_(2)的X射线吸收光谱特性的特定影响及其物理机制.将计算得出的光谱数据和同样具有Oh对称性结构Co^(2+)离子的CoO和CoCl_(2)实验光谱数据进行了对比,在实验光谱数据中发现的特征被确定为来自不同自旋态,并且光谱强度的变化与晶体场的强度相关,揭示了其中包含的电荷转移效应.本文为低对称性复杂系统的多重态计算提供了一个基础的参考标准,可以适用于含有钴元素或其它过渡金属的复杂体系的X射线吸收光谱的理论计算. 展开更多
关键词 多重态计算 X射线吸收光谱 钴元素 晶体场效应 电荷转移效应
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采用优化的DFTB参数对铜(111)表面碳二聚化的分子动力学研究(英文)
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作者 殷迪 邱宗仰 +1 位作者 李湃 李震宇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第10期1116-1123,共8页
针对铜表面化学反应,我们发展了一套铜-碳体系的密度泛函紧束缚(DFTB)参数。测试结果表明这套参数可以很好的描述吸附铜或碳原子前后铜表面的几何结构和能量。基于这套参数,我们对Cu(111)表面的碳二聚化过程进行了分子模拟研究。即使在... 针对铜表面化学反应,我们发展了一套铜-碳体系的密度泛函紧束缚(DFTB)参数。测试结果表明这套参数可以很好的描述吸附铜或碳原子前后铜表面的几何结构和能量。基于这套参数,我们对Cu(111)表面的碳二聚化过程进行了分子模拟研究。即使在高温下,直接的分子动力学模拟也很难观察到碳二聚体的形成。这是因为高温下铜表面显著的结构弛豫一定程度上阻止了二聚化。为了研究高温下铜表面碳二聚化的机理,我们进行了赝动力学模拟。发现在二聚化的过程中,碳原子形成C-Cu-C桥状结构以后,会绕中间Cu原子转动,最后形成碳二聚体。1300 K下碳二聚化的自由能垒约0.9 eV。 展开更多
关键词 铜表面 碳二聚体 DFTB 分子模拟
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分子水平上的虚拟仿真实验之思政元素的挖掘与提炼——以“高分子的构象、形态及尺寸的模拟与计算”项目为例 被引量:1
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作者 朱平平 谢永军 +5 位作者 易院平 黄渝 周强 肖石燕 杨海洋 何平笙 《大学化学》 CAS 2024年第2期83-88,共6页
高分子的构象、形态及尺寸的模拟与计算,是分子水平上的虚拟仿真实验项目,结合诺贝尔奖获得者de Gennes和P.J.Flory的理论工作、由项目组自身教研成果转化、师生合作研发而成。与小分子化合物相比,高分子的研究方法有很大的不同,特别是... 高分子的构象、形态及尺寸的模拟与计算,是分子水平上的虚拟仿真实验项目,结合诺贝尔奖获得者de Gennes和P.J.Flory的理论工作、由项目组自身教研成果转化、师生合作研发而成。与小分子化合物相比,高分子的研究方法有很大的不同,特别是需要采用统计方法来描述高分子链的构象、形态,计算高分子链的平均尺寸,这是经典的物理化学方法所不能完成的。本项目从研发到教学实践、再经改进,教学内容的更新优化中,自然融入了诺贝尔奖成果、哲学思想、科学思维、学科发展史、教研成果等多个维度的思政元素。 展开更多
关键词 分子水平上的虚拟仿真实验 量变引起质变 科学思维 诺贝尔奖成果 高分子链的柔性
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胺功能化的铜催化剂:氢键介导的电化学CO_(2)还原为C_(2)产物以及优越的可充电Zn-CO_(2)电池性能
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作者 项东 李坤振 +3 位作者 苗康华 龙冉 熊宇杰 康雄武 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第8期43-46,共4页
有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生... 有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生物(如十六胺(HAD)、N-甲基十六胺(N-MHDA)、十六烷基二甲胺(HDDMA)和十六酰胺(PMM))对其进行功能化,以系统地研究胺表面活性剂分子结构对eCO_(2)RR选择性和活性的影响。结果表明,HDA的功能化可以将C_(2)产物和C_(2)H_(4)的法拉第效率(FE)提高至73.5%和46.4%,并且在−0.9 V vs.RHE(可逆氢电极)电位下,C_(2)产物的分电流密度为131.4 mA·cm^(−2)。理论研究发现,HDA通过与CO_(2)和eCO_(2)RR中间体之间的氢键相互作用,富集了^(*)CO_(2)、^(*)CO和其他反应中间体,降低了CO―CHO耦合反应的动力学能垒,从而促进了eCO_(2)RR向C_(2)产物的转化。当胺基的H原子被甲基取代后,氢键相互作用减弱,竞争的析氢反应加剧。PMM通过Cu―O键与Cu表面发生键合,而不是通过Cu―N键,导致Cu-PMM更倾向于产乙醇。原位拉曼光谱显示,在Cu-HDA表面,CO主要吸附在Cu的顶位吸附位点上,与在Cu表面上的桥式吸附不同,这可能是因为前者表面对CO的富集引发了CO的吸附构型变化。HDA功能化还提高了Cu催化剂的表面pH。基于Cu-HDA组装的可充电Zn-CO_(2)电池在放电电流密度为16 mA∙cm^(−2)时,最大功率密度为6.48 mW∙cm^(−2),并具有长达60 h的良好充放电稳定性。本研究的重点在于通过在分子水平上调节Cu基材料的CO_(2)RR活性和选择性,促进CO_(2)-C_(2)的转化,这可能为提高C_(2)产物的产率提供新的见解。 展开更多
关键词 二氧化碳还原 CO―CHO耦合 有机分子功能化 原位拉曼 C_(2)产物 Zn-CO_(2)电池
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稳定界面助力石墨实现超长储钾性能 被引量:1
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作者 许涛 孙伟 +2 位作者 孔天赐 周杰 钱逸泰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第2期85-86,共2页
石墨作为锂离子电池的商业阳极材料,由于其高丰度、低成本和低电位的优势,在K离子电池中也显示出了的巨大潜力。然而,K离子半径(0.138 nm)大于Li离子半径(0.076 nm),会造成的明显结构损伤导致明显的容量衰减和不稳定的循环寿命。在这里... 石墨作为锂离子电池的商业阳极材料,由于其高丰度、低成本和低电位的优势,在K离子电池中也显示出了的巨大潜力。然而,K离子半径(0.138 nm)大于Li离子半径(0.076 nm),会造成的明显结构损伤导致明显的容量衰减和不稳定的循环寿命。在这里,我们用简单有效的微波方法通过石墨烯涂层设计了石墨阳极的稳定界面。微波还原可以在10 s内有效地去除氧化石墨烯的氧基,这一点得到了X射线光电子能谱(XPS)的证实。石墨烯涂层不仅可以缓冲石墨的体积膨胀以抑制结构崩溃,还可以加速电子传输以提高倍率性能。石墨烯涂层负极(GCG)在3000次循环后表现出262 m Ah·g^(-1)的超级循环稳定性。与石墨相比GCG的倍率性能也更加优异(500 m A·g^(-1)的电流密度下容量为161.2 m Ah·g^(-1))。相反,在相同的电流密度下,石墨的容量在150次循环后衰减到小于150m Ah·g^(-1)。进一步的电化学阻抗(EIS)和恒电流间歇滴定(GITT)测试表明,与石墨相比,GCG表现出更快的电导率和离子扩散。循环后的拉曼光谱、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)图像验证了石墨烯作为缓冲界面有利于电极结构的完整性和固体电解质膜(SEI)的稳定性。这项工作为钾离子电池的大规模应用提供了新的希望。 展开更多
关键词 钾离子电池 负极 石墨烯 微波还原 界面
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光学压力计的标定及应用
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作者 聂中梁 王新广 +4 位作者 王进 杨远超 胡常乐 孙羽 胡水明 《真空与低温》 2024年第5期467-472,共6页
搭建了基于光学谐振腔的气体压力测量装置,即光学压力计。使用测量不确定度为0.001 1%(k=1)的活塞压力计,对两套独立的光学压力计进行标定,并对光学压力计的测量不确定度进行了系统的分析与评定,最终得到其压力测量的合成标准不确定度... 搭建了基于光学谐振腔的气体压力测量装置,即光学压力计。使用测量不确定度为0.001 1%(k=1)的活塞压力计,对两套独立的光学压力计进行标定,并对光学压力计的测量不确定度进行了系统的分析与评定,最终得到其压力测量的合成标准不确定度。利用该光学压力计对一台标称测量不确定度为0.025%的商用电容薄膜真空计进行多次校准。结果表明,在校准后的1年时间内,该薄膜压力计电容薄膜真空计的测量不确定度可达0.003%,大幅度提高了该商用电容薄膜真空计的测量不确定度。该光学压力计具有较好的长期稳定性,可应用于校准各种商用压力计,提高实际测量不确定度。 展开更多
关键词 真空计量 压力计 Fabry-Perot腔 气体折射率
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