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硅铝比对K_2MoO_4-NiO/ZSM-5催化高硫合成气制备甲硫醇的影响 被引量:1
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作者 王琪 鲁骥 +2 位作者 陈亚中 郭红彦 崔鹏 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1014-1019,共6页
考察了不同硅铝比ZSM-5分子筛负载的K_2MoO_4-NiO/ZSM-5催化剂对高硫合成气制备甲硫醇性能的影响;并采用XRD,H_2-TPR,NH_2-TPD,LRS等手段对催化剂的物化性能进行了表征。实验结果表明,随ZSM-5分子筛硅铝比的减小,载体的酸性增强,促进了M... 考察了不同硅铝比ZSM-5分子筛负载的K_2MoO_4-NiO/ZSM-5催化剂对高硫合成气制备甲硫醇性能的影响;并采用XRD,H_2-TPR,NH_2-TPD,LRS等手段对催化剂的物化性能进行了表征。实验结果表明,随ZSM-5分子筛硅铝比的减小,载体的酸性增强,促进了Mo物种在载体上的分散,使其更易被还原硫化成MoS_2物种,而此物种对提高CO转化率有促进作用。但随ZSM-5分子筛酸性的增强,副产物甲烷的选择性迅速增大。当ZSM-5分子筛的硅铝比为25时,催化剂的活性最高,在反应温度360℃、反应压力0.2 MPa、气态空速3 000 h^(-1)时,CO转化率达34.51%;CH_3SH,CO_2,COS的选择性分别为49.17%,24.52%,23.21%;副产物甲烷的选择性为3.10%。 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 硅铝比 钼基催化剂 高硫合成气 甲硫醇
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钾对高硫合成气制甲硫醇磷钼基催化剂的影响 被引量:4
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作者 周布康 王琪 +4 位作者 陈亚中 崔鹏 沈泽斌 张庆红 王野 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第9期1079-1084,共6页
采用等体积共浸渍法,制备了一批不同钾含量的KxMo P/Al2O3(x表示K与Mo摩尔比,0≤x≤3)催化剂,考察其对高硫合成气制甲硫醇性能的影响,并采用X射线衍射分析(XRD)、程序升温还原法(TPR)和激光拉曼光谱(LRS)等技术手段对催化剂进... 采用等体积共浸渍法,制备了一批不同钾含量的KxMo P/Al2O3(x表示K与Mo摩尔比,0≤x≤3)催化剂,考察其对高硫合成气制甲硫醇性能的影响,并采用X射线衍射分析(XRD)、程序升温还原法(TPR)和激光拉曼光谱(LRS)等技术手段对催化剂进行了表征。结果表明,氧化铝负载的磷钼氧化物前驱体在850℃经H2气还原制备出了Mo P/Al2O3催化剂,少量添加钾催化剂有较高的甲烷选择性,大量添加钾助剂促进了催化剂表面活泼钼硫物种的生成,使得磷化钼基催化剂有较好的甲硫醇选择性,而过量添加钾又会阻碍了甲硫醇的生成。当n(K)/n(Mo)比在2-2.5之间时,磷化钼基催化剂对该反应有较好的催化活性。 展开更多
关键词 钾助剂 磷化钼 高硫合成气 甲硫醇
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蒸氨压力对Cu/SiO2催化剂的影响及其草酸二甲酯加氢性能 被引量:1
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作者 丁丁 王琪 +4 位作者 金方 陈亚中 崔鹏 刘荣 沈浩 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期466-472,共7页
以Si O2为载体,铜氨溶液为前驱体,采用蒸氨法在不同蒸氨压力下制备了系列铜负载量质量分数为20.0%的Cu/Si O2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还(H2-TPR)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)等技术手... 以Si O2为载体,铜氨溶液为前驱体,采用蒸氨法在不同蒸氨压力下制备了系列铜负载量质量分数为20.0%的Cu/Si O2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还(H2-TPR)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)等技术手段对催化剂的物理化学性能进行了表征。考察了蒸氨速率对催化剂物化结构及其草酸二甲酯催化加氢制乙二醇的催化性能影响。在反应温度200℃、压力3.0 MPa、液时空速LHSV=0.4 h-1、氢气草酸二甲酯摩尔比80∶1的反应条件下测定了催化剂的活性。结果表明,在蒸氨压力为31.3 k Pa条件下制备的催化剂表现出了最佳活性和选择性,草酸二甲酯转化率达到了99.9%,乙二醇选择性达94.4%。H2-TPR、XRD、TEM、FTIR及XAES表征结果表明,较低蒸氨压力有利于铜氨离子快速分解负载在载体上,避免铜粒子聚集长大,还原后形成Cu2O和Cu0物种颗粒尺寸较小,分散比较均匀,催化活性,尤其是乙二醇的选择性更佳。 展开更多
关键词 蒸氨压力 CU/SIO2催化剂 草酸二甲酯加氢
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热处理对K_2MoO_4-P_(0.2)/SiO_2催化剂结构及性能的影响
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作者 王静 王琪 +3 位作者 陈亚中 郭红彦 鲁骥 崔鹏 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第9期962-966,共5页
采用等体积浸渍法制备了K2MoO4-P0.2/SiO2催化剂,通过XRD,TG,H2-TPR,XPS方法对催化剂进行了表征,考察了焙烧气氛、焙烧温度对催化剂表面结构及其催化性能的影响。实验结果表明,空气中焙烧的催化剂由于添加剂柠檬酸在焙烧过程中发生燃烧... 采用等体积浸渍法制备了K2MoO4-P0.2/SiO2催化剂,通过XRD,TG,H2-TPR,XPS方法对催化剂进行了表征,考察了焙烧气氛、焙烧温度对催化剂表面结构及其催化性能的影响。实验结果表明,空气中焙烧的催化剂由于添加剂柠檬酸在焙烧过程中发生燃烧反应,造成局部过热,导致催化剂表面活性物种部分烧结长大,从而降低了催化剂的活性;而在氮气中焙烧的催化剂,由于柠檬酸缓慢分解且形成了还原性气氛,将易还原的Mo-O物种还原,形成了更多的活性Mo物种,且活性组分分散更均匀,从而表现出了比空气中焙烧的催化剂更高的活性。对于甲硫醇合成反应,后者的CO转化率提高约10%,甲硫醇选择性提高约7%。 展开更多
关键词 热处理 钼酸钾-磷 二氧化硅催化剂 高硫合成气 甲硫醇
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