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改性HZSM-5催化生物质与塑料热解制备芳烃和生物炭 被引量:12
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作者 郑云武 王继大 +4 位作者 刘灿 林旭 卢怡 李文斌 郑志锋 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第17期190-201,共12页
为了进一步提升生物油的品质,该研究采用竹材和低密度聚乙烯(Low-Density Polyethylene,LDPE)为原料,采用金属氧化物和HZSM-5(HZ)为催化剂催化生物质共热解,探索生物质与塑料的混合比例、金属氧化物的种类(HZSM-5、CaO、MgO、CeO2、La2O... 为了进一步提升生物油的品质,该研究采用竹材和低密度聚乙烯(Low-Density Polyethylene,LDPE)为原料,采用金属氧化物和HZSM-5(HZ)为催化剂催化生物质共热解,探索生物质与塑料的混合比例、金属氧化物的种类(HZSM-5、CaO、MgO、CeO2、La2O3和SnO2)、HZSM-5和MgO的混合比例以及组合方式(分层模式和混合模式)对生物质催化共热解制备生芳烃和生物炭的影响,同时对其添加效果进行分析。结果表明:LDPE和金属氧化物的添加可以有效的促进生物质的转化,降低了生物油的产率(9.76%~23.96%),提高生物油的品质和生物炭的石墨化程度,二者具有明显的协同效果,MgO促进了烷基酚的形成,CaO促进了烯烃的转化,而La2O3和SnO2明显的促进是呋喃的生成。而且混合模式可以有效的提高芳烃的产率,当生物质:LDPE=1:1,HZSM-5:MgO=2:1时,芳烃含量最高为84.99%,苯、甲苯、二甲苯和乙苯(SBTXE)的总含量达到了60.09%,而甲苯和二甲苯含量分别达到了25.97%和16.91%,混合模式有效促进了苯、甲苯和二甲苯的选择性,分层模式有效促进了烷基苯的转化,且MgO的添加明显抑制了稠环芳烃的形成。 展开更多
关键词 催化剂 热解 塑料 协同影响 芳烃 生物炭
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金属改性生物炭基催化剂催化生物质热解制备生物基芳烃 被引量:3
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作者 郑云武 李冬华 +4 位作者 王继大 吕博涵 龙柏达 丁章帅 郑志锋 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期231-240,共10页
为了提高芳烃的产率,提高生物油的品质,该研究采用金属改性的生物质来源的活性炭为催化剂,催化生物质热解二维气相重整制备芳烃,探讨了金属的种类(Al、Cu、Zn、Ni)以及金属的负载量(1%、5%、10%)对热解产品的产率以及选择性的影响,同时... 为了提高芳烃的产率,提高生物油的品质,该研究采用金属改性的生物质来源的活性炭为催化剂,催化生物质热解二维气相重整制备芳烃,探讨了金属的种类(Al、Cu、Zn、Ni)以及金属的负载量(1%、5%、10%)对热解产品的产率以及选择性的影响,同时采用X-射线衍射仪、比表面积和孔径分布仪、化学吸附仪、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱和元素分析等对催化剂进行表征,结果表明:金属改性有效提高了催化剂的活性位点以及酸性,进而通过电子转移和电荷转移相互作用促进脱甲氧基和脱氧反应生成碳氢化合物,不同金属产生的最大碳氢化合物质量分数为:10%Ni/AC催化剂产生的最高为73.78%,其次为5%Zn/AC催化剂,达到了55.14%,10%Cu/AC和5%Al/AC催化剂产生的最少,分别为42.53%和40.75%。高Lewis酸含量的Al促进了烯烃和酚类化合物的生成,低酸性的Cu促进了焦炭含量增加,而高Bronsted酸含量的Zn和Ni促进了单环芳烃的生成,使苯及其同系物、苯酚、烷基酚的选择性增加,脱氧和脱甲氧基效果显著,当Ni的负载量达到10%时,其生成的碳氢化合物的成分占比最高为73.78%,芳烃化合物的成分占比达到67.54%,苯的选择性达到了52.15%,有效提高了生物油的品质。 展开更多
关键词 生物质 催化热解 金属改性催化剂 生物基芳烃 Py-GC×GC/MS
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生物质与供氢甲醇共催化热解耦合集成优化制备芳烃的研究 被引量:1
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作者 郑云武 王继大 +3 位作者 刘灿 王珍 李文斌 郑志锋 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期2594-2600,共7页
为了提高目标产物的产率以及选择性,以HZSM-5介孔分子筛为催化剂,采用高有效氢碳比化合物--甲醇与生物质进行催化共热解,探讨热解温度、催化温度、有效氢碳比以及醇的种类对芳烃的产率、选择性以及催化剂的抗积碳性能的影响。结果表明,... 为了提高目标产物的产率以及选择性,以HZSM-5介孔分子筛为催化剂,采用高有效氢碳比化合物--甲醇与生物质进行催化共热解,探讨热解温度、催化温度、有效氢碳比以及醇的种类对芳烃的产率、选择性以及催化剂的抗积碳性能的影响。结果表明,芳烃的产率以及选择性随着生物质与供氢试剂共催化热解时有效氢碳比的增加而显著增加,尤其是二甲苯的选择性,二者之间存在协同效应,当热解温度为400℃,催化温度550℃,甲醇的进样量为2 mL/min,氮气流速为200 mL/min时,其苯及其同系物等芳烃含量达到81.34%,单环芳烃(SBTXE)含量达到71.75%,而二甲苯的选择性达到40.81%,同时,供氢甲醇的添加提高了催化剂的抗结焦能力,使其石墨化焦炭含量增加。 展开更多
关键词 生物质 供氢甲醇 催化共热解 芳烃 有效氢碳比 积碳
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金属氧化物活化P/HZSM-5催化生物质热解气重整制备富烃生物油 被引量:1
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作者 郑云武 裴涛 +3 位作者 李冬华 王继大 李继容 郑志锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1353-1364,共12页
为了探讨催化剂的酸性和孔道结构与热解产物之间的构-效关系,采用金属改性的M-P/HZSM-5 (M=Zn、Ce、Co、Cu、Ga和Mg)为催化剂,催化生物质热解气相重整制备富烃生物油,探究金属的种类对产品的产率以及选择性的影响,采用XRD、BET、NH_(3)-... 为了探讨催化剂的酸性和孔道结构与热解产物之间的构-效关系,采用金属改性的M-P/HZSM-5 (M=Zn、Ce、Co、Cu、Ga和Mg)为催化剂,催化生物质热解气相重整制备富烃生物油,探究金属的种类对产品的产率以及选择性的影响,采用XRD、BET、NH_(3)-TPD、FTIR对催化剂进行表征,采用GC/MS、UV-荧光光谱和元素分析仪对重整生物油的产物组成、脱氧特性以及共轭结构进行分析,并用TGA、拉曼光谱和SEM对失活催化剂进行评价,探究其结构-性能关系以及催化失活机制。结果表明:金属的添加并未改变催化剂的骨架结构,但形成了新的金属位点,调整了催化剂酸性分布,使比表面积以及孔容下降,平均孔径增加。金属位和酸性位的协同作用明显地促进了生物油的脱氧和单环芳烃的转化,脱氧顺序为Zn>Mg>Co>Ce>HZSM-5>Ga>P>Cu,且芳烃产率与总酸含量呈正相关,较高的酸度和平均孔径以及适宜的比表面积有利于芳烃的生成。然而,较低的酸度和较小的孔径促进了烯烃化合物的转化。当采用Zn-P/HZ为催化剂时,碳氢和芳烃产率最高,为86.46%和78.29%,共轭体系最大。Zn促进了苯、甲苯和烷基苯的形成,Mg促进了二甲苯的转化,而Cu和Ga促进了轻质烯烃的形成,金属的添加明显地降低了石墨化程度,提高了抗结焦性能。 展开更多
关键词 生物质 催化热解 金属改性分子筛 碳氢化合物 构-效关系
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Zn-Na2CO3复合改性HZSM-5在线催化生物质热解制备芳烃 被引量:1
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作者 郑云武 沈华杰 +3 位作者 王继大 李文斌 王珍 郑志锋 《西南林业大学学报(自然科学)》 CAS 北大核心 2019年第4期125-134,共10页
为进一步提高芳烃的产率,减少催化剂的失活,采用Zn和Na2CO3对HZSM-5催化剂复合改性,探讨了Zn的负载量对生物质催化热解气相重整制备芳烃的产率、选择性以及抗结焦性能的影响,同时采用XRD、BET、NH3-TPD以及SEM对反应前后催化剂进行表征... 为进一步提高芳烃的产率,减少催化剂的失活,采用Zn和Na2CO3对HZSM-5催化剂复合改性,探讨了Zn的负载量对生物质催化热解气相重整制备芳烃的产率、选择性以及抗结焦性能的影响,同时采用XRD、BET、NH3-TPD以及SEM对反应前后催化剂进行表征。结果表明:ZnNa2CO3复合改性没有改变HZSM-5晶体骨架结构,Zn均匀的负载在催化剂的表面,比表面积随着Zn的负载量的增加而减少,孔径随着Zn的负载量的增加而加大;改性Zn-Na2CO3/HZSM-5催化剂具有较强的催化活性以及脱氧效果,有效的提高芳烃的产率,抑制了稠环芳烃以及焦炭的生成,使BTXE的选择性增加;当Zn的负载量为5%时,单环芳烃含量最高为88.05%,BEXT增加12.92%,而焦炭含量最低为23.69%。Zn的添加有效的提高了催化剂抗积碳能力,促进了氢转移反应的形成,使其芳构化能力提升。 展开更多
关键词 生物质 改性HZSM-5催化剂 催化热解 芳烃 积碳
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生物质快速热解制取生物油研究现状探析 被引量:5
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作者 李文斌 郑志锋 +2 位作者 郑云武 卢怡 黄元波 《西南林业大学学报(自然科学)》 CAS 北大核心 2019年第4期181-188,共8页
生物质快速热解制得的生物油可以用作燃料和化工产品,具有替代化石能源的巨大潜力,生物油的产率和组成取决于生物质组成和工艺操作参数。通过对生物质快速热解反应及热解反应器的介绍,着重讨论了生物质原料、热解反应温度、热解时间、... 生物质快速热解制得的生物油可以用作燃料和化工产品,具有替代化石能源的巨大潜力,生物油的产率和组成取决于生物质组成和工艺操作参数。通过对生物质快速热解反应及热解反应器的介绍,着重讨论了生物质原料、热解反应温度、热解时间、升温速率、蒸气停留时间、进料率速度、颗粒大小、生物量组成、催化剂及其原料预处理对生物油产率的影响,以期为今后生物质热解的相关研究提供参考。 展开更多
关键词 生物质 热解 反应器 工艺参数 生物油
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生物基呋喃与甲醇耦合催化热解制备芳烃化合物 被引量:3
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作者 郑云武 王继大 +4 位作者 刘灿 林旭 卢怡 李文斌 郑志锋 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期275-283,共9页
为了提高芳烃的选择性产率和减少催化剂的积碳,以生物基呋喃为原料,以甲醇为耦合试剂进行催化共热解,探讨工艺条件对芳烃的选择性产率的影响,同时对其转化路径以及催化剂的积碳进行分析。结果表明:呋喃与甲醇耦合协同催化共热解可以有... 为了提高芳烃的选择性产率和减少催化剂的积碳,以生物基呋喃为原料,以甲醇为耦合试剂进行催化共热解,探讨工艺条件对芳烃的选择性产率的影响,同时对其转化路径以及催化剂的积碳进行分析。结果表明:呋喃与甲醇耦合协同催化共热解可以有效的提高芳烃的选择性产率,二者具有明显的协同效应,甲醇的添加促进了甲醇制烯烃(methanol to olefin,MTO)反应、Diels-Alder环加成反应以及苯烷基化反应的发生,高温促使多烷基化合物以及萘及其同系物选择性产率的增加;强酸性促进了甲醇的脱水以及Diels-Alder环加成反应;同时,羰基抑制了呋喃环和烯烃的Diels-Alder反应,而羟基的存在有效的促进了甲苯以及二甲苯的生成,因此,当采用HZSM-5(SiO2/Al2O3=25)为催化剂,当热解温度为500℃,催化温度为550℃,MF∶甲醇=1∶5,物质的进样量为0.2 mL/min时,其芳烃的选择性产率达到99.73%,积碳量达到11.06%,苯、甲苯、二甲苯以及乙苯的总含量达到40.49%,萘及其同系物的含量仅为10.15%,有效的提高了烷基苯的选择性产率。 展开更多
关键词 热解 催化 甲醇 芳烃 Diels-Alder环加成反应 反应机制
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化学/生物型复合增脂剂对思茅松增脂效果探讨 被引量:1
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作者 吴春华 王瑞苓 +2 位作者 林旭 刘祥义 郑志锋 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期93-98,共6页
以硝酸稀土为主要成分并添加微量元素的化学增脂剂与生物增脂剂乙烯利、α-萘乙酸复合施用于思茅松,并进行增脂研究,结果表明,复合施加化学增脂剂和生物增脂剂乙烯利的思茅松年均增脂率可达29.7%。通过对施用增脂剂的思茅松进行生理指... 以硝酸稀土为主要成分并添加微量元素的化学增脂剂与生物增脂剂乙烯利、α-萘乙酸复合施用于思茅松,并进行增脂研究,结果表明,复合施加化学增脂剂和生物增脂剂乙烯利的思茅松年均增脂率可达29.7%。通过对施用增脂剂的思茅松进行生理指标测试表明:施用增脂剂后,促进松树的光合作用,松针干质量和叶绿素质量分数分别提高了11.2%和5.6%,促进可溶性糖转化为松脂。思茅松的三大保护酶超氧化物歧化酶(SOD)、过氧化物酶(POD)、过氧化氢酶(CAT)活性可分别提高108.6%、87.3%和104.8%,增加了思茅松环境适应能力和抗逆性,从而提高松树产脂能力。 展开更多
关键词 思茅松 增脂剂 过氧化物酶 超氧化物歧化酶 增脂效果
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Ni-P/HZSM-5催化木质素降解制备酚类化学品 被引量:7
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作者 郑云武 王继大 +4 位作者 刘灿 卢怡 林旭 李文斌 郑志锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1792-1802,共11页
采用Ni-P复合改性HZSM-5催化剂催化木质素降解制备高附加值的单酚类化学品,探讨了催化剂种类、金属负载量、反应温度、反应时间以及溶剂种类对木质素催化降解制备酚类化合物的影响。同时采用X射线衍射仪(XRD)、比表面积和孔径分析仪(BET... 采用Ni-P复合改性HZSM-5催化剂催化木质素降解制备高附加值的单酚类化学品,探讨了催化剂种类、金属负载量、反应温度、反应时间以及溶剂种类对木质素催化降解制备酚类化合物的影响。同时采用X射线衍射仪(XRD)、比表面积和孔径分析仪(BET)、化学吸附仪(NH3-TPD)、热重分析仪(TG)以及气相色谱质谱联用仪(GC/MS)对催化剂以及液相产物进行分析表征,同时探讨其催化失活以及再生机制。结果表明:Ni、P高度分散在HZSM-5催化剂的表面,Ni的添加有效地弱化了C-C键,致使β-O-4和α-O-4发生断裂,有效地提高了木质素加氢解聚的活性,减少了焦炭的生成,但催化剂的再生水热稳定性较差,重复使用性较低。当采用甲醇为供氢试剂,在反应温度为220℃,氢气压力为2MPa,反应时间为8h,催化剂负载量为10%,NaOH为共催化剂时,其木质素的转化率为98.6%,酚类化合物的含量达到74.97%。产物以苯酚、愈创木酚和紫丁香酚为主,低温促进了紫丁香酚的产生。 展开更多
关键词 木质素 Ni-P/HZSM-5催化剂 降解 酚类化合物 失活
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掺混生物柴油对相继增压柴油机燃烧性能的影响 被引量:7
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作者 高占斌 王彬彬 +2 位作者 高敬博 李水荣 郑志峰 《西南交通大学学报》 EI CSCD 北大核心 2022年第4期791-796,共6页
为促进生物质能源应用,减轻国家对于化石能源的依赖,以某船用增压柴油机为研究对象,将其改造为相继增压系统柴油机,进行掺混生物柴油燃烧试验,在推进特性25%负荷试验时,生物柴油设置5%~25%共5组配比,研究不同生物柴油配比对柴油机动力... 为促进生物质能源应用,减轻国家对于化石能源的依赖,以某船用增压柴油机为研究对象,将其改造为相继增压系统柴油机,进行掺混生物柴油燃烧试验,在推进特性25%负荷试验时,生物柴油设置5%~25%共5组配比,研究不同生物柴油配比对柴油机动力性、经济性及排放性的影响.研究结果表明:在25%负荷时,掺混生物柴油燃烧与纯柴油燃烧相比,相继增压柴油机的动力性下降约6.5%,燃油消耗率增长约9.2%,NO_(x)排放量降低约9.8%,SOOT排放量降低约76.7%;相继增压柴油机掺混生物柴油燃烧时,其动力性及排放性均优于原机;在25%负荷时生物柴油最佳掺混率为25%,随着生物柴油配比增加其动力性与经济性下降较快,NO_(x)排放升高,掺混率不宜过高;改造为相继增压船用柴油机后,在一定程度上弥补了掺混生物柴油燃烧带来的不足. 展开更多
关键词 船用柴油机 相继增压 生物柴油 优化
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油酸甲酯烯烃交叉复分解制备烯烃化学品中底物影响机制探究 被引量:2
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作者 舒恒毅 郑志锋 +2 位作者 刘守庆 何宏舟 黄元波 《林产化学与工业》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期11-18,共8页
利用油酸甲酯(MO)与液态短链烯烃底物通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化学品1-癸烯(CM1)和9-癸烯酸甲酯(CM2)。首先,通过油酸甲酯的自复分解反应评估4种典型催化剂,确定最佳催化剂为第二代Hoveyda-Grubbs催化剂。然后,选取4种... 利用油酸甲酯(MO)与液态短链烯烃底物通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化学品1-癸烯(CM1)和9-癸烯酸甲酯(CM2)。首先,通过油酸甲酯的自复分解反应评估4种典型催化剂,确定最佳催化剂为第二代Hoveyda-Grubbs催化剂。然后,选取4种不同结构的底物探讨其对目标产物选择性的影响机理,并利用另外6种底物验证上述机理的合理性,实验表明,具有大位阻富电子基团的苯乙烯、丁香酚及烯丙基三甲基硅烷有利于目标产物生成,特别是具有π键的苯环与催化剂活性体进行螯合组成环式关键中间体将引导反应向目标产物方向进行,提高目标产物选择性。 展开更多
关键词 油酸甲酯 烯烃交叉复分解 钌络合催化剂 Α-烯烃 9-癸烯酸甲酯
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亚油酸甲酯烯烃复分解制备长链终端烯烃化合物 被引量:2
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作者 舒恒毅 郑志锋 +3 位作者 刘守庆 马海龙 李豪 黄元波 《中国油脂》 CAS CSCD 北大核心 2021年第10期51-57,共7页
对亚油酸甲酯通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化合物1-庚烯和9-癸烯酸甲酯进行反应路线探究和工艺优化。通过对比10种底物分别与油酸甲酯和亚油酸甲酯的反应,以及以亚油酸甲酯为原料4种典型的商业烯烃复分解反应催化剂催化效果... 对亚油酸甲酯通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化合物1-庚烯和9-癸烯酸甲酯进行反应路线探究和工艺优化。通过对比10种底物分别与油酸甲酯和亚油酸甲酯的反应,以及以亚油酸甲酯为原料4种典型的商业烯烃复分解反应催化剂催化效果的对比,确定了反应底物和催化剂。采用单因素实验探究了反应温度、反应时间、催化剂用量和底物比对亚油酸甲酯烯烃复分解反应的影响,并通过正交实验对工艺条件进行了优化。结果表明:丁香酚是最佳的反应底物,原料转化率均达到95%以上;在4种典型的商业烯烃复分解反应催化剂中,第二代Grubbs催化剂能高效稳定地催化反应;亚油酸甲酯烯烃复分解制备长链终端烯烃化合物的最佳工艺条件为反应温度0℃、反应时间60 min、催化剂用量3%(以原料物质的量计)、底物比1∶20(原料与底物物质的量比),在此条件下亚油酸甲酯转化率、1-庚烯产率和9-癸烯酸甲酯产率分别为99%、74%和43%。 展开更多
关键词 亚油酸甲酯 烯烃交叉复分解反应 长链终端烯烃化合物
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纤维素热解气催化提质制备呋喃类化合物研究 被引量:3
13
作者 朱克明 王德超 +3 位作者 朱永峰 李文斌 郑云武 郑志锋 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期85-92,共8页
采用共沉淀法合成了MnCo2O4催化剂,并采用水热法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)催化剂,与NaY分子筛催化纤维素热解效果对比后对NaY进一步改性,采用浸渍法制备了Co/NaY、Sn/NaY以及Co-Sn/NaY,并研究了所制备催化剂对纤维素热解气催化... 采用共沉淀法合成了MnCo2O4催化剂,并采用水热法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)催化剂,与NaY分子筛催化纤维素热解效果对比后对NaY进一步改性,采用浸渍法制备了Co/NaY、Sn/NaY以及Co-Sn/NaY,并研究了所制备催化剂对纤维素热解气催化重整制备呋喃类化合物的影响。采用氮气吸附-脱附、X射线衍射(XRD)仪、扫描电镜显微镜(SEM)和氨气吸附-脱附法(NH3-TPD)对催化剂进行表征。实验结果表明:金属Co、Sn分散在NaY表面,且没有改变NaY的晶体结构和形貌;负载后催化剂的比表面积和孔容减小,平均孔径增大,且比表面积远大于MnCo2O4、OMS-2;负载Sn几乎不改变NaY分子筛的酸性位点,而Co会减少酸性位点。几种催化剂的加入均促进了醇类、酸类、醛类的生成,抑制了糖类的生成。在纤维素与催化剂的质量比为1∶14的条件下,NaY和Co/NaY均能够显著提高呋喃类化合物质量分数,从未添加催化剂的15.34%分别提高到了48.16%和61.88%,金属负载NaY催化剂均促进了呋喃酮的生成,抑制了呋喃的产生。 展开更多
关键词 纤维素 NAY分子筛 催化热解 提质 呋喃
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玉米芯热解催化转化制备呋喃类化合物工艺优化 被引量:7
14
作者 李文斌 郑云武 +4 位作者 李水荣 卢怡 朱泳峰 王继大 郑志锋 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第17期256-262,共7页
为探索木质生物质气固非均相催化热解制备呋喃类化合物新途径,该文以玉米芯为原料,采用MCM-41、活性炭(AC)、Al2O3、HZSM-5(Si/Al=38,46,80)、TiO2和ZrO2为催化剂,在玉米芯催化热解催化剂筛选的基础上,采用响应曲面法对MCM-41、AC和TiO... 为探索木质生物质气固非均相催化热解制备呋喃类化合物新途径,该文以玉米芯为原料,采用MCM-41、活性炭(AC)、Al2O3、HZSM-5(Si/Al=38,46,80)、TiO2和ZrO2为催化剂,在玉米芯催化热解催化剂筛选的基础上,采用响应曲面法对MCM-41、AC和TiO2催化热解玉米芯工艺条件进行优化,研究催化剂对热解产物组成和呋喃产率的影响。结果表明,较高比表面积的MCM-41.AC和TiO2催化剂可明显促进呋喃类化合物的生成,呋喃类产率可分别达到31.43%、28.78%和30.44%,而HZSM-5系列催化剂最低;单个因素影响顺序为催化剂>催化热解温度>原料与催化剂质量比;催化剂类型和催化热解温度具有明显的交互作用;当催化热解温度为550℃、玉米芯与催化剂质量比为1∶1,采用活性炭为催化剂时,呋喃类化合物产率最高可达35.30%。研究结果可以为基于气固催化反应的木质生物质催化热解制呋喃类化学品提供依据。 展开更多
关键词 热解 催化 生物质 玉米芯 呋喃类化合物 催化剂筛选 活性炭
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石墨烯改性椰壳活性炭复合材料的制备及其电化学性能研究 被引量:9
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作者 刘雨璇 轩迪攀 +3 位作者 李佳佳 李水荣 汤海涌 郑志锋 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期61-67,共7页
以椰壳为原料,水蒸气活化法制备了椰壳活性炭(AC),并以乙醇和水作为溶剂,采用水热法将AC与石墨烯(GR)按质量比90∶0、90∶5、90∶54、90∶90和54∶90复合,将制得的复合材料(GAC1~GAC5)作为电极应用于超级电容器。通过氮气吸脱附、X射线... 以椰壳为原料,水蒸气活化法制备了椰壳活性炭(AC),并以乙醇和水作为溶剂,采用水热法将AC与石墨烯(GR)按质量比90∶0、90∶5、90∶54、90∶90和54∶90复合,将制得的复合材料(GAC1~GAC5)作为电极应用于超级电容器。通过氮气吸脱附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)方法表征了活性炭的孔结构和表面形貌;采用循环伏安(CV)、恒电流充放电(GCD)方法分析比较不同复合比例下超级电容器电极材料的性能。实验结果表明:在炭化温度800℃,活化温度900℃及活化时间1.5 h的条件下制备的椰壳活性炭比表面积为2482 m^2/g,其孔径主要分布在2~4 nm,孔容可达1.33 cm^3/g,在6 mol/L KOH电解液中比电容为85 F/g,石墨烯改性的复合材料GAC-5作为电极材料具有优异的电化学性能,在电流密度1 A/g时比电容可达186 F/g。 展开更多
关键词 活性炭 石墨烯 超级电容器 比电容
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Pt-Re-MCM-41催化剂的制备、表征及其催化热解玉米芯制呋喃类化合物 被引量:2
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作者 李文斌 郑云武 +2 位作者 李水荣 卢怡 郑志锋 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期83-92,共10页
以MCM-41为载体,采用分步浸渍法制备了一系列不同金属负载量的Pt-Re-MCM-41催化剂,采用氮气吸附-脱附、X射线衍射(XRD)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)对催化剂的理化性质进行表征,并探讨了Pt-Re-MCM-41对催化转化玉米芯热解产物制备呋喃类... 以MCM-41为载体,采用分步浸渍法制备了一系列不同金属负载量的Pt-Re-MCM-41催化剂,采用氮气吸附-脱附、X射线衍射(XRD)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)对催化剂的理化性质进行表征,并探讨了Pt-Re-MCM-41对催化转化玉米芯热解产物制备呋喃类化合物的影响,及其重复使用和再生性能。实验结果表明:金属Pt、Re均匀地分散在催化剂表面,且负载后没有改变MCM-41的结构性能,但负载后催化剂的比表面积和孔容减小,平均孔径增大。催化剂体系同时具有弱酸和中强酸,Pt、Re负载后催化剂表面的两种酸含量均增加。二维气相色谱(GC×GC)检测到的化合物的类型和数量比一维气相色谱(GC)更为全面,约为GC的4~5倍。催化剂的加入均抑制了醇类、酸类、含氮类和糖类的产生,促进了酮类、呋喃类和碳氢化合物的生成,但对酯类和酚类的影响不大。Pt-Re-MCM-41催化剂均能提高呋喃类化合物的GC含量,在1.0%Pt-1.0%Re-MCM-41催化下且催化温度为450℃时GC含量可达33.12%,与无催化剂相比增加了12.11个百分点,且低催化温度(≤450℃)有利于2(5H)-呋喃酮和2-呋喃甲醇的生成,高催化温度(≥500℃)有利于糠醛、2-甲基呋喃和3-糠醛的生成。1.0%Pt-1.0%Re-MCM-41催化剂连续使用3次后,焙烧可恢复活性,呋喃类化合物GC含量仍可达32.6%。 展开更多
关键词 催化转化 Py-GC×GC-MS Pt-Re-MCM-41 呋喃类化合物 活性
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Ce-Zr-Al-O催化剂催化烟梗热解的分析 被引量:2
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作者 李文斌 郑云武 +3 位作者 李水荣 刘志华 刘灿 郑志锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期2430-2439,共10页
以活性组分的盐溶液为前体,通过共沉淀法制备CeO2、Ce-Zr-O(CZ)和Ce-Zr-Al-O(CZA)催化剂,利用固定床热解器研究烟梗在催化剂参与下的催化热解过程及产物分布。采用N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(S... 以活性组分的盐溶液为前体,通过共沉淀法制备CeO2、Ce-Zr-O(CZ)和Ce-Zr-Al-O(CZA)催化剂,利用固定床热解器研究烟梗在催化剂参与下的催化热解过程及产物分布。采用N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、程序升温脱附(NH3-TPD)和X光射线电子能谱(XPS)等手段对催化剂的比表面积、孔结构、形貌特性以及催化剂表面酸性分布进行表征。结果表明,Al的加入增加了催化剂的比表面积,增加了催化剂的弱酸和中强酸,降低了强酸。烟梗慢速热解产物中含氮类化合物含量最高,达35.2%,其次为碳氢化合物和酚类。催化剂抑制了酚类、酯类和含氮类的生成,而对酮类和呋喃类的影响并不明显。催化剂明显促进了碳氢化合物的生成,其含量分别达到了45.24%(CeO2)、55.35%(CZ)和52.07%(CZA)。芳香烃在碳氢化合物中占比最大,其中甲苯、二甲苯和乙苯在CZA、CZ和CeO2催化下分别达到21.01%、10.04%和8.64%。CZA抗积炭能力极强,连续使用3次后,产物中碳氢化合物含量有所降低,但再生后能完全恢复。 展开更多
关键词 烟梗 催化热解 Ce-Zr-Al-O 催化转化 活性 再生性
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油酸甲酯烯烃复分解制备长链终端烯烃化学品探究 被引量:1
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作者 舒恒毅 郑志锋 +2 位作者 刘守庆 何宏舟 黄元波 《林业工程学报》 CSCD 北大核心 2021年第4期80-86,共7页
以油酸甲酯为原料,通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化合物1-癸烯和9-癸烯酸甲酯,在4种典型的Grubbs催化剂中确定第二代Hoveyda-Grubbs催化剂能高效稳定地催化反应,考察了10种带有不同基团的短链液体烯烃底物,结合底物结构及实... 以油酸甲酯为原料,通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化合物1-癸烯和9-癸烯酸甲酯,在4种典型的Grubbs催化剂中确定第二代Hoveyda-Grubbs催化剂能高效稳定地催化反应,考察了10种带有不同基团的短链液体烯烃底物,结合底物结构及实验结果,对底物影响反应机制进行分析,结论是可将底物分为4种类型,其中以丁香酚和苯乙烯为代表的带有大位阻和富电子基团的底物类型通过与催化剂络合形成关键螯合中间体,引导反应向目标产物方向进行,实现高选择性制备长链终端烯烃化合物。再以油酸甲酯转化率,1-癸烯和9-癸烯酸甲酯产率为评价指标,探究了反应温度、反应时间、催化剂用量和底物摩尔比对烯烃复分解反应制备1-癸烯的影响,最后通过正交实验设计优化得到最佳工艺条件。结果表明,对实验结果影响大小的因素是:催化剂用量>底物摩尔比>反应时间>反应温度,最佳工艺条件为反应温度40℃,反应时间40 min,催化剂用量0.5%(摩尔分数),底物摩尔比1∶10,在此条件下油酸甲酯转化率、1-癸烯和9-癸烯酸甲酯产率分别为97%,94%和91%。 展开更多
关键词 油酸甲酯 烯烃交叉复分解 钌络合催化剂 Α-烯烃 长链终端烯烃化合物
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三聚氰胺包合法分离不饱和脂肪酸 被引量:1
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作者 王培燕 黄元波 +2 位作者 刘守庆 郑志锋 宁德鲁 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期115-121,共7页
采用三聚氰胺包合法从混合脂肪酸中分离不饱和脂肪酸(UFAs),探讨了三聚氰胺/脂肪酸质量比、晶化包合温度、包合时间对包合效果的影响,并采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和核磁共振(NMR)对三聚氰胺包合物进行了表征。研... 采用三聚氰胺包合法从混合脂肪酸中分离不饱和脂肪酸(UFAs),探讨了三聚氰胺/脂肪酸质量比、晶化包合温度、包合时间对包合效果的影响,并采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和核磁共振(NMR)对三聚氰胺包合物进行了表征。研究结果表明:饱和脂肪酸可以在低温下被三聚氰胺包合;当脂肪酸20 g,96 mL 95%乙醇溶液,三聚氰胺/脂肪酸(M/F)质量比为0.9∶1,在75℃条件下溶解,并在9℃下晶化包合7 h,脂肪酸得率60.83%、不饱和脂肪酸纯度为93.75%、包合率为87.23%。采用气相色谱(GC)分析发现:与尿素包合法相比,经三聚氰胺包合后分离获得的不饱和脂肪酸纯度、包合率均较高,且可将单不饱和与多不饱和脂肪酸同时分离。结构分析表明:与三聚氰胺晶体相比,饱和脂肪酸的三聚氰胺包合物晶体结构未发生改变,饱和脂肪酸能够进入三聚氰胺晶体片层之间形成稳定的结晶包合物,且三聚氰胺包合后可回收再利用,其分离不饱和脂肪酸的纯度仍可达86.28%。 展开更多
关键词 脂肪酸 分离 三聚氰胺包合法
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