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改性HZSM-5催化生物质与塑料热解制备芳烃和生物炭 被引量：12
1
作者 郑云武 王继大 +4 位作者 刘灿 林旭 卢怡 李文斌 郑志锋 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第17期190-201,共12页
为了进一步提升生物油的品质,该研究采用竹材和低密度聚乙烯(Low-Density Polyethylene,LDPE)为原料,采用金属氧化物和HZSM-5(HZ)为催化剂催化生物质共热解,探索生物质与塑料的混合比例、金属氧化物的种类(HZSM-5、CaO、MgO、CeO2、La2O... 为了进一步提升生物油的品质,该研究采用竹材和低密度聚乙烯(Low-Density Polyethylene,LDPE)为原料,采用金属氧化物和HZSM-5(HZ)为催化剂催化生物质共热解,探索生物质与塑料的混合比例、金属氧化物的种类(HZSM-5、CaO、MgO、CeO2、La2O3和SnO2)、HZSM-5和MgO的混合比例以及组合方式(分层模式和混合模式)对生物质催化共热解制备生芳烃和生物炭的影响,同时对其添加效果进行分析。结果表明:LDPE和金属氧化物的添加可以有效的促进生物质的转化,降低了生物油的产率(9.76%~23.96%),提高生物油的品质和生物炭的石墨化程度,二者具有明显的协同效果,MgO促进了烷基酚的形成,CaO促进了烯烃的转化,而La2O3和SnO2明显的促进是呋喃的生成。而且混合模式可以有效的提高芳烃的产率,当生物质:LDPE=1:1,HZSM-5:MgO=2:1时,芳烃含量最高为84.99%,苯、甲苯、二甲苯和乙苯(SBTXE)的总含量达到了60.09%,而甲苯和二甲苯含量分别达到了25.97%和16.91%,混合模式有效促进了苯、甲苯和二甲苯的选择性,分层模式有效促进了烷基苯的转化,且MgO的添加明显抑制了稠环芳烃的形成。 展开更多
关键词 催化剂 热解 塑料 协同影响 芳烃 生物炭
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金属改性生物炭基催化剂催化生物质热解制备生物基芳烃 被引量：3
2
作者 郑云武 李冬华 +4 位作者 王继大 吕博涵 龙柏达 丁章帅 郑志锋 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期231-240,共10页
为了提高芳烃的产率,提高生物油的品质,该研究采用金属改性的生物质来源的活性炭为催化剂,催化生物质热解二维气相重整制备芳烃,探讨了金属的种类(Al、Cu、Zn、Ni)以及金属的负载量(1%、5%、10%)对热解产品的产率以及选择性的影响,同时... 为了提高芳烃的产率,提高生物油的品质,该研究采用金属改性的生物质来源的活性炭为催化剂,催化生物质热解二维气相重整制备芳烃,探讨了金属的种类(Al、Cu、Zn、Ni)以及金属的负载量(1%、5%、10%)对热解产品的产率以及选择性的影响,同时采用X-射线衍射仪、比表面积和孔径分布仪、化学吸附仪、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱和元素分析等对催化剂进行表征,结果表明:金属改性有效提高了催化剂的活性位点以及酸性,进而通过电子转移和电荷转移相互作用促进脱甲氧基和脱氧反应生成碳氢化合物,不同金属产生的最大碳氢化合物质量分数为:10%Ni/AC催化剂产生的最高为73.78%,其次为5%Zn/AC催化剂,达到了55.14%,10%Cu/AC和5%Al/AC催化剂产生的最少,分别为42.53%和40.75%。高Lewis酸含量的Al促进了烯烃和酚类化合物的生成,低酸性的Cu促进了焦炭含量增加,而高Bronsted酸含量的Zn和Ni促进了单环芳烃的生成,使苯及其同系物、苯酚、烷基酚的选择性增加,脱氧和脱甲氧基效果显著,当Ni的负载量达到10%时,其生成的碳氢化合物的成分占比最高为73.78%,芳烃化合物的成分占比达到67.54%,苯的选择性达到了52.15%,有效提高了生物油的品质。 展开更多
关键词 生物质 催化热解 金属改性催化剂 生物基芳烃 Py-GC×GC/MS
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金属氧化物活化P/HZSM-5催化生物质热解气重整制备富烃生物油 被引量：1
3
作者 郑云武 裴涛 +3 位作者 李冬华 王继大 李继容 郑志锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1353-1364,共12页
为了探讨催化剂的酸性和孔道结构与热解产物之间的构-效关系,采用金属改性的M-P/HZSM-5 (M=Zn、Ce、Co、Cu、Ga和Mg)为催化剂,催化生物质热解气相重整制备富烃生物油,探究金属的种类对产品的产率以及选择性的影响,采用XRD、BET、NH_(3)-... 为了探讨催化剂的酸性和孔道结构与热解产物之间的构-效关系,采用金属改性的M-P/HZSM-5 (M=Zn、Ce、Co、Cu、Ga和Mg)为催化剂,催化生物质热解气相重整制备富烃生物油,探究金属的种类对产品的产率以及选择性的影响,采用XRD、BET、NH_(3)-TPD、FTIR对催化剂进行表征,采用GC/MS、UV-荧光光谱和元素分析仪对重整生物油的产物组成、脱氧特性以及共轭结构进行分析,并用TGA、拉曼光谱和SEM对失活催化剂进行评价,探究其结构-性能关系以及催化失活机制。结果表明:金属的添加并未改变催化剂的骨架结构,但形成了新的金属位点,调整了催化剂酸性分布,使比表面积以及孔容下降,平均孔径增加。金属位和酸性位的协同作用明显地促进了生物油的脱氧和单环芳烃的转化,脱氧顺序为Zn>Mg>Co>Ce>HZSM-5>Ga>P>Cu,且芳烃产率与总酸含量呈正相关,较高的酸度和平均孔径以及适宜的比表面积有利于芳烃的生成。然而,较低的酸度和较小的孔径促进了烯烃化合物的转化。当采用Zn-P/HZ为催化剂时,碳氢和芳烃产率最高,为86.46%和78.29%,共轭体系最大。Zn促进了苯、甲苯和烷基苯的形成,Mg促进了二甲苯的转化,而Cu和Ga促进了轻质烯烃的形成,金属的添加明显地降低了石墨化程度,提高了抗结焦性能。 展开更多
关键词 生物质 催化热解 金属改性分子筛 碳氢化合物 构-效关系
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Zn-Na2CO3复合改性HZSM-5在线催化生物质热解制备芳烃 被引量：1
4
作者 郑云武 沈华杰 +3 位作者 王继大 李文斌 王珍 郑志锋 《西南林业大学学报（自然科学）》 CAS 北大核心 2019年第4期125-134,共10页
为进一步提高芳烃的产率,减少催化剂的失活,采用Zn和Na2CO3对HZSM-5催化剂复合改性,探讨了Zn的负载量对生物质催化热解气相重整制备芳烃的产率、选择性以及抗结焦性能的影响,同时采用XRD、BET、NH3-TPD以及SEM对反应前后催化剂进行表征... 为进一步提高芳烃的产率,减少催化剂的失活,采用Zn和Na2CO3对HZSM-5催化剂复合改性,探讨了Zn的负载量对生物质催化热解气相重整制备芳烃的产率、选择性以及抗结焦性能的影响,同时采用XRD、BET、NH3-TPD以及SEM对反应前后催化剂进行表征。结果表明:ZnNa2CO3复合改性没有改变HZSM-5晶体骨架结构,Zn均匀的负载在催化剂的表面,比表面积随着Zn的负载量的增加而减少,孔径随着Zn的负载量的增加而加大;改性Zn-Na2CO3/HZSM-5催化剂具有较强的催化活性以及脱氧效果,有效的提高芳烃的产率,抑制了稠环芳烃以及焦炭的生成,使BTXE的选择性增加;当Zn的负载量为5%时,单环芳烃含量最高为88.05%,BEXT增加12.92%,而焦炭含量最低为23.69%。Zn的添加有效的提高了催化剂抗积碳能力,促进了氢转移反应的形成,使其芳构化能力提升。 展开更多
关键词 生物质 改性HZSM-5催化剂 催化热解 芳烃 积碳
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生物质快速热解制取生物油研究现状探析 被引量：5
5
作者 李文斌 郑志锋 +2 位作者 郑云武 卢怡 黄元波 《西南林业大学学报（自然科学）》 CAS 北大核心 2019年第4期181-188,共8页
生物质快速热解制得的生物油可以用作燃料和化工产品,具有替代化石能源的巨大潜力,生物油的产率和组成取决于生物质组成和工艺操作参数。通过对生物质快速热解反应及热解反应器的介绍,着重讨论了生物质原料、热解反应温度、热解时间、... 生物质快速热解制得的生物油可以用作燃料和化工产品,具有替代化石能源的巨大潜力,生物油的产率和组成取决于生物质组成和工艺操作参数。通过对生物质快速热解反应及热解反应器的介绍,着重讨论了生物质原料、热解反应温度、热解时间、升温速率、蒸气停留时间、进料率速度、颗粒大小、生物量组成、催化剂及其原料预处理对生物油产率的影响,以期为今后生物质热解的相关研究提供参考。 展开更多
关键词 生物质 热解 反应器 工艺参数 生物油
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纤维素热解气催化提质制备呋喃类化合物研究 被引量：3
6
作者 朱克明 王德超 +3 位作者 朱永峰 李文斌 郑云武 郑志锋 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期85-92,共8页
采用共沉淀法合成了MnCo2O4催化剂,并采用水热法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)催化剂,与NaY分子筛催化纤维素热解效果对比后对NaY进一步改性,采用浸渍法制备了Co/NaY、Sn/NaY以及Co-Sn/NaY,并研究了所制备催化剂对纤维素热解气催化... 采用共沉淀法合成了MnCo2O4催化剂,并采用水热法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)催化剂,与NaY分子筛催化纤维素热解效果对比后对NaY进一步改性,采用浸渍法制备了Co/NaY、Sn/NaY以及Co-Sn/NaY,并研究了所制备催化剂对纤维素热解气催化重整制备呋喃类化合物的影响。采用氮气吸附-脱附、X射线衍射(XRD)仪、扫描电镜显微镜(SEM)和氨气吸附-脱附法(NH3-TPD)对催化剂进行表征。实验结果表明:金属Co、Sn分散在NaY表面,且没有改变NaY的晶体结构和形貌;负载后催化剂的比表面积和孔容减小,平均孔径增大,且比表面积远大于MnCo2O4、OMS-2;负载Sn几乎不改变NaY分子筛的酸性位点,而Co会减少酸性位点。几种催化剂的加入均促进了醇类、酸类、醛类的生成,抑制了糖类的生成。在纤维素与催化剂的质量比为1∶14的条件下,NaY和Co/NaY均能够显著提高呋喃类化合物质量分数,从未添加催化剂的15.34%分别提高到了48.16%和61.88%,金属负载NaY催化剂均促进了呋喃酮的生成,抑制了呋喃的产生。 展开更多
关键词 纤维素 NAY分子筛 催化热解 提质 呋喃
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Ni-P/HZSM-5催化木质素降解制备酚类化学品 被引量：7
7
作者 郑云武 王继大 +4 位作者 刘灿 卢怡 林旭 李文斌 郑志锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1792-1802,共11页
采用Ni-P复合改性HZSM-5催化剂催化木质素降解制备高附加值的单酚类化学品,探讨了催化剂种类、金属负载量、反应温度、反应时间以及溶剂种类对木质素催化降解制备酚类化合物的影响。同时采用X射线衍射仪(XRD)、比表面积和孔径分析仪(BET... 采用Ni-P复合改性HZSM-5催化剂催化木质素降解制备高附加值的单酚类化学品,探讨了催化剂种类、金属负载量、反应温度、反应时间以及溶剂种类对木质素催化降解制备酚类化合物的影响。同时采用X射线衍射仪(XRD)、比表面积和孔径分析仪(BET)、化学吸附仪(NH3-TPD)、热重分析仪(TG)以及气相色谱质谱联用仪(GC/MS)对催化剂以及液相产物进行分析表征,同时探讨其催化失活以及再生机制。结果表明:Ni、P高度分散在HZSM-5催化剂的表面,Ni的添加有效地弱化了C-C键,致使β-O-4和α-O-4发生断裂,有效地提高了木质素加氢解聚的活性,减少了焦炭的生成,但催化剂的再生水热稳定性较差,重复使用性较低。当采用甲醇为供氢试剂,在反应温度为220℃,氢气压力为2MPa,反应时间为8h,催化剂负载量为10%,NaOH为共催化剂时,其木质素的转化率为98.6%,酚类化合物的含量达到74.97%。产物以苯酚、愈创木酚和紫丁香酚为主,低温促进了紫丁香酚的产生。 展开更多
关键词 木质素 Ni-P/HZSM-5催化剂 降解 酚类化合物 失活
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掺混生物柴油对相继增压柴油机燃烧性能的影响 被引量：7
8
作者 高占斌 王彬彬 +2 位作者 高敬博 李水荣 郑志峰 《西南交通大学学报》 EI CSCD 北大核心 2022年第4期791-796,共6页
为促进生物质能源应用,减轻国家对于化石能源的依赖,以某船用增压柴油机为研究对象,将其改造为相继增压系统柴油机,进行掺混生物柴油燃烧试验,在推进特性25%负荷试验时,生物柴油设置5%~25%共5组配比,研究不同生物柴油配比对柴油机动力... 为促进生物质能源应用,减轻国家对于化石能源的依赖,以某船用增压柴油机为研究对象,将其改造为相继增压系统柴油机,进行掺混生物柴油燃烧试验,在推进特性25%负荷试验时,生物柴油设置5%~25%共5组配比,研究不同生物柴油配比对柴油机动力性、经济性及排放性的影响.研究结果表明:在25%负荷时,掺混生物柴油燃烧与纯柴油燃烧相比,相继增压柴油机的动力性下降约6.5%,燃油消耗率增长约9.2%,NO_(x)排放量降低约9.8%,SOOT排放量降低约76.7%;相继增压柴油机掺混生物柴油燃烧时,其动力性及排放性均优于原机;在25%负荷时生物柴油最佳掺混率为25%,随着生物柴油配比增加其动力性与经济性下降较快,NO_(x)排放升高,掺混率不宜过高;改造为相继增压船用柴油机后,在一定程度上弥补了掺混生物柴油燃烧带来的不足. 展开更多
关键词 船用柴油机 相继增压 生物柴油 优化
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油酸甲酯烯烃交叉复分解制备烯烃化学品中底物影响机制探究 被引量：2
9
作者 舒恒毅 郑志锋 +2 位作者 刘守庆 何宏舟 黄元波 《林产化学与工业》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期11-18,共8页
利用油酸甲酯(MO)与液态短链烯烃底物通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化学品1-癸烯(CM1)和9-癸烯酸甲酯(CM2)。首先,通过油酸甲酯的自复分解反应评估4种典型催化剂,确定最佳催化剂为第二代Hoveyda-Grubbs催化剂。然后,选取4种... 利用油酸甲酯(MO)与液态短链烯烃底物通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化学品1-癸烯(CM1)和9-癸烯酸甲酯(CM2)。首先,通过油酸甲酯的自复分解反应评估4种典型催化剂,确定最佳催化剂为第二代Hoveyda-Grubbs催化剂。然后,选取4种不同结构的底物探讨其对目标产物选择性的影响机理,并利用另外6种底物验证上述机理的合理性,实验表明,具有大位阻富电子基团的苯乙烯、丁香酚及烯丙基三甲基硅烷有利于目标产物生成,特别是具有π键的苯环与催化剂活性体进行螯合组成环式关键中间体将引导反应向目标产物方向进行,提高目标产物选择性。 展开更多
关键词 油酸甲酯 烯烃交叉复分解 钌络合催化剂 Α-烯烃 9-癸烯酸甲酯
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Ce-Zr-Al-O催化剂催化烟梗热解的分析 被引量：2
10
作者 李文斌 郑云武 +3 位作者 李水荣 刘志华 刘灿 郑志锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期2430-2439,共10页
以活性组分的盐溶液为前体,通过共沉淀法制备CeO2、Ce-Zr-O(CZ)和Ce-Zr-Al-O(CZA)催化剂,利用固定床热解器研究烟梗在催化剂参与下的催化热解过程及产物分布。采用N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(S... 以活性组分的盐溶液为前体,通过共沉淀法制备CeO2、Ce-Zr-O(CZ)和Ce-Zr-Al-O(CZA)催化剂,利用固定床热解器研究烟梗在催化剂参与下的催化热解过程及产物分布。采用N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、程序升温脱附(NH3-TPD)和X光射线电子能谱(XPS)等手段对催化剂的比表面积、孔结构、形貌特性以及催化剂表面酸性分布进行表征。结果表明,Al的加入增加了催化剂的比表面积,增加了催化剂的弱酸和中强酸,降低了强酸。烟梗慢速热解产物中含氮类化合物含量最高,达35.2%,其次为碳氢化合物和酚类。催化剂抑制了酚类、酯类和含氮类的生成,而对酮类和呋喃类的影响并不明显。催化剂明显促进了碳氢化合物的生成,其含量分别达到了45.24%(CeO2)、55.35%(CZ)和52.07%(CZA)。芳香烃在碳氢化合物中占比最大,其中甲苯、二甲苯和乙苯在CZA、CZ和CeO2催化下分别达到21.01%、10.04%和8.64%。CZA抗积炭能力极强,连续使用3次后,产物中碳氢化合物含量有所降低,但再生后能完全恢复。 展开更多
关键词 烟梗 催化热解 Ce-Zr-Al-O 催化转化 活性 再生性
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