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大气液相中对苯二甲酸与氯自由基的光转化反应
1
作者 何函 朱承驻 +2 位作者 吴文娟 董林昌 杨悦 《合肥工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第8期1016-1021,共6页
文章研究对苯二甲酸(TPA)与氯自由基在大气液相中的光化学转化机理,利用355 nm激光闪光光解实验探究瞬态物种的生长和衰减动力学,反应产物由气相色谱-质谱联用技术进行分析。激光闪光光解实验测得Cl·、Cl 2·-与TPA反应的二级... 文章研究对苯二甲酸(TPA)与氯自由基在大气液相中的光化学转化机理,利用355 nm激光闪光光解实验探究瞬态物种的生长和衰减动力学,反应产物由气相色谱-质谱联用技术进行分析。激光闪光光解实验测得Cl·、Cl 2·-与TPA反应的二级速率常数分别为4.04×10^(10)、5.49×10^(6)L/(mol·s)。TPA与氯自由基的反应产物主要有对苯醌、2-硝基对苯二甲酸、对氯苯甲酸、2-氯对苯二甲酸和2,6-二氯对苯二甲酸,结合激光闪光光解实验可知,TPA的光转化有形成Cl^(-)加合物、脱羧和硝化3种反应途径。 展开更多
关键词 对苯二甲酸(TPA) 氯自由基 大气液相 激光闪光光解 光转化反应
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酸浸天然锰矿石低温氧化脱硝性能研究 被引量：3
2
作者 徐永鹏 刘海波 +3 位作者 陈冬 邹雪华 王涛 朱承驻 《合肥工业大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2017年第8期1133-1138,1143,共7页
文章以安徽省青阳县出产的天然锰矿作为前躯体,分别在不同浓度的硫酸溶液中浸渍,制备了不同活性的催化剂,用于低温氧化脱硝。采用X射线衍射仪(X-ray diffraction,XRD)、傅里叶转换红外光谱分析仪(Fourier transform infrared spectrosco... 文章以安徽省青阳县出产的天然锰矿作为前躯体,分别在不同浓度的硫酸溶液中浸渍,制备了不同活性的催化剂,用于低温氧化脱硝。采用X射线衍射仪(X-ray diffraction,XRD)、傅里叶转换红外光谱分析仪(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)、比表面积分析、热重分析及程序升温脱附等方法对催化剂结构进行表征,探讨了温度、酸浸浓度和氧体积分数等因素对氧化脱硝性能的影响。结果表明,在3mol/L硫酸浓度浸渍下,当烟气温度为100℃、NO体积分数为0.1%时,NO_2产率可达到90%左右;当配气中单独加入5%H_2O或SO_2(<0.08%)时,NO_2产率几乎不受影响;同时加入5%H_2O和0.05%SO_2时,NO_2产率则明显下降,而SO_2停止添加后,NO_2产率可迅速恢复到90%并稳定,产物分析得到水汽和SO_2共同致使NO_2产率降低的主要原因是NO_2进一步反应变成了硝酸盐。 展开更多
关键词 天然锰矿 催化剂 氧化脱硝 酸浸 烟气温度
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燃气锅炉烟气NaClO_(2)/Na_(2)S_(2)O_(8)湿法氧化脱硝研究 被引量：1
3
作者 钱莉莉 朱梦钰 +2 位作者 周慧敏 夏逢婕 朱承驻 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第10期231-236,共6页
该文利用亚氯酸钠/过硫酸钠(NaClO_(2)/Na_(2)S_(2)O_(8))复合氧化液进行模拟燃气锅炉烟气循环喷淋脱硝实验研究,探究了NaClO_(2)/Na_(2)S_(2)O_(8)复合氧化液的组成比例、溶液的温度与pH值、烟气流速及SO_(2)对脱硝效率的影响。结果表... 该文利用亚氯酸钠/过硫酸钠(NaClO_(2)/Na_(2)S_(2)O_(8))复合氧化液进行模拟燃气锅炉烟气循环喷淋脱硝实验研究,探究了NaClO_(2)/Na_(2)S_(2)O_(8)复合氧化液的组成比例、溶液的温度与pH值、烟气流速及SO_(2)对脱硝效率的影响。结果表明,适当的烟气温度、酸性环境以及较低的烟气流速有利于提高脱硝效率。当NaClO_(2)/Na_(2)S_(2)O_(8)复合氧化液比例为0.6/0.6,溶液初始pH值为5,反应温度50℃及烟气流速2 L/min时,NO转化率达97.6%;随反应时间的增加,SO_(2)与NO存在竞争反应,但影响较小。反应过程中产生的ClO_(2)及SO_(4)·-等中间产物起重要的氧化作用,且脱硝的主要产物是NO_(3)^(-)。 展开更多
关键词 燃气锅炉烟气 NaClO_(2)/Na_(2)S_(2)O_(8) 脱硝 影响因素 机理研究
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天然锰矿/Ce/TiO_2复合催化剂制备及其催化氧化NO性能 被引量：4
4
作者 徐永鹏 张强 +3 位作者 陆军 王涛 陈天虎 朱承驻 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期1109-1115,共7页
以安徽省青阳县出产的天然锰矿作为前躯体,采用等体积浸渍法制备了负载型天然锰矿/Ce/TiO_2复合催化剂,采用X射线衍射、比表面积分析及NO吸脱-脱附实验等方法对催化剂结构进行表征,探讨了活性组分Ce和Ti的掺杂比例、催化剂煅烧温度及反... 以安徽省青阳县出产的天然锰矿作为前躯体,采用等体积浸渍法制备了负载型天然锰矿/Ce/TiO_2复合催化剂,采用X射线衍射、比表面积分析及NO吸脱-脱附实验等方法对催化剂结构进行表征,探讨了活性组分Ce和Ti的掺杂比例、催化剂煅烧温度及反应温度等因素对其催化氧化NO和抗硫性能的影响.结果表明,经250℃煅烧的天然锰矿同时负载5%Ce和5%Ti的催化剂具有良好的催化氧化NO性能,当烟气温度在300℃及空速12000 h-1条件下,0.1%的NO氧化生成NO2的产率可达98%;当配气中单独加入5%水蒸气或低浓度SO_2(<0.03%)时,对NO转化率几乎没有影响;但同时加入5%水蒸气及较高浓度SO_2(>0.05%)时,催化氧化活性下降,停止添加后,其活性仍不能有效恢复. 展开更多
关键词 天然锰矿 铈 二氧化钛 催化氧化脱硝 烟气温度.
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介质阻挡放电协同Bi2WO6/天然赤铁矿降解乙酸乙酯 被引量：3
5
作者 毛书磊 李云霞 +2 位作者 张秋月 徐良龙 朱承驻 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期333-340,共8页
为强化DBD(介质阻挡放电)技术对VOCs(挥发性有机物)的处理效果,采用溶胶凝胶法制备Bi2WO6/NH(NH为天然赤铁矿)复合催化剂,并利用DBD协同催化剂降解EA(ethyl acetate,乙酸乙酯).采用XRD(X射线衍射)仪、BET(比表面积及孔径)分析仪、SEM(... 为强化DBD(介质阻挡放电)技术对VOCs(挥发性有机物)的处理效果,采用溶胶凝胶法制备Bi2WO6/NH(NH为天然赤铁矿)复合催化剂,并利用DBD协同催化剂降解EA(ethyl acetate,乙酸乙酯).采用XRD(X射线衍射)仪、BET(比表面积及孔径)分析仪、SEM(扫描电子显微镜)分析仪对催化剂进行表征,对比分析DBD、DBD/Bi2WO6(DBD协同Bi2WO6)、DBD/NH(DBD协同NH)及DBD/Bi2WO6/NH(DBD协同Bi2WO6/NH复合催化剂)4个体系中EA去除率和能量产率随输入功率、初始ρ(EA)及气体停留时间的变化情况,同时探究输入功率和催化剂对ρ(O3)及矿化率的影响,并对降解产物进行分析.结果表明:①在不同工艺参数条件下,EA去除率和能量产率均表现为DBD/Bi2WO6/NH体系>DBD/NH体系>DBD/Bi2WO6体系>DBD体系.②EA去除率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而增加,随初始ρ(EA)的升高而降低;但能量产率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而降低,随初始ρ(EA)的升高而增加.③在输入功率为84 W、初始ρ(EA)为0.40 mg/L、气体流量为1.0 m^3/h的条件下,相较于DBD体系,DBD/Bi2WO6/NH体系中EA去除率和矿化率分别提高了19.16%和14.44%,而ρ(O3)降低了74.47%.④DBD降解EA的最终产物主要为CO2、H2O及微量的CH4、CH3CH2OH及CH3COOH等小分子有机化合物.研究显示,DBD协同Bi2WO6/NH复合催化剂能够高效去除EA. 展开更多
关键词 介质阻挡放电(DBD) 乙酸乙酯 赤铁矿 Bi2WO6 催化降解
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355 nm光照下液相中甲苯与亚硝酸的交叉反应 被引量：1
6
作者 雷宇 陆军 +3 位作者 马建中 王涛 彭书传 朱承驻 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2017年第8期1693-1699,共7页
利用激光闪光光解技术研究了在355 nm激光作用下甲苯与亚硝酸的交叉反应机理,考察了反应瞬态物种的生长和衰减行为,对产物进行了GC-MS分析.结果表明,HNO_2在355 nm的紫外光照下产生的OH自由基和甲苯有两种反应途径,其一是加成反应,甲苯... 利用激光闪光光解技术研究了在355 nm激光作用下甲苯与亚硝酸的交叉反应机理,考察了反应瞬态物种的生长和衰减行为,对产物进行了GC-MS分析.结果表明,HNO_2在355 nm的紫外光照下产生的OH自由基和甲苯有两种反应途径,其一是加成反应,甲苯与OH自由基反应生成CH_3C_6H_5-OH加合物,反应速率常数为(4.1±0.4)×10~9L·mol^(-1)·s^(-1),该反应途径在对流层大气中占主导地位;其二是发生在侧链甲基上的提氢反应,反应生成苄基自由基.有氧条件下,CH_3C_6H_5-OH可与O_2反应,氧化为CH_3C_6H_5-OHO_2,反应速率常数为(6.8±0.2)×10~8L·mol^(-1)·s^(-1). 展开更多
关键词 激光闪光光解 瞬态吸收光谱 亚硝酸 甲苯 OH自由基 大气液相
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HNO_3在气相及SiO_2表面的紫外光解反应 被引量：1
7
作者 邹家骥 陆军 +1 位作者 孙云东 朱承驻 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2015年第4期748-753,共6页
利用紫外及红外吸收光谱等分析手段对365 nm光照下HNO3在气相与SiO2表面的光解反应进行了研究.考察了HNO3浓度、光照时间、相对湿度等条件对反应的影响.结果表明:随着HNO3浓度及光照时间的增加,光解产生的NO2和NO浓度均呈指数增加;无水... 利用紫外及红外吸收光谱等分析手段对365 nm光照下HNO3在气相与SiO2表面的光解反应进行了研究.考察了HNO3浓度、光照时间、相对湿度等条件对反应的影响.结果表明:随着HNO3浓度及光照时间的增加,光解产生的NO2和NO浓度均呈指数增加;无水汽情况下,400 Pa的HNO3光解45 min后,产生NO2及NO浓度比气相光解产生的分别高约3及1.7倍.HNO3光解产生的HONO的浓度随相对湿度的增加而呈线性增加,在SiO2颗粒物表面光解产生的NO2浓度随着相对湿度的增加而减少,而NO浓度则随之增大.400 Pa的HNO3光照45 min后,SiO2表面光解产生的HONO浓度是气相光解的3倍、SiO2表面暗反应的约30倍. 展开更多
关键词 HNO3 气相 SiO2表面 光解
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水体中三氯生与硫酸根自由基的反应动力学和机理 被引量：1
8
作者 朱梦钰 朱勇超 +2 位作者 胡亚东 董林昌 朱承驻 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第12期3886-3892,共7页
利用266 nm激光闪光光解瞬态吸收光谱技术探讨了水体中三氯生(TCS)与硫酸根自由基(SO_(4)^(·−))的光化学反应机制,考察了其反应瞬态物种的生长和衰减动力学,并利用气相色谱质谱联用(GC-MS)技术分析了稳态光解产物.结果表明,SO_(4)^... 利用266 nm激光闪光光解瞬态吸收光谱技术探讨了水体中三氯生(TCS)与硫酸根自由基(SO_(4)^(·−))的光化学反应机制,考察了其反应瞬态物种的生长和衰减动力学,并利用气相色谱质谱联用(GC-MS)技术分析了稳态光解产物.结果表明,SO_(4)^(·−)与TCS反应的总速率常速为(3.39±0.22)×10^(9) L∙mol^(−1)∙s^(−1),其主要途径是SO_(4)^(·−)亲电加成攻击TCS的芳环形成TCS-SO_(4)^(·−)加合物(TCS-SO_(4)^(·−)adduct),二级反应速率常数为(2.71±0.24)×10^(9) L∙mol^(−1)∙s^(−1).并且TCS-SO_(4)^(·−)adduct可与溶解氧发生反应,二级速率常数为(1.40±0.14)×10^(8) L∙mol^(−1)∙s^(−1).TCS与SO_(4)^(·−)的转化产物主要有2-(2,4-二氯苯氧基)苯酚和2-氯-5(2,4-二氯-3,5,6-三羟基苯氧基)-1,4-苯醌等.从产物分析可知,TCS与SO_(4)^(·−)的反应途径主要有两种,一种是SO_(4)^(·−)直接攻击TCS上的氯取代基并且脱氯成分子量更小的苯酚.另一种是SO_(4)^(·−)通过亲电加成生成TCS-SO_(4)^(·−)adduct,接着生成相应的酚和醌,最后被SO_(4)^(·−)氧化生成羟基化产物. 展开更多
关键词 三氯生 硫酸根自由基 激光闪光光解 反应动力学
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响应曲面优化NaClO_(2)湿法氧化燃气锅炉烟气脱硝
9
作者 钱莉莉 周慧敏 +2 位作者 朱梦钰 夏逢婕 朱承驻 《湖北农业科学》 2023年第1期71-76,共6页
针对燃气锅炉烟气氮氧化物超标排放,研究了NaClO_(2)湿法氧化脱硝的工艺条件,分析了NaClO_(2)浓度、pH、溶液温度及空塔气速对脱硝效率的影响。在此基础之上,基于响应曲面法进行试验设计,以NO_(x)去除率为响应值,建立了工艺影响因素与... 针对燃气锅炉烟气氮氧化物超标排放,研究了NaClO_(2)湿法氧化脱硝的工艺条件,分析了NaClO_(2)浓度、pH、溶液温度及空塔气速对脱硝效率的影响。在此基础之上,基于响应曲面法进行试验设计,以NO_(x)去除率为响应值,建立了工艺影响因素与响应值之间的数学模型,分析了影响因素间的交互作用。结果表明,NaClO_(2)质量浓度、pH和空塔气速对NO_(x)去除率影响显著(P<0.05),NaClO_(2)质量浓度与pH、空塔气速与pH均存在显著的交互作用(P<0.05)。响应曲面优化后的最佳工艺条件为NaClO_(2)质量浓度为1.2 g/L、溶液pH为5.02、反应温度为59.86℃及空塔气速为1.01 L/min。 展开更多
关键词 燃气锅炉烟气 NO_(x) 湿法脱硝 NaClO_(2) 响应曲面法
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